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報告書

地層処分の生活圏評価手法検討のためのモデル集水域の作成

山口 正秋; 鈴木 祐二*; 樺沢 さつき; 加藤 智子

JAEA-Data/Code 2024-001, 21 Pages, 2024/03

JAEA-Data-Code-2024-001.pdf:3.45MB
JAEA-Data-Code-2024-001-appendix(CD-ROM).zip:8.0MB

高レベル放射性廃棄物地層処分の生活圏評価において、地形や水系、土地利用等の具体的な表層環境条件を考慮できる評価手法の検討に資することを目的として、モデル集水域を作成した。ここでは、地形の特徴の異なる3種類のモデル集水域(Type1$$sim$$3、流域面積:約730$$sim$$770km$$^{2}$$)を作成した。Type1$$sim$$3の各モデル集水域は、既存のツール(地形・処分場深度変遷解析ツール)を用いて作成した集水域の地形データ(標高、陰影)と、地形データから作成した土地被覆データ(傾斜、水系・集水域、土地利用、人口分布)、および地形データと土地被覆データを用いて計算した河川流量・土砂移動データの地理情報からなる。本報告書では、これらの地理情報を地理情報システム(GIS)ソフトウェアなどで利用可能なデータ集としてとりまとめた。作成したモデル集水域は、わが国の表層環境の主要な特徴を可能な限り反映して仮想的に作成したものであることから、地形はもとよりさまざまな環境条件をパラメータとしたGBIやコンパートメントモデルの設定に係る水理・物質移行解析等を試行するテストベッドとして活用することが可能である。

論文

Mutual separation of Am and Cm using ADAAM (alkyl DiAmide AMine) and reduction of volumes for liquid waste generated via batch-wise multistage extractions

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 鈴木 英哉*

Journal of Nuclear Science and Technology, 11 Pages, 2023/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

アルキルジアミドアミン(ADAAM)を使ったAm/Cm相互分離を行った。ADAAMは硝酸-ドデカン系で非常に高いAm/Cm分離比5.9を示した。1.5M硝酸-0.2M ADAAM条件を用いる多段抽出で抽出後の有機相中にAm 96.5%、Cm 1.06%回収できることを確認した。Am/Cm相互分離後に発生した水相、有機相体積削減のための付加的な多段抽出を行い、Am, Cmを2, 3段の水相に濃縮できることを確認した。

論文

Study on chemical interaction between UO$$_{2}$$ and Zr at precisely controlled high temperatures

白数 訓子; 佐藤 拓未; 鈴木 晶大*; 永江 勇二; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(6), p.697 - 714, 2023/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:72.91(Nuclear Science & Technology)

ジルカロイ被覆管とUO$$_{2}$$燃料の溶融反応のメカニズム解明に資するため、温度誤差が可能な限り最小となるよう検討を行い、1840$$^{circ}$$Cから2000$$^{circ}$$Cの範囲でZrとUO$$_{2}$$の高温反応試験を実施した。UO$$_{2}$$るつぼにZr試料を装荷し、アルゴン雰囲気中加熱を行い、生成した反応相の成長状況や溶融状態、組織変化の観察を行った。1890 $$^{circ}$$Cから1930 $$^{circ}$$Cで加熱した試料は、丸く変形しており、$$alpha$$-Zr(O)相と、少量のU-Zr-O溶体相で形成されていた。1940$$^{circ}$$C以上で加熱した試料は大きく変形し、急激に溶体形成反応が進行する様子が観測された。U-Zr-O溶体相の形成反応はZr(O)中の酸素濃度に依存し、酸素濃度の低いZr(O)へ反応はどんどん進展する。そして酸素含有量が高いZr(O)中では、U-Zr-O溶体相の生成が抑制されることが確認された。

論文

X線光電子分光における時空間計測/解析技術の開発; NAP-HARPESから4D-XPSへ

豊田 智史*; 山本 知樹*; 吉村 真史*; 住田 弘祐*; 三根生 晋*; 町田 雅武*; 吉越 章隆; 鈴木 哲*; 横山 和司*; 大橋 雄二*; et al.

