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関根 由莉奈; 南川 卓也; 廣井 孝介; 大場 洋次郎*; 永川 栄泰*; 杉田 剛; 柴山 由樹; 深澤 倫子*
Carbohydrate Polymers, 327, p.121538_1 - 121538_11, 2024/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Applied)セルロースの結晶転移とその後の凍結架橋反応によってナノセルロース(NC)から形成された、無毒で強靱なNCゲルを開発した。低濃度のNaOHの使用と凍結を併用すると、凍結濃縮によりセルロースIからIIへのNCの結晶相転移が誘導されることを見出した。結晶相転移後、凍結濃縮層(FCL)内のNCとCA間の架橋により、強力なNCネットワーク構造が形成され、高い機械的強度を備えたNCハイドロゲルが形成した。凍結架橋したNCハイドロゲルは、NC-NaOHゾルと粉末吸着剤を混合することにより吸着剤を内部空間に容易に保持し、高い重金属除去効率を示した。この結果は、機能性材料の開発における化学修飾されていないセルロースの多用途性を示し、実用化の可能性を示すものである。
南川 卓也; 関根 由莉奈; 松村 大樹; 廣井 孝介; 高田 慎一; 神谷 嘉美*; 本多 貴之*
Langmuir, 40(11), p.5725 - 5730, 2024/03
被引用回数：0鉄と漆の化学反応を利用して、古くから黒漆が作られている。しかし、鉄と漆の反応については、ほとんど知られていない。本研究では、黒漆中のFeイオンの化学状態を、XANES, EXAFS、SAXS, SANSおよびFT-IRを使用して調査した。Fe(II)またはFe(III)を生漆に添加し、空気乾燥,加熱、またはUV照射により黒漆フィルムを作成した。これらのサンプルのXANESスペクトルの測定結果から、最初に添加したFeの酸化状態に関係なく、サンプル内のFeイオンが3価の状態で存在していることが明らかとなった。また、すべてのフィルムサンプルのEXAFSスペクトルは同様の形状であったが、ピーク強度は、空気乾燥
UV照射加熱の順に減少した。この結果は、加熱やUV照射により黒漆中のFeの配位構造が不均一になり、加熱が最も不均一になったことを示している。サンプルのFT-IRスペクトルの変化は、ウルシオールの重合挙動が空気乾燥,加熱、およびUV照射下でも異なり、漆中での反応により、Feの配位構造が不均一になることが明らかとなった。このような結果から、XANESやEXAFSスペクトルは、黒漆の情報を簡易に得る手法として有用であり、貴重な文化財の黒漆の非破壊分析に特に有効である。
関根 由莉奈
Cellulose Communications, 30(4), p.203 - 208, 2023/12
本稿では、水溶液の凍結中に起こる氷晶と溶質の相分離現象を利用した高い圧縮復元性、マクロ孔、無毒の性質を持つカルボキシメチルセルロースナノファイバー(CMCF)ハイドロゲルの作製と特性についての研究を紹介する。開発した凍結架橋CMCFゲルの特徴として、無害な原料から簡易に作成できること、高い成形性、生分解性が挙げられる。これらの性質を活かすことで、環境浄化剤や機能性材料等として、セルロース誘導体の用途拡大に寄与できると考えている。
熊田 高之; 元川 竜平; 大場 洋次郎; 中川 洋; 関根 由莉奈; Micheau, C.; 上田 祐生; 杉田 剛; 美留町 厚; 佐々木 未来; et al.
