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論文

Germanene reformation from oxidized germanene on Ag(111)/Ge(111) by vacuum annealing

鈴木 誠也; 勝部 大樹*; 矢野 雅大; 津田 泰孝; 寺澤 知潮; 小澤 孝拓*; 福谷 克之; Kim, Y.*; 朝岡 秀人; 柚原 淳司*; et al.

Small Methods, p.2400863_1 - 2400863_9, 2024/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Physical)

For group 14 monoelemental two-dimensional materials, such as silicene, germanene, and stanene, oxidation is a severe problem that alters or degrades their physical properties. This study shows that the oxidized germanene on Ag(111)/Ge(111) can be reformed to germanene by simple heating around 500 $$^{circ}$$C in a vacuum. The key reaction in reforming germanene is the desorption of GeO and GeO$$_{2}$$ during heating around 350 $$^{circ}$$C. After removing surface oxygen, Ge further segregates to the surface, resulting in germanene. The reformed germanene has the same crystal structure, a (7$$sqrt{7}$$ $$times$$ 7$$sqrt{7}$$) R19.1$$^{circ}$$ supercell with respect to Ag(111), and has equivalent high quality to that of as-grown germanene on Ag(111)/Ge(111). Even after air oxidation, germanene can be reformed by annealing in a vacuum. On the other hand, the desorption of GeO and GeO$$_{2}$$ at high temperatures was not suppressed even in the O$$_{2}$$ backfilling atmosphere. This instability of oxidized germanene/Ag(111)/Ge(111) at high temperatures contributes to the ease of germanene reformation without oxygen. In other words, the present germanene reformation, as well as the segregation of germanene on Ag(111)/Ge(111), is a highly robust process as a synthesis method of germanene.

論文

超音速酸素分子線を用いたアナターゼ型TiO$$_{2}$$(001)表面の酸素欠損の修復

勝部 大樹*; 大野 真也*; 稲見 栄一*; 吉越 章隆; 阿部 真之*

Vacuum and Surface Science, 65(11), p.526 - 530, 2022/11

アナターゼ型TiO$$_{2}$$(001)表面の酸素空孔の酸化を放射光光電子分光と超音速O$$_{2}$$ビーム(SSMB)で調べた。超熱酸素分子の供給により、最表面及びサブサーフェスの酸素空孔を除去することができた。アナターゼ型TiO$$_{2}$$(001)の表面には、真空容器に移す前の未処理の状態では、酸素空孔が存在している。この空孔は大気中で安定であり、酸素SSMBを用いることにより効果的に除去することができる。本成果は機能性酸化物表面処理として有望である。

論文

Oxidation of anatase TiO$$_{2}$$(001) surface using supersonic seeded oxygen molecular beam

勝部 大樹*; 大野 真也*; 高柳 周平*; 尾島 章輝*; 前田 元康*; 折口 直紀*; 小川 新*; 池田 夏紀*; 青柳 良英*; 甲谷 唯人*; et al.

Langmuir, 37(42), p.12313 - 12317, 2021/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:14.46(Chemistry, Multidisciplinary)

超音速分子ビーム(SSMB)を用いて、アナターゼ型TiO$$_{2}$$(001)表面の酸素空孔の酸化を調べた。SSMBによって表面およびサブサーフェイスの酸素空孔を除去できた。格子間空孔が酸素空孔の大部分と考えられるが、SSMBによって効果的に除去できた。表面の酸素空孔は、TiO$$_{2}$$結晶成長後の状態では安定であるが、SSMBを用いて同様に効果的に除去できた。