Vacuum and Surface Science, 64(2), p.86 - 91, 2021/02

X線光電子分光法における時空間的な測定・解析技術を開発した。はじめに、NAP-HARPES (Near Ambient Pressure Hard X-ray Angle-Resolved Photo Emission Spectroscopy)データにより、ゲート積層膜界面の時分割深さプロファイル法を開発した。この手法を用いて時分割ARPESデータからピークフィッティングとデプスプロファイリングを迅速に行う手法を確立し、4D-XPS解析を実現した。その結果、従来の最大エントロピー法(MEM)とスパースモデリングのジャックナイフ平均法を組み合わせることで、深さ方向プロファイルを高精度に実現できることがわかった。

報告書

再処理特別研究棟における廃液貯槽LV-1の原位置解体; 解体準備作業

横塚 佑太; 砂押 瑞穂*; 藤倉 敏貴; 鈴木 翔太; 村口 佳典; 半田 雄一; 三村 竜二; 照沼 章弘

JAEA-Technology 2020-017, 56 Pages, 2021/01

JAEA-Technology-2020-017.pdf:7.88MB

再処理特別研究棟(JRTF)では、廃止措置の一環として、1996年度より設備・機器等の解体を実施している。2007年度から、湿式再処理試験で発生した廃液を貯蔵していた廃液長期貯蔵施設において、地下1階LV-1室に設置された廃液貯槽LV-1を原位置解体工法により解体撤去した。本報告書はその解体撤去のための準備作業についてまとめたものである。これらの作業における作業工数,放射線管理,廃棄物に関するデータを収集するとともに、作業効率等の分析を行った。

論文

地層処分における隆起・侵食影響評価のための地形・処分場深度変遷解析ツールの開発

山口 正秋; 加藤 智子; 鈴木 祐二*; 牧野 仁史

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 27(2), p.72 - 82, 2020/12

地層処分の性能評価における隆起・侵食の影響の検討では、地下水流動や処分場から地表への核種移行経路などへの影響の観点から、地形と処分場深度の変化が重要となる。本研究では、初期の地形や隆起速度等の条件や評価期間の想定に対して地形と処分場深度の変化を効率的に評価するためのツール(地形・処分場深度変遷解析ツール)を、簡易的な地形発達シミュレーションモデルを組み込んだArcGISのモデルとして構築した。このような評価は、性能評価における隆起・侵食に起因する地下水流動や地表への核種移行経路への影響の評価に向けて、条件や評価期間に応じた地形や深度の変化についての定量的情報を提示するとともに、性能評価の実施においてどの影響に重点をおくことが効果的・効率的かなどを判断するためにも重要となる。

論文

Low temperature heat capacity of Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$

鈴木 恵理子; 中島 邦久; 逢坂 正彦; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(7), p.852 - 857, 2020/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:45.45(Nuclear Science & Technology)

軽水炉シビアアクシデント時の原子炉構造材へのセシウム(Cs)化学吸着・再蒸発挙動評価に資する熱力学特性データを得るため、化学吸着生成物であるCs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$単体を調製し、1.9-302Kにおける熱容量の測定を行うことで、初めての実測値を得た。また、これより、室温における熱容量$$C_{p}$$$$^{o}$$(298.15K)及び標準エントロピー$$S^{o}$$(298.15K)の実測値を取得し、それぞれ249.4 $$pm$$ 1.1 J K$$^{-1}$$ mol$$^{-1}$$、322.1 $$pm$$ 1.3 J K$$^{-1}$$ mol$$^{-1}$$であった。さらに、本研究で得られた標準エントロピーと、既往研究で報告されている標準生成エンタルピー$$Delta$$$$_{f}$$$$H^{o}$$(298.15K)及び高温でのエンタルピー増加$$H^{o}$$($$T$$)-$$H^{o}$$(298.15K)を用い、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$の高温での標準生成ギブスエネルギーを実測値に基づき再評価し、既往文献値の妥当性を確認した。

論文

$$omega N$$ scattering length from $$omega$$ photoproduction on the proton near the reaction threshold

石川 貴嗣*; 藤村 寿子*; 深澤 宏司*; 橋本 亮*; He, Q.*; 本多 佑記*; 保坂 淳; 岩田 高広*; 甲斐田 俊*; 笠木 治郎太*; et al.