Journal of Applied Crystallography, 56(6), p.1776 - 1783, 2023/12
被引用回数：1 パーセンタイル：65.66(Chemistry, Multidisciplinary)既存のメイン検出器および高位置分解能フォトマル検出器に加えて新規に導入した前面検出器を組み合わせることにより、波数0.002nm
から6nmにわたる散乱を3つの光学機器配置により切れ目なく測定できるようになった。またグラフィカルユーザーインターフェースの導入と併せて装置のユーザビリティが大幅に向上した。
関根 由莉奈; 南川 卓也
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 96(10), p.1150 - 1155, 2023/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Multidisciplinary)凍結中に起こる氷の結晶と溶質および結合水の相分離は、ハイドロゲルの階層構造を制御するための反応場として使用できる。本論文では、固体-準液相分離を使用して形成されたカルボキシメチルセルロースナノファイバー(CMCF)ハイドロゲルの研究を紹介する。CMCFハイドロゲルは、凍結したCMCFにクエン酸を加え、混合物を解凍するだけで形成された。凍結架橋CMCFの圧縮強度は、従来の架橋法で形成したCMCFハイドロゲルに比べて20万倍向上した。氷結晶が溶ける前の凍結濃縮層では、水素結合を介したCMCF構造の再配列が進行していることがわかった。凍結濃縮下では、CMCFと結合水が高濃度に閉じ込められる。このような独特な空間での架橋反応により、機械的強度の高いCMCFハイドロゲルが形成された。凍結架橋CMCFハイドロゲルのゲル化挙動と特性、およびその応用について説明する。
関根 由莉奈
ファインケミカル, 52(8), p.25 - 32, 2023/08
凍結現象を利用することで、カルボキシメチルセルロースナノファイバーを主体とした無害な素材のみで 高い圧縮負荷にも耐えるハイドロゲルが形成することを発見した。鍵となるのは水溶液が凍結する時に起きる、氷結晶と溶質の相分離である。本稿では凍結架橋ゲルの形成メカニズムやゲルの特性について述べる。
熊田 高之; 中川 洋; 三浦 大輔; 関根 由莉奈; 元川 竜平; 廣井 孝介; 稲村 泰弘; 奥 隆之; 大石 一城*; 森川 利明*; et al.
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 14(34), p.7638 - 7643, 2023/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Physical)スピンコントラスト変調中性子小角散乱法を用いて急冷したグルコース濃厚溶液中に生成するナノアイス結晶の構造解析を行ったところ、厚さ1nm程度、半径数十nm以上の平面上の氷晶が生成していることを見出した。本結果はグルコース分子が特定の成長面に吸着することによりその面からの結晶成長を阻害していることを示す。
渡邉 哲平*; 関根 由莉奈; 深澤 倫子*
Macromolecules, 56(16), p.6217 - 6221, 2023/08
被引用回数：1 パーセンタイル：51.7(Polymer Science)ハイドロゲル中での水素同位体の挙動を調べるために、重水素化水を含むポリ-N,N-ジメチルアクリルアミド(PDMAA)ハイドロゲルの脱水過程におけるラマンスペクトルを分析した。結果は、脱水過程において軽水素が優位に蒸発することを示した。ゲル中の重水素モル比は、水分含有量が90.5wt%から5wt%に脱水されると、0.056から0.2に増加した。軽水素と重水素の水素結合の強さの違いにより、重水はハイドロゲル内のポリマーの親水基と優先的に水素結合を形成する。その結果、軽水素は脱水の初期段階で優先的に蒸発し、乾燥ハイドロゲルには重水素化された水が残る。
Liu, S.*; Yang, D. S.*; Wang, S.*; Luan, H.*; 関根 由莉奈; Model, J. B.*; Aranyosi, A. J.*; Ghaffari, R.*; Rogers, J. A.*
EcoMat (Internet), 5(1), p.e12270_1 - e12270_18, 2023/01
被引用回数：17 パーセンタイル：91.64(Chemistry, Physical)発汗量やバイオマーカーの非侵襲的でin situモニタリング技術は、人間の生理学的状態,健康、およびパフォーマンスに関するリアルタイムの洞察を取得するために重要である。最近、様々なウェアラブル型のマイクロ流体システムが開発されているが、ほとんどは使い捨てとして設計されおり、廃棄物問題への懸念がある。本研究では、発汗量の測定、バイオマーカーの比色分析など、あらゆる機能を備えた生分解性マイクロ流体システムを通じて、廃棄物問題を解決する材料と成形技術を確立した。本技術で利用する材料は、自然の土壌環境または産業用堆肥施設での微生物の酵素作用によって完全に分解した。構成材料、製造手順、組み立てプロセス、および完成したデバイスの詳細な特性評価により、従来のデバイスに匹敵する、またはそれよりも優れた性能パラメータが明らかになった。実際の利用試験により、これらのデバイスが身体活動および熱曝露中の発汗速度、発汗量、pH、および塩化物濃度の正確な測定値を取得可能であることが明らかとなった。
三浦 大輔*; 関根 由莉奈; 南川 卓也; 杉田 剛; 大場 洋次郎; 廣井 孝介; 大澤 辰彦
