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報告書

FBR用低密度MOX燃料ペレットの製造条件確認試験

村上 龍敏; 鈴木 紀一; 畑中 延浩; 塙 幸雄; 篠崎 雄; 村上 真一; 飛田 良正; 川崎 猛; 小林 良仁; 飯村 直人; et al.

JAEA-Technology 2008-017, 97 Pages, 2008/03

JAEA-Technology-2008-017.pdf:2.76MB

「もんじゅ」用低密度MOX燃料ペレットについては、平成7年度に実施した「もんじゅ」一次取替燃料の製造以降、約9年間製造されていない。この間、プルトニウム燃料第三開発室の主要工程設備の約6割が新設又は更新されるとともに、原料である混合転換粉のAm-241の蓄積が進み、発熱量が増加している。さらに、原料の一つである乾式回収粉末についても、設備の更新によりその粉末特性が大きく変化している。以上を踏まえ、次期「もんじゅ」用低密度MOX燃料ペレット製造を円滑に実施するため、平成16年10月から平成18年8月の間、従来に比べAm-241が蓄積した原料及び粉末特性の大きく変化した乾式回収粉を用いて、低密度MOXペレットの製造条件確認試験を実施した。本報告は、この試験結果をまとめたものである。試験の結果、従来に比べAm-241が蓄積した原料を用いても、製造条件を適切に管理することにより、一次取替燃料製造時と同程度の収率で低密度MOX燃料ペレットが製造可能であることを確認した。

報告書

ショートプロセス技術開発計画-基礎試験実施計画書-

山口 俊弘; 大代 操; 小幡 真一; 木原 義之; 遠藤 秀男

JNC TN8410 99-011, 65 Pages, 1999/04

JNC-TN8410-99-011.pdf:3.63MB

FBR発電コストの低減に向け、MOX燃料コストを低減することが重要課題の一つと考えられる。MOX燃料製造コストの低減は、(1)建設費、(2)運転費及び(3)部材費のそれぞれの低廉化することが重要である。そして、この低廉化は主として設備・機器の高度化・コンパクト化とプロセスの合理化等により達成することができる。この開発ステップとして、プロセスの簡素化による設備数の削減、稼働率の向上、製品品質の安定化、ホールドアップ量の低減、核物質搬送の効率化や運転員の削減による運転費の削減のためのプロセスの合理化を初めに進めることが重要であると考えている。そこで、このプロセスの合理化の方策として、平成7年に「ショートプロセス技術開発」が提案された。また、平成10年度の外部評価委員会での審議を受け、了解が得られた。本計画書は、ショートプロセス技術開発の概要を述べるとともに、今後の4年間で実施する基礎試験の実施計画書を示したものである。

報告書

MOXペレットの焼結挙動解明試験(II) Pu富化度30wt.%混合酸化物燃料ペレットの焼結挙動に及ぼす予備焼成雰囲気の影響

成田 大祐; 大代 操; 吉田 真之*; 小幡 真一; 関 正之; 檜山 敏明; 上村 勝一郎

PNC TN8410 97-045, 21 Pages, 1997/03

PNC-TN8410-97-045.pdf:4.72MB

本試験は、予備焼成雰囲気としてAr-5%H2、N2及びCO2ガスを用い、ステアリン酸亜鉛及びアビセルを添加したPu富化度30wt.%混合酸化物燃料ペレットの予備焼成時の脱炭効果、またそれが焼結挙動に及ぼす影響を調べたものである。実施した試験の結果から、以下のことが結論として言える。(1)Ar-5%H2、N2及びCO2ガス雰囲気中における予備焼成時の炭素の脱離はペレットから分離・放出された酸素及び雰囲気中の不純物酸素との間で生じるC+1/202=CO反応が主として寄与するものと考えられる。従って、脱炭効果はペレットのO/Mが高く、雰囲気の酸素ポテンシャルが高いほど大きくなると推定される。(2)ステアリン酸亜鉛及びアビセルを添加した場合の焼結密度は、CO2ガスの方が炭素の脱離が十分進むため相対的に高くなるが、Ar-5%H2ガス予備焼結ペレットでは残存炭素の影響により低くなる。(3)ステアリン酸亜鉛のみ添加し、CO2ガス雰囲気で予備焼成したペレットの焼結密度は、原料粉末粒子の凝集強度及び粒子形状に起因し、低くなる場合と高くなる場合がある。(4)予備焼成雰囲気としてCO2ガスを使用する場合は、試料皿(Mo)との間でMo+2CO2=MoO2+2CO反応によるMo皿の酸化が起こるため、それに留意する必要がある。