Physical Review C, 101(5), p.052201_1 - 052201_6, 2020/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:45.12(Physics, Nuclear)

Photoproduction of the omega meson on the proton has been experimentally studied near the threshold. The total cross sections are determined at incident energies ranging from 1.09 to 1.15 GeV. The 1/2 and 3/2 spin-averaged scattering length $$a$$$$_{omega p}$$ and effective range $$r$$$$_{omega p}$$ between the CO meson and proton are estimated from the shape of the total cross section as a function of the incident photon energy: $$a$$$$_{omega p}$$ = (-0.97 $$_{rm -0.16stat-0.00syst}^{rm +0.16stat+0.03syst}$$ + $$i$$(0.07 $$_{rm -0.14stat-0.09syst}^{rm +0.15stat+0.17syst}$$) fm and $$r$$$$_{omega p}$$ = (+2.78 $$_{rm -0.54stat-0.12syst}^{rm +0.67stat+0.11syst}$$) + $$i$$(-0.01 $$_{rm -0.50stat-0.00syst}^{rm +0.46stat+0.06syst}$$) fm, resulting in a repulsive force. The real and imaginary parts for $$a$$$$_{omega p}$$ and $$r$$$$_{omega p}$$ are determined separately for the first time. A small $$P$$-wave contribution does not affect the obtained values.

論文

Evaluation of energy spectrum around structural materials in radiation environments

松村 太伊知; 永石 隆二; 片倉 純一*; 鈴木 雅秀*

Radiation Physics and Chemistry, 166, p.108493_1 - 108493_9, 2020/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:12.16(Chemistry, Physical)

原子炉内のSUS等の構造材料は、電離放射線の環境に晒されるため腐食や劣化が起こる。材料の厚さが異なると周囲の線質が変化して腐食等の程度が変わると予測されるが、これまでの研究ではこの影響について検討されていない。そこで本研究では、水中のSUS304板の表側にガンマ及びベータ線源を置いた際の、板の表裏両側での二次放射線(光子、電子)のエネルギースペクトルを板の厚さ、並びに線源と板の間隔を変えて解析的に評価した。$$^{137}$$Csガンマ線の場合、板の厚さに対するスペクトルの依存性は裏側でより明確だった。$$^{90}$$Sr、$$^{90}$$Yベータ線の場合、スペクトルはガンマ線の場合と明らかに異なり、裏側では電子のスペクトルは光子より遥かに低下した。このように、スペクトルが入射放射線の種類、材料の厚さ、線源と板の間隔によってどのように変化するかを明らかにするとともに、入射放射線に対する二次放射線のエネルギー低下を議論した。

論文

Lanthanide intra-series separation by a 1,10-phenanthroline derivative; Counterion effect

Simonnet, M.; 鈴木 伸一; 宮崎 有史*; 小林 徹; 横山 啓一; 矢板 毅

Solvent Extraction and Ion Exchange, 38(4), p.430 - 440, 2020/00

 被引用回数:18 パーセンタイル:69.88(Chemistry, Multidisciplinary)

Separation of lanthanides is especially challenging because of their chemical similarities. Therefore, improving the separation process is essential. In this work, we present the effect of the counterion nature on the lanthanide extraction by a 1,10-phenanthroline derivative, the $$N$$-octyl-$$N$$-tolyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide. Modification of the counterion yields a drastic change in selectivity, with a shift in the maximum of extraction from the light lanthanides (Pr, Nd, Sm) in nitrate system to the heavy lanthanides (Dy, Ho) in perchlorate system. Other salts (NaCl, NaNO$$_{2}$$) showed a gradual increase in extraction along the whole lanthanide series, or no effect (Na$$_{2}$$SO$$_{4}$$). The difference was explained by different coordination in the organic phase. The reversed behaviour depending on the anion is especially interesting because a cycling extraction/back-extraction of light lanthanides in nitrate/chloride media or a cycling extraction/back-extraction of heavy lanthanides in perchlorate/nitrate media can enhance the separation factors of respectively Nd and Dy/Ho.

