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論文

Ordered graphane nanoribbons synthesized via high-pressure diels-alder polymerization of 2,2'-bipyrazine

Li, F.*; Tang, X.*; Fei, Y.*; Zhang, J.*; Liu, J.*; Lang, P.*; Che, G.*; Zhao, Z.*; Zheng, Y.*; Fang, Y.*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 147(17), p.14054 - 14059, 2025/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Multidisciplinary)

2,2'-ビピラジン(BPZ)の圧力誘起重合により結晶性グラファンナノリボン(GANR)を合成した。中性子回折データのリートベルト精密化,核磁気共鳴スペクトル,赤外スペクトル,理論計算を行った結果、BPZは$$pi$$ $$cdots$$ $$pi$$積層した芳香環の間でディールス・アルダー重合し、並外れた長距離秩序を持つ伸びたボート型GANR構造を形成することがわかった。未反応の-C=N-基がボートの両端を橋渡ししており、さらなる機能化の余地がある。このGANRのバンドギャップは2.25eVであり、光電応答は良好である(I$$_{on}$$/I$$_{off}$$ =18.8)。われわれの研究は、高圧トポケミカル重合法が、特定の構造と望んだ特性を持つグラファンの精密な合成に有望な方法であることを強調している。

論文

High-pressure polymerization of phenol toward degree-4 carbon nanothread

Yang, X.*; Che, G.*; Wang, Y.*; Zhang, P.*; Tang, X.*; Lang, P.*; Gao, D.*; Wang, X.*; Wang, Y.*; 服部 高典; et al.

Nano Letters, 25(3), p.1028 - 1035, 2025/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Multidisciplinary)

飽和sp$$^3$$-カーボンナノスレッド(CNTh)は、その高いヤング率と熱伝導率が予測され、大きな関心を集めている。中心環へのヘテロ原子の導入がCNThの形成に影響を与え、化学的に均質な生成物が得られることが示されているが、ペンダント基が重合プロセスに与える影響については、まだ未解明である。本研究では、フェノールの圧力誘起重合を調べ、0.5GPaと4GPa以下で起こる2つの相転移を明らかにした。20GPa以上では、フェノールは水酸基とカルボニル基を持つ重合度4のCNTに重合する。ヒドロキシル基の水素移動は、重合度6のナノスレッドの形成を妨げることがわかった。この発見は、さらなるカラム内重合を阻止する水酸基の重要な役割を浮き彫りにし、今後のメカニズム研究やナノ材料合成に貴重な示唆を与えるものである。

論文

Pressure-induced polymerization of 1,4-difluorobenzene towards fluorinated diamond nanothreads

Che, G.*; Fei, Y.*; Tang, X.*; Zhao, Z.*; 服部 高典; 阿部 淳*; Wang, X.*; Ju, J.*; Dong, X.*; Wang, Y.*; et al.

Physical Chemistry Chemical Physics, 27(2), p.1112 - 1118, 2025/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:65.57(Chemistry, Physical)

芳香族分子の圧力誘起重合(PIP)は、様々な炭素系材料を合成するための効果的な方法として浮上してきた。目的とする構造や機能を得るためには、適切な官能基化された分子前駆体の選択が極めて重要である。本研究では、1,4-ジフルオロベンゼン(1,4-DFB)をPIPの構成要素として選択した。1,4-DFBをその場高圧で調べた結果、約12.0GPaで相転移が起こり、18.7GPaで不可逆的な化学反応が起こることがわかった。生成物の構造解析と反応のカイネティクスから、直線的な成長を伴う擬六方晶積層フッ素ダイヤモンドナノスレッドの形成が明らかになった。高圧下のベンゼンの結晶構造と比較して、1,4-DFBは[001]軸に沿って高い圧縮を示す。この異方的な圧縮は、[01$$overline{1}$$]軸に沿ったより強いH$$cdot cdot cdot pi$$相互作用と、[100]軸と[010]軸に沿った潜在的な圧縮阻害H$$cdot cdot cdot$$F相互作用に起因し、[01$$overline{1}$$]軸に沿った可能な反応経路を促進する。この研究は、分子スタッキングを調節し、反応経路に影響を与える官能基化の重要な役割を強調している。

論文

Anomalous dislocation response to deformation strain in CrFeCoNiPd high-entropy alloys with nanoscale chemical fluctuations

Ying, H.*; Yang, X.*; He, H.*; Yan, A.*; An, K.*; Ke, Y.*; Wu, Z.*; Tang, S.*; Zhang, Z.*; Dong, H.*; et al.