報告書

新型転換炉実証炉燃料のHBWRにおける負荷追従試験(6)IFA-555ロッド1照射後試験結果(その2)

上村 勝一郎; 河野 秀作; 矢野 総一郎; 加藤 正人; 大代 操; 森平 正之; 森本 恭一

PNC TN8410 96-051, 107 Pages, 1996/03

PNC-TN8410-96-051.pdf:3.63MB

OECDハルデンプロジェクトとしてATR実証炉燃料の負荷追従試験(IFA-554/555)を実施している。IFA-555ロッド1の照射後試験項目のうち、前報ですでに金相試験、SEM試験、$$alpha$$及び$$beta$$/$$gamma$$オートラジオグラフィの結果について報告している。本報では、断面ガンマスキャニング等ペレット分析に係る試験及び被覆管の強度試験について結果を報告するとともに、IFA-555ロッド1の照射後試験結果についてまとめる。得られた結果は、以下の5点である。(1)日負荷追従照射試験は、照射中のリークなしに、計画通り第23サイクルまで照射された。(2)燃料棒伸び、FPガス放出率の観点から、日負荷追従照射による顕著な影響は認められなかった。(3)パンクチャ試験でFPガスが測定されなかったが、これは炉内照射中に、腐食の進んでいた被覆管に照射終了後、PIEまでの期間にリークが生じたものと考えられる。この原因として、IFA-554ロッド5同様、腐食感受性の高いZrライナー管を使用していることがあげられる。照射後試験では、燃料要素上部の被覆管表面の荒れと著しい酸化膜形成及び剥離、並びに水素化物の被覆管肉厚部への浸透が観察されている。(4)燃料要素上部ペレットの一部に破砕が認められ、その直下で中心空孔と柱状晶の形成が観察された。この原因の1つとして、照射中に経験した線出力が、試験計画値49.2kW/mを越え燃料要素中最高の55.8kW/mに達したことがあげられる。(5)被覆管リング引張試験及び水素分析試験結果から、燃料要素上部のサンプルに、水素含有量が低いにもかかわらずリング引張強度が著しく低下する傾向が見られた。

報告書

MOXペレットの焼結挙動解明試験(II); 原料粉末の性状が焼結特性に与える影響

上村 勝一郎; 大代 操; 大沼 紀彦*; 成田 大祐; 関 正之; 飛田 典幸; 山本 純太

PNC TN8410 95-047, 36 Pages, 1995/02

PNC-TN8410-95-047.pdf:4.03MB

本試験は、焼結条件等の外的要因をできるだけ一定にし、内的要因である粉末特性を熱処理によって変化させ、それらと成形体特性及び焼結挙動の関係を評価するために実施したものである。その結果、以下のことがわかった。(1)熱処理温度を高くするにつれ、混合粉の比表面積が顕著に小さくなり、バルク密度が大きくなった。(2)成形体の空孔構造を細孔分布測定で調べた結果、成形時に凝集粒子がほとんど破壊され、開空孔の大部分が一次粒子の空孔に起因すると分かった。また、成形体中の開空孔を小孔径側から累積した体積が全開空孔積の90%に相当する開空孔の直径は熱処理温度を高くしても変化しなかった。(3)今回の試験では、熱処理(室温、900$$^{circ}$$C及び1200$$^{circ}$$C)を行っても成形体及び焼結体密度が変わらなかった。また、焼結時の収縮速度も変化しなかった。

報告書

低密度ペレット製造条件確率試験(12); 酸化破砕による乾式回収試験(3)

