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Crystal-like atomic arrangement and optical properties of 25La$$_{2}$$O$$_{3}$$-75MoO$$_{3}$$ binary glasses composed of isolated MoO$$_{4}$$$$^{2-}$$

孤立したモリブデン酸イオンからなる25La$$_{2}$$O$$_{3}$$-75MoO$$_{3}$$系ガラスの結晶性原子配置と光学的性質

増野 敦信*; 棟方 咲衣*; 岡本 芳浩  ; 家路 豊成*; 小杉 佳久*; 島川 祐一*

Masuno, Atsunobu*; Munakata, Sae*; Okamoto, Yoshihiro; Yaji, Toyonari*; Kosugi, Yoshihisa*; Shimakawa, Yuichi*

浮遊法を用い、透明で褐色のLa$$_{2}$$O$$_{3}$$-MoO$$_{3}$$二元系ガラスをバルク状に調製した。ガラス形成範囲は限定されており、主な組成は約25mol%のLa$$_{2}$$O$$_{3}$$であった。このガラスは、546$$^{circ}$$Cで明確な結晶化を示した一方で、ガラス転移温度の決定は困難であった。注目すべきことに、アモルファスであるにもかかわらず、このガラスは結晶性のLa$$_{2}$$Mo$$_{3}$$O$$_{12}$$に匹敵する密度と充填密度を有することが分かった。X線吸収微細構造解析とラマン散乱解析により、ガラス構造は孤立したMoO$$_{4}$$$$^{2-}$$ユニットの存在により、La$$_{2}$$Mo$$_{3}$$O$$_{12}$$に酷似していることが明らかになったが、La原子周辺の原子配列は無秩序であることが確認された。このガラスは378から5500nmの透明性を示し、1.0$$mu$$mでの屈折率は2.0と見積もられた。光学バンドギャップエネルギーは3.46eVで、La$$_{2}$$Mo$$_{3}$$O$$_{12}$$よりわずかに小さかった。さらに、このガラスは6.5$$sim$$8.0$$mu$$mの透明領域を示した。この現象は、MoO$$_{n}$$ユニットの多様性が減少し、Mo-O-Moの連結性が低下した結果、マルチフォノン吸収の重なりが減少したことに起因する。このガラス形成は、従来のガラス形成規則から逸脱しており、結晶のような原子配列を持つ特徴的なガラスとなっている。

Transparent and brown La$$_{2}$$O$$_{3}$$-MoO$$_{3}$$ binary glasses were prepared in bulk form using a levitation technique. The glass-forming range was limited, with the primary composition being approximately 25 mol% La$$_{2}$$O$$_{3}$$. This glass exhibited a clear crystallization at 546 $$^{circ}$$C, while determining its glass transition temperature was difficult. Notably, despite its amorphous nature, the glass possessed a density and packing density comparable to those of crystalline La$$_{2}$$Mo$$_{3}$$O$$_{12}$$. X-ray absorption fine structure and Raman scattering analyses revealed that the glass structure closely resembles La$$_{2}$$Mo$$_{3}$$O$$_{12}$$ due to the presence of isolated MoO$$_{4}$$$$^{2-}$$ units, whereas disordered atomic arrangement around La atoms was confirmed. The glass demonstrated transparency ranging from 378 to 5500 nm, and the refractive index at 1.0 $$mu$$m was estimated to be 2.0. The optical bandgap energy was 3.46 eV, which was slightly smaller than that of La$$_{2}$$Mo$$_{3}$$O$$_{12}$$. Additionally, the glass displayed a transparent region ranging from 6.5 to 8.0 $$mu$$m. This occurrence results from the decreased diversity of MoO$$_{n}$$ units and connectivity of Mo-O-Mo, which resulted in the reduced overlap of multiphonon absorption. This glass formation, with its departure from conventional glass-forming rules, resulted in distinctive glasses with crystal-like atomic arrangements.

発表言語

 :

English

掲載資料名

 :

Inorganic Chemistry

巻

 :

63

号

 :

12

ページ数

 :

p.5701 - 5708

発行年月

 :

2024/03

発表会議名

 :

開催年月

 :

開催都市

 :

開催国

 :

キーワード

 :

ガラス; XAFS; 放射光

特許データ

 :

PDF

 :


論文URL

 :

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.4c00176

研究データの公開先DOI

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広報プレスリリース

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論文解説記事
(成果普及情報誌)

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受委託・共同研究相手機関

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Access

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InCites™

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パーセンタイル：70.17

分野：Chemistry, Inorganic & Nuclear

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