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-butyraldehyde in tributyl phosphate diluted with -dodecane伴 康俊; 朝倉 俊英; 森田 泰治
Radiochimica Acta, 92(12), p.883 - 887, 2004/12
被引用回数：13 パーセンタイル：60.57(Chemistry, Inorganic & Nuclear)-ドデカンで希釈した30%TBP溶媒中での-ブチルアルデヒドによるNp(VI)の還元反応を分光学的手法で解析した。Np(VI)の還元反応の-ブチルアルデヒド濃度及び硝酸濃度依存性から、反応速度式として-d
[Np(VI)]/d=
[-C
H
CHO]
[HNO]
[Np(VI)]
が得られた。但し、=(1.0
0.2)
10
M
min
であり、温度条件は2941Kである。また、反応の活性化エネルギーは765kJ/molである。Np(V)とNp(VI)との酸化還元平衡とその反応機構について議論を行った。
内山 軍蔵; 峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍
Proceedings of International Conference on Back-End of the Fuel Cycle: From Research to Solutions (GLOBAL 2001) (CD-ROM), 8 Pages, 2001/09
次世代燃料サイクルプロセスとして高度化再処理プロセス(PARCプロセス)の開発を進めている。同プロセス主要技術は(1)燃料溶解オフガスからのC-14及びI-129の除去,(2)n-ブチルアルデヒドによるNp(VI)の選択還元及び高濃度硝酸によるTc-99逆抽出,(3)iso-ブチルアルデヒドによるPu(IV)の選択還元,(4)共除染工程抽出残液からのAmの固体吸着分離及び(5)n-ブチルアミンによる溶媒洗浄の各技術である。長寿命核種の高度分離を可能とするPARCプロセスの性能確認試験を燃焼度44,000MWD/tUの使用済燃料を用いて実施した。本報告ではその主要な結果について述べる。
内山 軍蔵; 峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 亀井 一成; 渡辺 眞樹男; 藤根 幸雄
Proceedings of 12th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC 2000), Vol.1, p.531 - 538, 2000/00
高度化再処理プロセスとして開発しているPARCプロセスの使用済燃料を用いた実証試験の結果について報告する。放射性廃棄物発生量低減、経済性向上などを可能とするPARCプロセスの主要分離技術であるn-ブチルアルデヒドによるNp6価の5価への選択還元及びブチルアミンによる溶媒洗浄などについて、フローシート試験結果を述べる。
内山 軍蔵; 峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 亀井 一成; 渡辺 眞樹男; 藤根 幸雄
Proceedings of 2nd International Conference on Safewaste 2000, Vol.2, p.689 - 700, 2000/00
高度化再処理プロセス(PARCプロセス)の使用済燃料試験をNUCEFにおいて実施した。試験の結果、ウラン及びプルトニウム共存下で選択的にネプツニウムを還元分離する技術として開発しているn-ブチルアルデヒドの有効性を確認することができた。また、ブチルアミン化合物が塩フリー溶媒洗浄剤として所要の洗浄性能を有していることを確認した。
内山 軍蔵; 宝徳 忍; 渡辺 眞樹男; 亀井 一成; 峯尾 英章; 中野 雄次*; 木村 茂; 朝倉 俊英; 藤根 幸雄
Proceedings of 7th International Conference on Radioactive Waste Management and Environmental Remediation (ICEM '99) (CD-ROM), p.5 - 0, 1999/00