成田 大祐; 大沼 紀彦*; 大代 操; 関 正之; 山本 純太; 上村 勝一郎

PNC TN8410 95-050, 50 Pages, 1995/01

PNC-TN8410-95-050.pdf:4.12MB

本試験は、COGEMA社製PuO$$_{2}$$粉を原料とするPu富化度21.5wt%燃料ペレット(もんじゅ内側炉心相当組成)の酸化破砕による乾式回収条件を把握することを目的として実施したものである。実施した試験の結果から、酸化温度400$$sim$$450$$^{circ}C$$3時間等温酸化することにより破砕が生じ、乾式回収が適用できることが確認された。また、酸化による破砕のメカニズムを解明するため、低富化度MOXペレットを用いて実施した試験結果からM$$_{4}$$O$$_{9}$$相までの酸化では、粒界までの酸化に留まり、格子の収縮が起こるものの破砕に至らないが、M$$_{3}$$O$$_{8-Z}$$相まで酸化が進むと粒内まで酸化が進行し、粉化することがわかった。また、350$$^{circ}C$$で酸化したPu富化度21.5wt%燃料ペレット内に点在している粒内クラックを生じた部分をEPMAにより調べたところ、ウランリッチ相であることが確認された。したがって、本試験で実施した条件下でのPu富化度21.5wt%燃料ペレットの酸化による破砕は、固容体に含まれる未固溶相が選択的にM$$_{3}$$O$$_{8-Z}$$相まで酸化されることによって、ペレット全体を破砕させると考えられる。

報告書

海外返還プルトニウム粉末の特性評価

大代 操; 大沼 紀彦*; 高橋 邦明; 河野 秀作; 山本 純太; 上村 勝一郎

PNC TN8410 94-072, 40 Pages, 1994/01

PNC-TN8410-94-072.pdf:5.25MB

海外返還プルトニウムの原料粉の基本的な粉末特性を把握し、その特性値とPNCにおいて転換製造した1:1MOX粉の特性とを比較・検討した。その結果、粒子密度と比表面積の関係から海外粉はプラント毎に似通った特性を持つことが確認され、1:1MOX粉は海外粉と比べて粒子密度が小さく、比表面積も小さい粉末であることがわかった。また、プラントUP-2は1:1MOX粉と比較して比表面積はほとんど同じであるが、粒径が1桁ほど大きく、UP-3は粒径は同じであるが、比表面積は2倍以上大きいことがわかった。これらより、受け入れた海外粉はPNC製1:1MOX粉と特性が異なるだけでなく、プラント毎に粉末特性が異なっていると推定される。したがって、燃料ペレットを製造する際にはこれらのことも考慮すべきだと考えられる。

報告書

粉末特性評価試験; その2

大代 操; 大沼 紀彦*; 高橋 邦明; 河野 秀作; 山本 純太; 上村 勝一郎

PNC TN8440 93-026, 128 Pages, 1993/08

PNC-TN8440-93-026.pdf:8.89MB

本試験は前回の「粉末特性評価試験-その1」において、測定精度と測定条件を確立した装置(粒子密度・粒径・粒度分布および比表面積)で実施したものであり、今回はペレット製造時に原料粉となる粉末を試験試料とし、各原料粉の粉末特性を把握する目的で実施し、得られた各々の粉末特性の関連性についても検討した。測定した粒子密度については、SEM写真像を観察すると粒子の形状および粒径が異なっているにもかかわらず、その試料の理論密度と比較して大きな差がないことより、密度は粒子の形状等に影響されなく、物質固有の密度を測定しているとみなされる。各粉末のSEM写真像では、その粉末の一次粒子については球形に近い形あるいは棒状・板状であるが、二次粒子(凝集体)は数ミューm、数十ミューm、形状は多数の一次粒子で形成している二次粒子がダンゴ状の形状をとるものから、数個がより集まった多角形状のものというように、試料ごとに複雑な形状をとっているものが多かった。特にダンゴ状の粒子を持つ試料の粒度分布から算出した体面積平均径は他のものと比べて、2桁も値が大きく比表面積径との差が非常に大きかった。このことは、粒子を構成している一次粒子の数が多いことを示していると推定される。比表面積に関しては、その値とSEM写真像からの粒子の複雑さとは必ずしも一致していなかった。以上により、核燃料に用いている原料粉は、同じ物質でも製法によりその特性が異なることが再確認された。

