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吉田 寿雄*; 山本 旭*; 細川 三郎*; 山添 誠司*; 吉川 聡一*; 原 賢二*; 中村 充孝; 蒲沢 和也*; 田中 庸裕*
Topics in Catalysis, 64(9-12), p.660 - 671, 2021/08
被引用回数:2 パーセンタイル:10.95(Chemistry, Applied)Inelastic neutron scattering (INS) enables direct and selective observation of H species due to the extremely large incoherent neutron scattering cross section of a hydrogen atom. In the present study, the adsorbed H species on some heterogeneous precious metal catalysts supported by alumina and carbon black were investigated by in situ INS spectroscopy with a newly designed sample cell. Three alumina-supported metal catalysts having Pt, Pd, and Rh metal nanoparticles with different particle sizes exhibited different INS spectra in intensities and band distribution. Observation of the H species on the metal nanoparticles and the alumina surface revealed their properties. In addition, the H atoms stored in Pd nanoparticles were observed as palladium hydride. In contrast, the H species on a Pt catalyst supported by carbon black were found to be strongly adsorbed on the carbon support.
山添 誠司*; 山本 旭*; 細川 三郎*; 福田 良一*; 原 賢二*; 中村 充孝; 蒲沢 和也*; 佃 達哉*; 吉田 寿雄*; 田中 庸裕*
Catalysis Science & Technology, 11(1), p.116 - 123, 2021/01
被引用回数:6 パーセンタイル:33.04(Chemistry, Physical)Hydrogen (H) species adsorbed on catalyst surfaces are key intermediates in catalytic hydrogenation reactions over supported metal catalysts. However, individual identification of H species on the metal catalysts has not been established to date. Here, we elucidated the H species on Pt/AlO by the combination of inelastic neutron scattering (INS) and density functional theory (DFT). Several H species in the presence of H were successfully identified at different sites on the Pt surface and AlO support. The INS and FT-IR measurements revealed that the hydride/atop Pt-H, bridged perimeter/terrace Pt-H-Pt, and threefold Pt-H are active intermediates in the CH hydrogenation reaction, whereas the edge Pt-H-Pt is a rather inert species. In addition, the measurements indicate that the AlO itself acts as hydrogen storage material by mediating AlO-H and Al-H-Al species, which serve H species in the CH hydrogenation reaction.
工藤 寿雄*; 大久保 勝夫*; 近藤 豊*; 高井 重治*; 柴田 雄*; 長野 博夫*; 工藤 赳夫*; 南 孝男*; 岡崎 敏家*; 吉川 治*; et al.
PNC TJ104 79-01, 116 Pages, 1979/02
高速炉使用済燃料の溶解、再溶解条件である沸騰硝酸、沸騰硝弗酸条件における各種材料の耐食性について文献調査を行ない、硝酸環境、硝弗酸環境における腐食について概説を試みるとともに、1.3章および1.4章のTable1.4.3に示すように各種推奨材を整理することができた。同時に、このような条件における耐食試験(液相の母材についてのみ)を実施した。供試材のうち(金、白金、Corronel230、25Cr‐2Mo、Uranus65、316L)腐食度の比較では、金、白金以外ではCorronel230が最も良好な結果(19g/m2Hr 0.98.2mm/year)を示したが、試験片表面に粒界腐食が観察され、成分の変更が必要であることが明らかとなった。また、弗素イオン捕促剤としては、Al/F=1までAl(NO)添加を試みその効果を確認した。文献調査によると、捕促剤としてはAl以外にもZr、Th等があげられ、弗素イオンに対する添加割合は、例えばAl(NO)ではAl/F=5程度までは腐食抑制効果を増大させるようである。なお、文献によると弗素イオン捕促剤を添加した場合、気相部においては、液相部に比較して腐食抑制効果が小さいと言われている。今後の耐食試験で検討が必要である。金、白金についてはその良好な耐食性が確認されたが、他の装置材料に対するGalvanic Corrosionが今後の検討項目になると思われる。