論文

High-temperature interaction between zirconium and UO$$_2$$

白数 訓子; 鈴木 晶大*; 永江 勇二; 倉田 正輝

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

ジルカロイ被覆管とUO$$_{2}$$燃料の高温における溶融過程解析モデルの高度化に資するため、ZrとUO$$_{2}$$の高温反応試験を実施した。UO$$_{2}$$るつぼに、Zr試料を装荷し2173K近傍で加熱を行い、生成した反応相の成長状況や溶融状態、組織変化の観察を行った。試料の中間領域には、上方へ直線状に伸びる相が観測された。この相は、U-Zrの金属溶体相と考えられ、Zr試料中、酸素濃度が少ない方へ選択的に成長したと考えられる。

論文

Chemical trapping of Sr vapor species by Zircaloy cladding under a specific chemical condition

Mohamad, A.*; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

福島原子力発電所事故では、炉心への海水注入により揮発性のSrCl$$_{2}$$が生成し、不揮発性グループに分類されていたSrが、燃料から放出され、ステンレス鋼やジルカロイ(Zry)のような原子炉構造材と化学反応を引き起こした可能性がある。そして、このような反応は、炉内のSr分布に変化をもたらすと考えられたため、SrとZryとの化学反応に関する実験を行った。その結果、燃料からの放出直後にSr蒸気が化学的にジルカロイ被覆管にトラップされ、デブリの酸化物相中に優先的に保持される可能性のあることが分かった。

論文

Quantitative analysis of Cs extraction by some dialkoxycalix[4]arene-crown-6 extractants

Simonnet, M.; 宮崎 有史*; 鈴木 伸一; 矢板 毅

Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(1), p.81 - 95, 2019/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:17.71(Chemistry, Multidisciplinary)

Cesium extraction from acidic media by seven dialkoxy-calix[4]arene-crown-6 compounds in several diluents was studied. 2-Nonanone was found to be a suitable diluent for cesium extraction. Nitric acid concentration variation reveals a maximum distribution ratio, whose position depends on extractant and diluent. This maximum was explained quantitatively by a competitive extraction of H$$^{+}$$. An analytical mass-action extraction model accounting for activity effects is proposed that fits correctly the different datasets. The analysis showed a nitrate hyper-stoichiometry in alkyl ketone diluents. This effect yields efficient back-extraction at low acidity. Benzo substitution on the crown ether lowers nitric acid extraction, improves sodium separation, but also degrades potassium and rubidium separation.

論文

CeO$$_{2}$$を母材とするCsI含有模擬燃料の作製と性状評価

高松 佑気*; 石井 大翔*; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 山中 伸介*; 鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 黒崎 健*

日本原子力学会和文論文誌, 17(3/4), p.106 - 110, 2018/12

揮発性核分裂生成物(FP)であるセシウム(Cs)の燃料中の物理化学状態や燃料からの放出挙動を評価するために必要なCs含有模擬燃料の調製技術を確立することを目的として、放電プラズマ焼結(SPS)法を用いてウランの模擬物質であるセリウム化合物(CeO$$_{2}$$)にヨウ化セシウム(CsI)を含有させた模擬燃料の作製試験を実施した。SPSの条件を最適化することで、CsIが直径数マイクロメートルの球状析出物としてCeO$$_{2}$$母相内に分散する焼結体が得られ、Cs及びIを含有する模擬燃料の調製に成功した。

論文

Cesium liquid-liquid extraction by calix-crown ethers; Solvent effect

Simonnet, M.; 宮崎 有史; 鈴木 伸一; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.66 - 69, 2018/11

$$^{137}$$Cs is a dangerous fission product because of its half-life of 30 years and its high production yield. After several years, it becomes one of the main heat generator in nuclear waste; it would thus be beneficial to remove it before deep repository storage. Cesium also shows high mobility in the environment, thus being one of the most dangerous material released in accidental situation. Because the chemistry of cesium is close to these of sodium and potassium, found in great amount in water, cesium recovery requires very high separation factor towards these elements. Calix-crown-ether compounds show high extraction of Cs, and Na separation factor up to million (up to ten thousands for K), depending on experimental conditions and extractant structure. This study attempts to qualitatively and, when possible, quantitatively describe these dependencies. Focus has been made on HNO$$_{3}$$ concentration (0.01M to 6M), solvent nature, and extractant structure, based on the already well-documented di-octyloxy-calix[4]mono-crown-6.