報告書

粉末特性評価試験; その1

大代 操; 上村 勝一郎; 河野 秀作; 高橋 邦明; 長井 修一朗; 宇野 弘樹*

PNC TN8410 92-225, 44 Pages, 1992/03

PNC-TN8410-92-225.pdf:1.65MB

燃料製造R&Dの課題の1つである、原料粉末特性と燃料ペレット特性との関係を得るため粒子密度、比表面積、粒径・粒度分布測定装置を新しく設置した。試験装置の測定精度、データの信頼性・再現性等の確認や測定条件の最適化を図るため、標準物質を用い上記の装置のコールド試験を実施した。その結果、粒子密度測定において表面に凹凸が見られない試料の場合、公称値(液浸法による)との誤差は約4%以下であり、表面形状が複雑な場合は約16%であった。測定条件については、ガス圧力を0.35kg/cm/SUP2以下にし、試料の脱ガス処理を十分に行うことが必要である。比表面積測定では、測定値が粒子表面形状に大きく依存し、BBT多点法のプロット図で直線の場合は公称値との誤差が5%、曲線の場合は11%であった。測定条件についてはガス分子を試料に吸着させることにより値を求めているので測定前の脱ガス処理を完全に行うことが必要である。また、レーザ回析理論に基づく解析評価式が粒子を球形と仮定しているため、粉末が球状の場合には公称値との誤差が5%以内であったが、球状以外でも10%以内であった。また、測定条件として、粒子が溶媒中で均一に分散していなければならないので測定試料に適した溶媒液を使用しなければならない。なお、原料粉の様に比重が大きいものについては、蒸留水が適していると言われている。以下の結果から、各測定装置の測定精度と最適測定条件を確認することができた。

口頭

簡易型非破壊測定装置による放射性廃棄物のPu含有量測定試験,1

小野 洋輔; 横山 仁志*; 渡辺 直樹; 宮内 正美; 周治 愛之; 塩田 行人; 大代 操

no journal, , 

プルトニウム燃料施設から発生する放射性廃棄物はPuを含んでおり、国際原子力機関の査察下に置かれている他、核物質防護等の観点から厳格に保管管理されている。このためPu系廃棄物のPu含有量を迅速かつ正確に把握することは、極めて重要である。Pu系廃棄物の管理を合理的に行うため、新たに簡易型廃棄物非破壊測定装置(PWAS)を考案し、その特性試験を行った。その結果、PWASは計量管理機器であるWCASと同様にPu含有量とReal Rateの相関関係が直線的であることを確認した。これによりPu含有量の測定においてPWASが適用できるという見通しを得た。

口頭

簡易型非破壊測定装置による放射性廃棄物のPu含有量測定試験,2

小野 洋輔; 横山 仁志*; 渡辺 直樹; 宮内 正美; 周治 愛之; 大代 操

no journal, , 

プルトニウム燃料施設から発生する放射性廃棄物はPuを含んでおり、国際原子力機関の査察下に置かれている他、核物質防護等の観点から、厳格に保管管理されている。このため、Pu系廃棄物の管理を合理的に行うために、新たに簡易型廃棄物非破壊測定装置(PWAS)を考案し、現在PWASの運用を行っている。本件では、簡易測定のさらなる合理化や、PWASの汎用性を高めることを目的に、分離型PWASを考案し、各試験を行った。その結果、分離型PWASにおいても測定条件等により、PWASと同程度の性能であることを確認した。また、PWASと分離型PWASという、簡易測定装置の運用について汎用性が高まり、廃棄物の発生状況に応じて適切な方法で簡易測定を行うことにより、廃棄物管理の合理化にも寄与している。

口頭

解体廃棄物中のPu含有量簡易型非破壊測定装置(PWAS)の開発

小野 洋輔; 横山 仁志*; 渡辺 直樹; 宮内 正美; 大代 操

no journal, , 

核燃料サイクル工学研究所において、平成20年度からプルトニウム燃料第二開発室の廃止措置に着手し、現在もグローブボックスの解体撤去が行われている。これまで、廃棄物中のPu含有量は過去の実績に基づき推定していたため、リスク管理の観点から極めて保守側の安全係数を用いざるを得ず、その結果、解体廃棄物(以下、「Pu系廃棄物」という)の発生量増加につながり、廃棄物保管能力の圧迫や解体撤去に係るコストの増大が懸念されていた。そこで、廃棄物発生量の抑制と廃止措置の効率化(コスト削減)を図るため、供用を休止していた計測機器を転用・改造することによりPu含有量の簡易測定が可能な簡易型非破壊測定装置(PWAS)の考案、開発を行った。また、PWASの汎用性を向上させるべく改良型(分離型)PWASを開発した。PWASの運用によって、解体廃棄物の充填率向上等に繋がり、廃棄物発生量の抑制と廃止措置の効率化に期待できる。

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