Carbohydrate Polymer Technologies and Applications (Internet), 4, p.100251_1 - 100251_9, 2022/12
凍結架橋により形成されたカルボキシメチルセルロースナノファイバー(CMCF)ゲルの反応機構を調べた。異なる反応時間で調製されたCMCFヒドロゲルの物性評価により、凍結架橋反応中の階層構造変化の観察に成功した。凍結架橋CMCFヒドロゲルは、従来の方法で形成された通常のゲルとは異なり、オングストロームからマイクロメートルスケールまでの特徴的な階層構造を示し、その特異的構造が飛躍的な力学強度の向上に寄与していることを明らかにした。
南川 卓也; 関根 由莉奈; 山田 鉄兵*
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 95(5), p.825 - 829, 2022/05
被引用回数：2 パーセンタイル：14.86(Chemistry, Multidisciplinary)環境を浄化するためには、排水中から有害金属を除去する技術が不可欠である。本研究ではワンポット水熱法によって合成されたTbシュウ酸塩フレームワーク(TOF)を利用して、Pb選択的吸着剤を開発した。TOFは、層間空間がイオン交換可能サイトとして機能する2次元シート構造を持つ。Pb
, Cd, Mn, Co, Ni, Cu, Na
, K, Mg、およびCaを含む混合イオン溶液にTOFを添加した吸着試験では、TOFが他の金属イオンの中でもPbに対して高い選択性を示した。Pbに対するTOFの飽和吸着容量は276mg gであり、従来の鉛吸着剤よりも高い吸着性能を示した。さらに、TOFは可逆的な鉛吸着/脱着を示し、繰り返しの使用可能である。TOFはPbを除去するための吸着剤として優れた可能性を持っており、廃水浄化の有望な材料でもあることが明らかになった。
三浦 大輔*; 熊田 高之; 関根 由莉奈; 奥 隆之; 高田 慎一; 廣井 孝介; 岩田 高広*
J-PARC 22-02; J-PARC MLF Annual Report 2021, p.6 - 7, 2022/03
スピンコントラスト変調中性子粉末結晶構造解析法を用いてグルタミン酸結晶を測定したところ、水素核偏極度に応じて偏極中性子の回折ピーク強度がピークごとに大きく変化した。その変化を解析することにより水素原子間同士の相関関数および水素原子と他の原子との相関関数を抽出することに成功した。
関根 由莉奈
建設機械施工, 74(2), p.94 - 97, 2022/02
環境中に残留するプラスチック由来の環境問題を解決するために、自然界に存在する微生物により生分解される生分解性材料に関心が高まっている。しかし、多くの生分解性材料では強度や成型性の向上が課題であった。本研究では、"凍らせたセルロースナノファイバーにクエン酸溶液を混ぜて溶かす"ことにより、高い圧縮負荷にも耐えるミクロレベルの強固な三次元ネットワーク構造を形成することを発見した。本手法により得られたセルロースゲルは食用の素材のみから構成されるにも関わらず、高い圧縮負荷の特性を有し、また、様々な三次元形状に成型できる高い成型性を示した。さらに、有害物質を吸着する吸着剤としての可能性も示した。このように、木材などから得られる"セルロース"、レモンなどに含まれる"クエン酸"、そして"水"を素材として用い、かつ"凍結"という身近な現象を利用することで環境にやさしいユニークな特性を持つゲル材料を開発することに成功した。本成果は、環境に優しい新たなプラスチック代替品や環境浄化材料、さらには機械材料など様々な用途への応用が期待される。
南川 卓也; 関根 由莉奈
Isotope News, (778), p.34 - 35, 2021/12
廃棄骨を炭酸水素ナトリウムで処理することにより、非常に簡便に高性能な吸着剤を合成することに成功した。またこれは、非常に安価で供給力の高い素材であるため、広範囲の除染や有害金属の除去に使える可能性がある。
香西 直文; 佐藤 淳也; 大杉 武史; 下山 巖; 関根 由莉奈; 坂本 文徳; 大貫 敏彦
Journal of Hazardous Materials, 416, p.125965_1 - 125965_9, 2021/08
被引用回数：24 パーセンタイル：85.21(Engineering, Environmental)Radiocesium-bearing SSA was solidified in geopolymer (GP) and ordinary Portland cement (OPC) and the characteristics of the solidified bodies were investigated by various aspects including mechanical strength, transformation of SSA components during solidification, and radiocesium confinement ability by leaching test. After static leaching test at 
C, 
Cs was hardly leached out from the GP-solidified bodies containing SSA at 30 wt% to ultrapure water (
0.1%), whereas more than 30% Cs was leached from the OPC-solidified bodies containing SSA at 30 wt%. GP is far superior to OPC for solidifying radiocesium-bearing SSA.