Scripta Materialia, 250, p.116181_1 - 116181_7, 2024/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:41.92(Nanoscience & Nanotechnology)

Nanoscale chemical fluctuations and their effect on the deformation behavior of CrFeCoNi-based high-entropy alloys (HEAs) were investigated using small-angle scattering and in situ neutron diffraction measurements. Small-angle scattering results demonstrated the presence of nano ($$>$$10 nm) chemical fluctuations in the as-prepared CrFeCoNiPd HEAs, which was attributed to the negative mixing of enthalpy and the significant atomic radius difference between Pd and the constituent elements in the CrFeCoNi-based alloys. Subsequent tensile tests demonstrated that the yield and tensile strengths of the as-prepared CrFeCoNiPd HEA surpass those of the as-prepared CrMnFeCoNi HEA. Neutron diffraction data analysis revealed an anomalous response of dislocation evolution with the strain.

論文

Ten years of warming increased plant-derived carbon accumulation in an East Asian monsoon forest

Zhang, J.*; Kuang, L.*; Mou, Z.*; 近藤 俊明*; 小嵐 淳; 安藤 麻里子; Li, Y.*; Tang, X.*; Wang, Y.-P.*; Pe$~n$uelas, J.*; et al.

Plant and Soil, 481(1-2), p.349 - 365, 2022/12

 被引用回数:10 パーセンタイル:73.14(Agronomy)

Soil warming effects on soil organic carbon (SOC) decomposition and stabilization are highly variable, and the underlying mechanisms are poorly understood. In this study, concentration, stability (dissolved, particle and mineral-associated SOC), and source (plant-derived and microbial-derived) of SOC, soil microbial community composition, and enzyme activities were studied in a 10-year soil warming field experiment in an East Asian monsoon forest. The results showed that 10-year soil warming significantly enhanced SOC in the top 0-10 cm soil. The increased SOC induced by warming was mainly derived from plants with lignin markers, accompanied by a decrease in microbial-derived SOC. This highlights an urgent need for a better understanding of how the contrasting effects of plant- and microbial-derived C mediate the response of the SOC pool to warming across different biomes.

論文

Crystalline fully carboxylated polyacetylene obtained under high pressure as a Li-ion battery anode material

Wang, X.*; Tang, X.*; Zhang, P.*; Wang, Y.*; Gao, D.*; Liu, J.*; Hui, K.*; Wang, Y.*; Dong, X.*; 服部 高典; et al.

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 12(50), p.12055 - 12061, 2021/12

 被引用回数:14 パーセンタイル:71.30(Chemistry, Physical)

置換ポリアセチレンは、ポリアセチレン骨格の化学的安定性,物性,付加機能の向上が期待されるが、その多様性は非常に限られている。今回我々は、固体のアセチレンジカルボン酸に外圧を加えることにより、従来の方法では合成が非常に困難であったトランス-ポリアセチレン骨格上のすべての炭素がカルボキシル基に結合した結晶性のポリ-ジカルボキシルアセチレンができることを報告する。重合は、水素結合を利用したトポケミカル反応であった。このユニークな構造は、カルボニル基の極めて高い含有量とポリアセチレン骨格の高い導電性を組み合わせたもので、リチウムイオン電池(LIB)負極として高い比容量と優れたサイクル/レート性能を示す。我々は、完全に機能化された結晶性ポリアセチレンを紹介し、高分子LIB材料や活性基を多く含む高分子材料合成のために圧力重合が有力な方法であることを提案する。

論文

The $$^{59}$$Fe(n,$$gamma$$)$$^{60}$$Fe cross section from the surrogate ratio method and its effect on the $$^{60}$$Fe nucleosynthesis

Yan, S. Q.*; Li, X. Y.*; 西尾 勝久; Lugaro, M.*; Li, Z. H.*; 牧井 宏之; Pignatari, M.*; Wang, Y. B.*; Orlandi, R.; 廣瀬 健太郎; et al.

Astrophysical Journal, 919(2), p.84_1 - 84_7, 2021/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:33.92(Astronomy & Astrophysics)

The long-lived $$^{60}$$Fe (with a half-life of 2.62 Myr) is a crucial diagnostic of active nucleosynthesis in the Milky Way galaxy and in supernovae near the solar system. The neutron-capture reaction $$^{59}$$Fe(n,$$gamma$$)$$^{60}$$Fe on $$^{59}$$Fe (half-life=44.5 days) is the key reaction for the production of $$^{60}$$Fe in massive stars. This reaction cross section has been previously constrained by the Coulomb dissociation experiment, which offered partial constraint on the E1 $$gamma$$-ray strength function but a negligible constraint on the M1 and E2 components. In this work, for the first time, we use the surrogate ratio method to experimentally determine the $$^{59}$$Fe(n,$$gamma$$)$$^{60}$$Fe cross sections in which all the components are included. We derived a Maxwellian-averaged cross section of 27.5$$pm$$3.5 mb at $$kT$$ = 30 keV and 13.4$$pm$$1.7 mb at $$kT$$ = 90 keV, roughly 10%-20% higher than previous estimates. We analyzed the impact of our new reaction rates in nucleosynthesis models of massive stars and found that uncertainties in the production of $$^{60}$$Fe from the $$^{59}$$Fe(n,$$gamma$$)$$^{60}$$Fe rate are at most 25$$%$$. We conclude that stellar physics uncertainties now play a major role in the accurate evaluation of the stellar production of $$^{60}$$Fe.