論文

Analytical studies of three-dimensional evaluation of radionuclide distribution in zeolite wastes through gamma scanning of adsorption vessels

松村 太伊知; 永石 隆二; 片倉 純一*; 鈴木 雅秀*

Nuclear Science and Engineering, 192(1), p.70 - 79, 2018/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.49(Nuclear Science & Technology)

これまでTMI-2事故時の汚染水処理に用いた水没式の脱塩システム(SDS)に対して、アスペクト比の小さな吸着塔を円筒形状に近似して、その軸方向のみを対象にしたgammaスキャニングに関する解析的研究を進めてきた。本研究では、事故時の報告書をもとに再現した現実系の軸方向のスキャニングを模擬した計算を行い、円筒形状の結果と比較するとともに、径方向のスキャニングも新たに試みて、吸着塔内の核種分布の3次元評価の可能性を模索した。吸着塔の上面および底面からの径方向のスキャニングの模擬計算では、ゼオライト充填層中に仮想的なディスク形状とシェル形状に設定したCs-137がそれぞれ明瞭に観察可能であることを確証した。

論文

Proposed cesium-free mineralization method for soil decontamination; Demonstration of cesium removal from weathered biotite

本田 充紀; 下山 巖; 小暮 敏博*; 馬場 祐治; 鈴木 伸一; 矢板 毅

ACS Omega (Internet), 2(12), p.8678 - 8681, 2017/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:26.54(Chemistry, Multidisciplinary)

The possibility to remove sorbed cesium (Cs) from weathered biotite (WB), which is considered a major Cs-adsorbent in the soil of Fukushima, has been investigated by the addition of NaCl-CaCl$$_{2}$$ mixed salt and subsequent heat treatment in a low pressure. X-ray fluorescence analysis was employed to determine the Cs removal rate with elevated temperature. The structural changes and new phases formed were determined using powder X-ray diffraction, as well as electron diffraction and X-ray microanalysis in a transmission electron microscope. We found that Cs was completely removed from the specimen heated at 700 $$^{circ}$$C, when WB completely decomposed and augite with a pyroxene structure was formed. On the basis of this finding, we propose the cesium-free mineralization (CFM) method, a new soil decontamination process by means of transformation of Cs-sorbing minerals to those where Cs is impossible to be incorporated, by heating with certain additives.

論文

Reduction and resource recycling of high-level radioactive wastes through nuclear transmutation; Isolation techniques of Pd, Zr, Se and Cs in simulated high level radioactive waste using solvent extraction

佐々木 祐二; 森田 圭介; 伊藤 圭祐; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09

高レベル廃液中のPd, Zr, Se, Csは長半減期核種のPd-107, Zr-93, Se-79, Cs-135を有している。高レベル廃液から除去し、核変換により処分することで、環境負荷低減に役立てることができる。これら元素について、PdはMIDOA, NTAアミド、Csはクラウンエーテル、ZrはTODGA, HDEHP, Seはフェニレンジアミンで抽出可能である。それぞれ元素の回収条件について検討した成果について述べる。

論文

Materials and Life Science Experimental Facility at the Japan Proton Accelerator Research Complex, 3; Neutron devices and computational and sample environments

坂佐井 馨; 佐藤 節夫*; 瀬谷 智洋*; 中村 龍也; 藤 健太郎; 山岸 秀志*; 曽山 和彦; 山崎 大; 丸山 龍治; 奥 隆之; et al.

Quantum Beam Science (Internet), 1(2), p.10_1 - 10_35, 2017/09

J-PARC物質・生命科学実験施設では、中性子検出器、スーパーミラーや$$^{3}$$Heスピンフィルターなどの光学機器、及びチョッパー等の中性子デバイスが開発され、据え付けられている。また、計算環境として機器制御、データ取得、データ解析、及びデータベースの4つのコンポーネントが整備されている。また、物質・生命科学実験施設では実験に使用される様々な試料環境が利用可能である。本論文では、これらの現状について報告する。

論文

Extraction and separation of Se, Zr, Pd, and Cs including long-lived radionuclides

佐々木 祐二; 森田 圭介; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 24(2), p.113 - 122, 2017/06

硝酸溶液からオクタノールまたはドデカン溶媒へのSe, Zr, Pd, Csの溶媒抽出を行った。これら元素は長半減期の核種を含み、高レベル廃液の処理にとってこれら元素の簡便な分離方法の開発が不可欠である。Seはフェニレンジアミン、ZrはHDEHP又はTODGA、PdはMIDOA又はNTAアミドで抽出可能である。CsはDtBuDB18C6を用いて、抽出溶媒を水相の10倍を用いることで90%回収を達成できることを確認した。

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