TRU廃棄物等の発生量の低減及び経済性の向上を目的として再処理プロセスの高度化研究を行っている。本報告では、高度化PUREXプロセス(PARCプロセス)における長寿命核種(NpとTc)の抽出分離挙動について述べる。
内山 軍蔵; 宝徳 忍; 藤根 幸雄; 前田 充
Nuclear Technology, 122(2), p.222 - 227, 1998/05
被引用回数：21 パーセンタイル：80.82(Nuclear Science & Technology)硝酸溶液中におけるネプツニウム(VI)とブチルアルデヒド異性体との反応速度データを取得した。イソ-ブチルアルデヒドはノルマル-ブチルアルデヒドよりも、Np(VI)に対して強い還元力を有していることが分かった。また、Np(VI)のブチルアルデヒド異性体による還元反応速度はNp(VI)、ブチルアルデヒド及び硝酸の各濃度の一次に比例することが分かった。
内山 軍蔵; 藤根 幸雄
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 230(1-2), p.105 - 109, 1998/00
被引用回数：3 パーセンタイル：31.39(Chemistry, Analytical)ブチルアルデヒド異性体の銀触媒電解酸化について研究した。本研究では、n-及びiso-ブチルアルデヒドの分解速度と銀触媒濃度、硝酸濃度、酸化電位及び温度との関係について述べる。硝酸濃度3M、銀触媒濃度0.1M、酸化電位1.6V(対飽和化カロメル電極)、温度50
Cにおいて、0.015Mn-ブチルアルデヒドの99%以上が約50分の電解時間で酸化分解することがわかった。本研究で得られた結果は、硝酸水溶液中のブチルアルデヒド異性体を銀触媒電解酸化法により分解処理できることを示した。
内山 軍蔵; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 藤根 幸雄
Proc. of 5th Int. Nucl. Conf. on Recycling, Conditioning and Disposal (RECOD '98), 1, p.393 - 400, 1998/00
本研究では、長寿命核種(Np,Pu,Am,Cm,
Tc
,
C及び
I)の分離制御性を向上させた高度化再処理プロセス(PARCプロセス)について検討した。PARCプロセスでは、分解性有機化合物を分離制御技術として使用する。Np分離工程では、n-ブチルアルデヒドをNp(VI)のNp(V)への還元剤として、U/Pu分配行程では、iso-ブチルアルデヒドをPu(IV)のPu(III)への還元剤として、それぞれ用いる。溶媒洗浄工程ではブチルアミン炭酸塩を用いる。これら有機化合物の有効性を調べるため化学フローシート実験を行い、U,Pu,Np,Tcなどの抽出挙動を測定した。
内山 軍蔵; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 藤根 幸雄
Solvent Extr. Ion Exch., 16(5), p.1191 - 1213, 1998/00
TRU廃棄物発生量の低減及び環境放出放射量の低減を可能とするピューレックス法再処理プロセスの高度化研究を行っている。本報告は、共除染工程とU/Pu分配工程との間に新たにNp分離とTc分離の工程を設けた改良ピューレックスプロセスについて述べる。Np分離工程では、塩フリー有機還元剤
-ブチルアルデヒドを、またTc分離工程では、高濃度硝酸をそれぞれ用いる。同分離プロセスの有効性をケミカルフローシート実験により確認した。
内山 軍蔵; 藤根 幸雄; 宝徳 忍; 前田 充
Solvent Extr. Ion Exch., 15(5), p.863 - 877, 1997/00
被引用回数：6 パーセンタイル：38.59(Chemistry, Multidisciplinary)硝酸-TBP/nDD溶液系におけるn-およびiso-ブチルアルデヒドの分配比を測定した。その結果、本実験系におけるn-およびiso-ブチルアルデヒドの分配比はほぼ同じであることがわかった。両ブチルアルデヒド異性体の分配比は有機相TBP濃度の増加とともに大きくなった。ブチルアルデヒド分配比と有機相TBP濃度で表されるブチルアルデヒド異性体の抽出平衡定数は約2であることがわかった。