論文

Phase transition and chemical reactivity of 1H-tetrazole under high pressure up to 100 GPa

Gao, D.*; Tang, X.*; Wang, X.*; Yang, X.*; Zhang, P.*; Che, G.*; Han, J.*; 服部 高典; Wang, Y.*; Dong, X.*; et al.

Physical Chemistry Chemical Physics, 23(35), p.19503 - 19510, 2021/09

 被引用回数:7 パーセンタイル:37.22(Chemistry, Physical)

窒素に富む分子の圧力有機相転移や重合は、環境にやさしい高エネルギー密度材料の開発にとって非常に重要であるため、広く注目されている。本論文では、その場ラマン,IR,X線回折,中性子回折、および理論計算をもちい、100GPaまでの1H-テトラゾールの相転移挙動と化学反応の研究を紹介する。2.6GPa以上での相転移が確認され、その高圧構造は、以前に報告されたユニットセル内に2つの分子をもつものではなく、1つの分子をものであることが分かった。1H-テトラゾールは、おそらく窒素-窒素結合ではなく炭素-窒素結合により、100GPa以下で可逆的に重合する。私たちの研究は、1H-テトラゾールの高圧相の構造モデルを更新し、もっともらしい分子間結合の経路を初めて提示した。これにより、窒素に富む化合物の相転移と化学反応の理解が進み、新しい高エネルギー密度材料の設計に役立つと考えられる。

論文

Distance-selected topochemical dehydro-diels-alder reaction of 1,4-Diphenylbutadiyne toward crystalline graphitic nanoribbons

Zhang, P.*; Tang, X.*; Wang, Y.*; Wang, X.*; Gao, D.*; Li, Y.*; Zheng, H.*; Wang, Y.*; Wang, X.*; Fu, R.*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 142(41), p.17662 - 17669, 2020/10

 被引用回数:34 パーセンタイル:79.04(Chemistry, Multidisciplinary)

固体トポケミカル重合(SSTP)は機能的な結晶性高分子材料を合成するための有望な方法であるが、溶液中で起こるさまざまな反応とは対照的に、非常に限られたタイプのSSTP反応しか報告されていない。ディールス・アルダー(DA)および脱水素-DA(DDA)反応は、溶液中で六員環を作るための教科書的反応であるが、固相合成ではほとんど見られない。本研究では、固体の1,4-ジフェニルブタジイン(DPB)を10-20GPaに加圧することで、フェニル基がジエノフィルとして、DDA反応することを複数の最先端の手法を用いて明らかにした。臨界圧力での結晶構造は、この反応が「距離選択的」であることを示している。つまり、フェニルとフェニルエチニル間の距離3.2${AA}$は、DDA反応は起こせるが、他のDDAや1,4-付加反応で結合を形成するには長すぎる。回収された試料は結晶性の肘掛け椅子型のグラファイトナノリボンであるため、今回の研究結果は、原子スケールの制御で結晶質炭素材料を合成するための新しい道を開く。

論文

Pressure-induced Diels-Alder reactions in C$$_{6}$$H$$_{6}$$ - C$$_{6}$$F$$_{6}$$ cocrystal towards graphane structure

Wang, Y.*; Dong, X.*; Tang, X.*; Zheng, H.*; Li, K.*; Lin, X.*; Fang, L.*; Sun, G.*; Chen, X.*; Xie, L.*; et al.

Angewandte Chemie; International Edition, 58(5), p.1468 - 1473, 2019/01

 被引用回数:51 パーセンタイル:83.96(Chemistry, Multidisciplinary)

芳香族の圧力誘起重合反応(PIP)は、sp$$^{3}$$炭素骨格を構築するための新しい方法であり、ベンゼンとその誘導体を圧縮することによってダイヤモンド様構造を有するナノスレッドを合成した。ここで、ベンゼン-ヘキサフルオロベンゼン共結晶(CHCF)を圧縮することにより、PIP生成物中に層状構造を有するH-F置換グラフェンを同定した。その場中性子回折から決定された結晶構造およびガスクロマトグラフィー質量スペクトルによって同定された中間生成物に基づいて、20GPaでは、CHCFがベンゼンおよびヘキサフルオロベンゼンを交互に積み重ねた傾斜カラムを形成し、それらが[4+2]重合体に転化し、次いで、短距離秩序を持つ水素化フッ素化グラフェンに変化する。反応プロセスは[4+2]ディールス-アルダー, レトロディールス-アルダー、および1-1'カップリング反応を含み、前者はPIPの重要な反応である。われわれの研究は、CHCFの素反応を初めて確認した。これは、芳香族化合物のPIPについての新しい見方を提供する。

論文

Elongation of plasma channel for electron acceleration

Chen, L.-M.; 中島 一久; Hong, W.*; Hua, J. F.*; 亀島 敬; 小瀧 秀行; 杉山 精博*; Wen, X.*; Wu, Y.*; Tang, C.*; et al.

