Phase transition and chemical reactivity of 1H-tetrazole under high pressure up to 100 GPa

100GPaまでの1H-tetrazoleの相転移と化学反応性

Gao, D.*; Tang, X.*; Wang, X.*; Yang, X.*; Zhang, P.*; Che, G.*; Han, J.*; 服部 高典   ; Wang, Y.*; Dong, X.*; Zheng, H.*; Li, K.*; Mao, H.-K.*

Gao, D.*; Tang, X.*; Wang, X.*; Yang, X.*; Zhang, P.*; Che, G.*; Han, J.*; Hattori, Takanori; Wang, Y.*; Dong, X.*; Zheng, H.*; Li, K.*; Mao, H.-K.*

窒素に富む分子の圧力有機相転移や重合は、環境にやさしい高エネルギー密度材料の開発にとって非常に重要であるため、広く注目されている。本論文では、その場ラマン,IR,X線回折,中性子回折、および理論計算をもちい、100GPaまでの1H-テトラゾールの相転移挙動と化学反応の研究を紹介する。2.6GPa以上での相転移が確認され、その高圧構造は、以前に報告されたユニットセル内に2つの分子をもつものではなく、1つの分子をものであることが分かった。1H-テトラゾールは、おそらく窒素-窒素結合ではなく炭素-窒素結合により、100GPa以下で可逆的に重合する。私たちの研究は、1H-テトラゾールの高圧相の構造モデルを更新し、もっともらしい分子間結合の経路を初めて提示した。これにより、窒素に富む化合物の相転移と化学反応の理解が進み、新しい高エネルギー密度材料の設計に役立つと考えられる。

Pressure-induced phase transition and polymerization of nitrogen-rich molecules are widely focused due to its extreme importance for the development of green high energy density materials. Here, we present a study of the phase transition and chemical reaction of 1H-tetrazole up to 100 GPa by using Raman, IR, X-ray diffraction, neutron diffraction techniques and theoretical calculation. A phase transition above 2.6 GPa was identified and the high-pressure structure was determined with one molecule in a unit cell. The 1H-tetrazole polymerizes reversibly below 100 GPa, probably through a carbon-nitrogen bonding instead of nitrogen-nitrogen bonding. Our studies updated the structure model of the high pressure phase of 1H-tetrazole, and presented the possible intermolecular bonding route for the first time, which gives new insights to understand the phase transition and chemical reaction of nitrogen-rich compounds, and benefit for designing new high energy density materials.