口頭

Growth mechanism of germanene Segregated on Ag(111) thin films

寺澤 知潮; 勝部 大樹*; 矢野 雅大; 小澤 孝拓*; 津田 泰孝; 吉越 章隆; 朝岡 秀人; 鈴木 誠也

no journal, , 

Germanene, an atomically thin single layer of Ge, has widely attracted attention because of its theoretically predicted ultrahigh carrier mobility and non-zero bandgap. Among the growth methods of germanene, germanene segregation from Ag thin films deposited on Ge (111) substrate showed the high quality revealed by scanning tunneling microscopy and low energy electron diffraction. However, the mechanism of the segregation of Ge atoms and the subsequent formation of the germanene lattice has not been clarified yet. Here, we discuss the growth mechanism of germanene on Ag (111) thin films, using in-situ Raman spectroscopy and in-situ X-ray photoemission spectroscopy (XPS). The sample preparation involved the deposition of Ag (111) on Ge (111) using electron beam evaporation, followed by Ar$$^{+}$$ sputtering and annealing. During the annealing and cooling processes, we conducted in-situ Raman and XPS in Japan Atomic Energy Agency using a 473 nm excitation laser and in SPring-8 BL23SU using a synchrotron radiation light of 700 eV, respectively, in ultrahigh vacuum chambers. The Raman spectra of the sample during the annealing show that at 320 and 390 $$^{circ}$$C, a strong peak appeared around 300 cm$$^{-1}$$, indicating the segregated Ge atoms formed a sp3-Ge lattice. The sp3-Ge peak disappeared at 520 $$^{circ}$$C, indicating that the sp3-Ge is no longer stable at 520 $$^{circ}$$C. Finally, after the rapid cooling down from 520 $$^{circ}$$C to room temperature, the peaks around 160 and 260 cm$$^{-1}$$ appeared, indicating that the Ge atoms formed a germanene lattice.

口頭

水吸着した二酸化チタン表面の軟X線光電子分光測定

勝部 大樹*; 大野 真也*; 高柳 周平*; 尾島 章輝*; 前田 元康*; 吉田 光*; 西 静佳*; 吉越 章隆; 阿部 真之*

no journal, , 

TiO$$_{2}$$は高い光触媒活性を持つことが知られ広く研究されているが、光触媒反応の素過程は理解されていない。本研究では、ルチル型とアナターゼ型の違いを放射光軟X線光電子分光(XPS)を用いて明らかにした。ルチル型の方が高結合エネルギー側のOH成分が観察されることから、水吸着に対してルチル型の方が反応性が高いことが示唆された。

口頭

アナターゼ型TiO$$_{2}$$(001)表面への超音速NO分子線の照射

勝部 大樹*; 大野 真也*; Kim, K.*; 津田 泰孝; 稲見 栄一*; 吉越 章隆; 阿部 真之*

no journal, , 

エンジンや工場から排出されるNOx系ガスは、環境問題の観点から重要である。その一種であるNOの無毒化のためには、その反応性や反応メカニズムの理解が重要である。本研究では、高活性な光触媒として知られているアナターゼ型TiO$$_{2}$$(001)のNO超音速分子線による反応性をX線光電子分光XPSにより調べた。清浄化処理を行っていない試料に対し、NO分子線を照射すると、N1sピークが観測され、表面窒化が起きることを発見した。

口頭

Ag薄膜上のゲルマネン合成プロセスのその場Raman散乱分光

寺澤 知潮; 鈴木 誠也; 勝部 大樹*; 矢野 雅大; 津田 泰孝; 吉越 章隆; 朝岡 秀人

no journal, , 

Ge原子の単層ハニカム格子であるゲルマネンは直線的なバンド分散と23.9meVのバンドギャップの両立が理論的に予測されており、次世代半導体材料として期待される。Ge(111)基板にAgを蒸着し超高真空下で加熱する手法で高品質ゲルマネンを作製するプロセスにおいて、真空槽内でのその場Raman散乱分光によるGe原子の挙動の観察によるゲルマネン成長機構の解明を目的とした。その結果、300$$^{circ}$$C付近でGe原子がsp3Geとして結晶化するが、500$$^{circ}$$C付近ではまた結晶構造を失い、急冷時にゲルマネンとしてハニカム格子を組む成長機構が示唆された。

