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Experimental study on modeling of Pu sorption onto quartz

Puの石英への収着モデルの実験的研究

邉見 光 ; Walker, A.*; 山口 徹治 

Hemmi, Ko; Walker, A.*; Yamaguchi, Tetsuji

プルトニウム(IV)の収着挙動を非静電的モデル(NEM)を用いて解析するため、低酸素濃度条件下で炭酸塩溶液中の石英へのPu(IV)の収着を系統的に調べた。Pu(IV)の収着データは、pHと炭酸塩濃度の関数としてバッチ収着実験から得られたものである。Pu(IV)の石英への収着は、4価アクチノイドとして化学的に類似していると考えられるTh(IV)と同様の傾向を示した。石英へのPu(IV)の分配係数${it K}$dは、pH8から11の条件では、全炭酸塩濃度の2乗に反比例することがわかった。しかし、モデル化研究の結果、$$equiv$$SOTh(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$及び$$equiv$$SOThOH(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$のTh(IV)収着モデルは、石英へのPu(IV)収着のシミュレーションに適用できないことが明らかになった。イオン半径がTh(IV)よりも小さいPu(IV)では、負に帯電した配位子間の静電反発により、$$equiv$$SOM(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$及び$$equiv$$SOMOH(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$の生成が制限されていることが推測された。$$equiv$$SOPu(OH)$$_{3}$$及び$$equiv$$SOPu(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$としてPu(IV)収着モデルを開発した。また、石英のデータと比較するために、白雲母へのPu(IV)の収着データを取得した。

Plutonium(IV) sorption onto quartz in carbonate solutions was systematically investigated under anaerobic conditions to analyze the sorption behaviors of Pu(IV) with a non-electrostatic model (NEM). Pu(IV) sorption data was obtained from batch sorption experiments as a function of pH and carbonate concentration. The Pu(IV) sorption onto quartz showed similar tendencies to Th(IV), which is considered to be chemically analogous as a tetravalent actinoid. The distribution coefficient, ${it K}$d, of Pu(IV) onto quartz showed inverse proportionality to the square of the total carbonate concentration under the investigated pH conditions of 8 to 11. The modeling study, however, revealed a Th(IV) sorption model, which is $$equiv$$SOTh(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$ and $$equiv$$SOThOH(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$, could not be applied to simulate the Pu(IV) sorption onto quartz. It was inferred that the electrostatic repulsion between negatively charged ligands limited the formation of $$equiv$$SOM(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$ and $$equiv$$SOMOH(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$ for Pu(IV) with smaller ionic radii than Th(IV). The Pu(IV) sorption model was developed as $$equiv$$SOPu(OH)$$_{3}$$ and $$equiv$$SOPu(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$. In addition, data of Pu(IV) sorption onto muscovite was obtained in order to be compared with data for quartz.

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分野:Chemistry, Inorganic & Nuclear

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