Chinese Optics Letters, 5(S1), p.S133 - S135, 2007/05

Experiments for the laser guiding studies has been carried out with the 30 fs, 100 TW laser pulse interaction with the long slab and discharged capillary of underdense plasma. Formation of extremely long plasma channel with its length 10 times above the Rayleigh length is observed when the laser pulse power is much higher than the critical power for relativistic self-focusing. The long self-guiding channel formation is accompanied by the quasi-monoenergetic electron acceleration with a low transverse emittance and high electric current (10 nC/shot). In order to continuously elongate plasma channel, a 4 cm-scale discharged capillary was used. We successfully demonstrated laser-plasma acceleration of high-quality electron beams up to nearly GeV. Our results exactly verified the prediction of laser-wakefield acceleration through a cm-scale plasma channel in the blowout bubble regime.

論文

Self-guiding of 100 TW femtosecond laser pulses in centimeter-scale underdense plasma

Chen, L.-M.; 小瀧 秀行; 中島 一久*; Koga, J. K.; Bulanov, S. V.; 田島 俊樹; Gu, Y. Q.*; Peng, H. S.*; Wang, X. X.*; Wen, T. S.*; et al.

Physics of Plasmas, 14(4), p.040703_1 - 040703_4, 2007/04

 被引用回数:37 パーセンタイル:74.86(Physics, Fluids & Plasmas)

レーザーの自己導波の調査のため、長いunderdenseのプラズマと100TWレーザーパルスの相互作用実験を行い、レイリー長の約20倍の10mmという非常に長いプラズマチャネルを観測した。レーザーパルスがチャネル中で曲がること、及び電子キャビティ形成が実験的に初めて観測された。

口頭

センチメートルスケールのキャピラリー放電プラズマチャネルを用いたレーザー電子加速

亀島 敬; 小瀧 秀行; 神門 正城; 大東 出; 川瀬 啓悟; 福田 祐仁; Chen, L. M.*; 本間 隆之; 近藤 修司; Esirkepov, T. Z.; et al.

no journal, , 

レーザープラズマ電子加速は非常に高い電場を持っているが、加速空間が非常に短いという問題点を持っているため、その電子ビームの加速エネルギーは100MeV程度に制限されていた。近年、このレーザープラズマ電子加速が抱える問題点をキャピラリー放電管を用いることで大幅に解決がなされた。プラズマは密度が高いほど屈折率が低くなる特徴を利用して放電管の中でプラズマ密度を中心で薄く、その外周を高く分布させれば光ファイバーと同じ原理でレーザーは放電管内のプラズマ中を集光伝搬しながら相互作用する。ゆえに、加速空間を大幅に拡張することができる。この実験を2006年に中国工程物理研究院とKEK、及び原子力機構で共同実験を行い、キャピラリ放電管を用いて4.4Jのレーザーパルスの集光伝搬及び0.56GeVの電子ビームの生成に成功した。加えて、JAEAにて同様の実験を2007年に行い、1Jのレーザーパルスの集光伝搬及び電子ビームの発生に成功した。

口頭

Guiding of 100 TW Relativistic Laser Pulses by 10 mm Plasma Channels

Koga, J. K.; Chen, L.-M.; 小瀧 秀行; 中島 一久; Bulanov, S. V.; 田島 俊樹; Gu, Y. Q.*; Peng, H. S.*; Hua, J. F.*; An, W. M.*; et al.

no journal, , 

100TW, 30fsの相対論的強度のレーザーを長いスリットガスジェット(1.2$$times$$10mm$$^{2}$$)へ集光し、レーザー・プラズマ相互作用により電子を発生させる最初の実験を行った。10mmの、レイリー長の20倍となるプラズマチャネルの形成が確認された。このチャネルの特長として、レーザーの偏向,ホース効果,キャビティの形成が確認された。この長いチャネルの形成と同時にコリメートされた(エミッタンス0.8$$pi$$mm mrad),高エネルギーの準単色電子($$sim$$70MeV)の発生が確認された。このときの1MeV以上の電子の電荷量は 10nC/shotであり、これは長いチャネル形成の効果によるものと考えられる。

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