内山 軍蔵; 朝倉 俊英; 渡辺 眞樹男; 藤根 幸雄; 前田 充
Value Adding Through Solvent Extraction (Proc. of ISEC 96), 2, p.1291 - 1296, 1996/00
ピューレックスプロセスに基づく新しいネプツニウム、テクネチウム、プルトニウム及びウランの分離法の開発を行っている。共除染工程とN/Pu分配工程との間に設けたネプツニウム及びテクネチウム分離工程におけるそれら核種のウラン負荷溶媒からの分離率に及ぼす硝酸濃度の影響を調べることを目的としてケミカルフローシート実験を実施した。ネプツニウム分離工程では、Np(6価)の還元剤n-ブチルアルデヒドを用いるが、そこではウラン(6価)とともに抽出されたネプツニウムの95%が、またテクネチウムについては78%が溶媒から分離された。テクネチウム分離工程では、高濃度硝酸(5.5M)を用いた結果、ネプツニウム工程から抽出されたまま移行したネプツニウム及びテクネチウムのそれぞれ98%以上がウラン負荷溶媒から分離された。
内山 軍蔵; 宝徳 忍; 藤根 幸雄; 前田 充
JAERI-M 93-198, 27 Pages, 1993/10
還元剤としてn-及びiso-ブチルアルデヒドを用いた新しいネプツニウム、プルトニウム及びウランの再処理工程分離プロセスに関する研究を行った。本研究は、反応速度測定実験とフローシート実験からなる。反応速度測定実験ではPurexプロセス溶液条件下において、Np(VI)をNp(V)に還元するが、Pu(IV)及びU(VI)を還元しないこと、また、iso-ブチルアルデヒドはNp(VI)及びPu(IV)を還元するがU(VI)還元しないことがわかった。これらの結果をもとに、共除染工程、Np分離工程及びU/Pu分配工程から構成される新しい分離プロセスを提案した。提案した新しい分離プロセスの有効性を確認するため小型のミキサセトラ型抽出器を用いたフローシート実験を行い、共除染工程においてU(VI)とともに抽出されたNpの99.9%は、n-ブチルアルデヒドを用いたNp分離工程においてUから還元分離することができた。iso-ブチルアルデヒドを用いたU/Pu分配工程では、99%以上のPuをUから還元分離することができた。
内山 軍蔵; 藤根 幸雄; 宝徳 忍; 前田 充
Nuclear Technology, 102, p.341 - 352, 1993/06
被引用回数：51 パーセンタイル：96.00(Nuclear Science & Technology)本報告では、n-およびiso-ブチルアルデヒドを用いてNp,Pu及びUを相互に分離する新しい再処理プロセスについて報告する。本プロセスは、共除染工程、Np分離工程及びU/Pu分配工程などから構成される。Np分離工程では、U(VI)及びPu(IV)共存下でNp(VI)を選択的にNp(V)に還元するn-ブチルアルデヒドを用いる。U/Pu分配工程ではPu(IV)の還元剤としてiso-ブチルアルデヒドを用いる。本プロセスの相互分離性能を多段のミニミキサセトラ型抽出器を用いて測定した結果、共除染工程で有機相に抽出されたNpの99.98%をNp分離工程において水相に分離することができ、またU/Pu分配工程において、99%以上のPuを水相に逆抽出し有機相のUと分離することができた。本報告では、U(VI),Pu(IV)及びNp(VI)のブチルアルデヒド異性体による還元反応速度測定実験結果についても述べる。
内山 軍蔵; 宝徳 忍; 木原 武弘; 藤根 幸雄; 前田 充
Solvent Extraction 1990, Part A, p.675 - 680, 1992/00
ガス化分解可能な塩フリー還元試薬を用いたネプツニウム分離プロセスに関する研究を実施している。ネプツニウム(Np)を6価から5価に還元する試薬としてn-ブチルアルデヒド、iso-ブチルアルデヒド、プロピオルアンデヒドなどを取り上げ、U-Np-HNO系での還元反応速度データを取得した。最も反応速度が大きいiso-ブチルアルデヒドについて速度式を得た。また、16段の小型ミキサセトラを用いたケミカルフローシート実験の結果、有機相(30%TBP/nDD)に抽出されたNpのうち90%以上を、iso-ブチルアルデヒドを3%含有する3N硝酸溶液により還元分離することができた。その際、Npプロダクト液に約5%のウランの損失が生じた。