口頭

Effects of the ultra-high vacuum heating on oxidized germanene

鈴木 誠也; 勝部 大樹*; 矢野 雅大; 津田 泰孝; 寺澤 知潮; 朝岡 秀人; 柚原 淳司*; 吉越 章隆

no journal, , 

ゲルマネンは、ハニカム格子を持つゲルマニウム(Ge)の2次元シートである。最近の理論的研究から、ゲルマネンは2次元トポロジカル絶縁体物性をもつなど、興味深い電子物性が予測されている。しかし、グラフェンとは異なり、ゲルマネンは空気中で容易に酸化されるため、ゲルマネンを用いた電気デバイスの実現は困難である。ゲルマネンの化学的安定性という欠点を克服するためには、ゲルマネンがどのように酸化されるかを理解する必要がある。我々の研究チームは、ゲルマネンの酸化に関する研究の中で、酸化したゲルマネンを超高真空(UHV)で加熱するだけで良質のゲルマネンに復元できるという現象を発見した。X線光電子分光スペクトルと低エネルギー電子回折パターンから、酸化したゲルマネンは500$$^{circ}$$Cの加熱で完全に回復することがわかった。発表では、酸化したゲルマネンが復元する詳細なメカニズムについて議論する。

口頭

ゲルマネンの酸化と超高真空中加熱還元

鈴木 誠也; 勝部 大樹*; 矢野 雅大; 津田 泰孝; 寺澤 知潮; 朝岡 秀人; 柚原 淳司*; 吉越 章隆

no journal, , 

ゲルマネンはゲルマニウム(Ge)の単原子ハニカムシートで、トポロジカルな性質を利用した電子デバイス応用が期待される。ゲルマネンは超高真空下でAu, Al, Agなどの単結晶表面に合成できるが、大気中で酸化してしまうため応用が困難である。我々の研究チームでは、ゲルマネンのデバイス化を実現するために絶縁体/ゲルマネン界面の形成に焦点を当てている。本研究では、Ag(111)/Ge(111)基板から超高真空中での加熱(約500$$^{circ}$$C)で析出したゲルマネン(初期析出: initial growth)を酸化させ、清浄な酸化物/ゲルマネン界面の形成を目指した。さらに初期析出したゲルマネンを一旦酸化後、超高真空中で加熱することでGe酸化物が消失し、ゲルマネンを再度形成できることが分かった。この再形成したゲルマネンの表面は、炭素不純物が初期成長時より少なく、酸化ゲルマネンの加熱還元によって清浄なゲルマネンを形成可能であることが分かった。発表では酸素雰囲気中加熱の影響や、大気曝露の影響についても報告する。

口頭

偏析ゲルマネン上へのGe薄膜の追加蒸着とアニールの効果

鈴木 誠也; 寺澤 知潮; 勝部 大樹*; 矢野 雅大; 津田 泰孝; 柚原 淳司*; 吉越 章隆; 朝岡 秀人

no journal, , 

Ag薄膜からのゲルマネン析出は加熱時間を長くしてもGe析出量が変化しないことが分かっている。これは、析出したGeが一旦Ag表面を埋め尽くすと、さらなるGe析出が阻害されることを示唆している。ゲルマネンの層数で自己組織的に安定することはメリットである一方、多層化が難しいことは制御性の課題と言える。そこで本研究では偏析ゲルマネン上へのGe薄膜を追加蒸着とアニールを行うことで多層化について検討した。

口頭

偏析ゲルマネンの成長機構のその場ラマン散乱分光による解明

寺澤 知潮; 勝部 大樹*; 矢野 雅大; 小澤 孝拓*; 津田 泰孝; 吉越 章隆; 朝岡 秀人; 鈴木 誠也

no journal, , 

Ge原子の単層ハニカム格子であるゲルマネンは直線的なバンド分散と23.9meVのバンドギャップの両立が理論的に予測されており、次世代半導体材料として期待される。Ge(111)基板にAgを蒸着し超高真空下で加熱する手法で高品質ゲルマネンを作製するプロセスにおいて、真空槽内でのその場Raman散乱分光によるGe原子の挙動の観察によるゲルマネン成長機構の解明を目的とした。その結果、300$$^{circ}$$C付近でGe原子がsp3Geとして結晶化するが、500$$^{circ}$$Cに昇温してから300$$^{circ}$$C付近に降温するとゲルマネンを形成することが明らかになった。

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