関根 由莉奈
型技術, 36(8), p.70 - 73, 2021/08
凍結伴う溶媒と溶質の相分離現象を利用することにより高強度なセルロースナノファイバーゲルが形成することを発見した。詳しいゲル化メカニズムや形成したゲルの性質について紹介する。
川崎 陸*; 佐々木 善浩*; 西村 智貴*; 片桐 清文*; 森田 圭一*; 関根 由莉奈; 澤田 晋一*; 向井 貞篤*; 秋吉 一成*
Advanced Healthcare Materials, 10(9), p.2001988_1 - 2001988_8, 2021/05
被引用回数：8 パーセンタイル：60(Engineering, Biomedical)機能性タンパク質の細胞内送達である「タンパク質形質導入」のためのシステムは、タンパク質治療の送達可能性の課題に対処するために必要であるが、in vivoでのタンパク質導入は依然として困難である。本研究では、酸化鉄ナノ粒子と多糖類ナノゲルで構成される磁性ナノゲルシャペロン(MC)を使用した磁気誘導in vivoタンパク質形質導入システムを開発した。口腔癌モデルを用いた実験により、本MCシステムが癌治療に有用であることが示された。
三浦 大輔*; 熊田 高之; 関根 由莉奈; 元川 竜平; 中川 洋; 大場 洋次郎; 大原 高志; 高田 慎一; 廣井 孝介; 森川 利明*; et al.
Journal of Applied Crystallography, 54(2), p.454 - 460, 2021/04
被引用回数：1 パーセンタイル：17.63(Chemistry, Multidisciplinary)山形大学が原子核物理実験用に開発した結晶試料の核スピン偏極技術を、スピンコントラスト偏極中性子回折測定法に展開し、水素核偏極化されたグルタミン酸を用いて粉末結晶試料中の水素の配向および凝集・分散などの構造情報を抽出できることを実証した。
関根 由莉奈; 南川 卓也; 山田 鉄兵*; 松村 大樹; 根本 善弘*; 竹口 雅樹*; 杉田 剛; 下山 巖; 香西 直文; 諸岡 聡
Journal of Environmental Chemical Engineering, 9(2), p.105114_1 - 105114_12, 2021/04
被引用回数：10 パーセンタイル：49.28(Engineering, Environmental)有害金属除去は安心安全社会構築のために必要な技術である。本研究では、骨の有するイオン交換能を最大限に活用して廃材を用いた有害金属除去材料の開発を行った。炭酸塩水溶液に骨を浸漬することで高炭酸含有ナノアパタイトが形成することを見出した。この材料は、通常の骨、また合成アパタイトに比べて約250、4500倍高いストロンチウム吸着性能を示した。本材料は廃材を利用していることから、低コストかつ高性能な吸着剤として活用が期待できる。
関根 由莉奈; 南川 卓也
Chem-Station(インターネット), 1 Pages, 2021/03
廃棄豚骨を原料とした高効率な有害金属吸着剤を開発した研究について、実験結果及び着想に至った経緯について解説する。
