再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故での廃液沸騰時の貯槽内化学挙動試解析

Trial analysis of chemical behavior in high-level radioactive liquid waste tank at accident of evaporation to dryness by boiling of reprocessing plant

吉田 一雄 ; 桧山 美奈*; 玉置 等史 

Yoshida, Kazuo; Hiyama, Mina*; Tamaki, Hitoshi

再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種(RuO)が放出される。このためリスク評価の観点からは、Ruの定量的な放出量の評価が重要な課題である。RuOの発生現象には、廃液の溶媒である硝酸の放射線分解で発生する亜硝酸が沸騰段階でのRuOの発生を抑制することが実験的に示されている。この現象を解析的に取り扱うには、廃液の当該事故時の硝酸及び亜硝酸を含めた窒素化合物の化学変化の解析が必要となる。廃液貯槽沸騰模擬コード:SHAWEDでは、硝酸-水-FP硝酸塩系での気液平衡の仮定に基づき廃液の温度上昇、硝酸及び水の蒸発量、気泡破裂に伴う飛沫生成量を計算する。現状の解析では、廃液中の亜硝酸濃度等の変化を模擬できない。より現象に即した模擬を可能にするため当該事故時の施設内の化学的な挙動を解析するSCHERNをSHAWEDと結合させ、放射線分解による亜硝酸の生成も考慮した廃液貯槽内の熱流動挙動解析及び化学挙動解析を同時に可能とするよう改良した。本報では、両計算コードを結合した計算の流れ、両者間でのデータの授受を概説し模擬結果の一例を示す。

An accident of evaporation to dryness by boiling of high-level radioactive liquid waste (HLLW) is postulated as one of the severe accidents caused by the loss of cooling function at a fuel reprocessing plant. In this case, volatile radioactive materials, such as ruthenium (Ru) are released from the tanks with water and nitric-acid mixed vapor into the atmosphere. Accurate quantitative estimation of released Ru is one of the important issues for risk assessment of those facilities. It has been observed experimentally that volatility of RuO is suppressed by HNO generated by HNO radiolysis. The analysis of chemical reactions of NO including HNO and HNO in the waste tank is essential to simulate of these phenomena. To resolve this issue, an analytical approach has been attempted to couple dynamically two computer codes SHAWED and SCHERN. The simulation of boiling behavior in the tank is conducted with SHAWED. SCHERN simulates chemical behaviors of HNO, HNO and NO in the tank. A programmatic coupling algorithm and a trial simulation of the accident are presented in this report.