Archie's cementation factors for natural rocks; Measurements and insights from diagenetic perspectives

Yuan, X.*; Hu, Q. H.*; Fang, X.*; Wang, Q. M.*; Ma, Y.*; 舘 幸男

Sedimentary Geology, 465, p.106633_1 - 106633_14, 2024/05

https://doi.org/10.1016/j.sedgeo.2024.106633

Archie's cementation factor, m, is a critical parameter for petrophysical studies, and the value is influenced by several factors such as the shape, type, and size of grains, degrees of diagenesis, and associated pore structure. Using integrated experimental and theoretical approaches, the goal of this study is to obtain the cementation factor of rocks (both reservoir rock and caprock) and assess the impact of diagenesis processes on the values of the cementation factor. Thirteen samples of geologically diverse rocks (six mudstones, four fossiliferous limestones, two marbles, and one sandstone) were selected to achieve these research objectives. Two approaches, the diffusion of gas tracers and the Bosanquet formula calculation using pore-throat sizes from mercury intrusion porosimetry analyses, were used to derive the cementation factors of these rock samples. These rocks were categorized into two groups based on the correlation between average pore-throat diameter and diffusivity, and an exponential-law relationship between the cementation factor and porosity was determined for these sample groups. In addition, thin-section petrography and field emission-scanning electron microscopy observations were utilized to investigate diagenetic processes, with four diagenetic patterns being established: (1) strong compaction, strong cementation, and weak dissolution-diagenesis pattern; (2) weak compaction, medium cementation, and weak dissolution-diagenesis pattern; (3) weak compaction, medium cementation, and strong dissolution-diagenesis pattern; and (4) fracture-matrix pattern. The results indicated that diagenetic processes and microfractures contribute to the variability in the cementation factors in these rock samples.

ベントナイト中でのナトリウムシリケート水和物によるセメンテーションとその評価

西塔 祐稀*; 石渡 翔丸*; 堀内 美里*; 西木 悠人*; 菊池 亮佑*; 大竹 翼*; 川喜田 竜平; 高山 裕介; 三ツ井 誠一郎; 佐藤 努*

資源・素材講演集(インターネット), 11(1), 7 Pages, 2024/03

地下を利用した様々な工学技術(地層処分、地下貯留、石油増進回収等)において、人工バリアや岩盤のセメンテーションが注目されている。しかし、どのような鉱物でどのようにセメンテーションが進行して、どのような物性に変化するのかについての理解は不十分である。それらの理解のためには、実験室でセメンテーションを再現すること、セメンテーション後の構造の変化や物性の変化を詳細に調べることが重要となる。そこで本研究では、難透水性のベントナイト(乾燥密度0.6Mg/m)と、NaSiO溶液を用いて70Cで浸漬および通水実験を行い、その後の内部構造、鉱物組成、透水係数の変化等を調べた。走査電子顕微鏡での観察結果から、浸漬および通水実験ともに、ベントナイトの空隙を埋めるようにナトリウムシリケート水和物(NSHあるいはNASH)が確認された。また、通水実験では、通水時間が長くなるにつれて透水係数の低下が認められた。本研究で示されたセメンテーション法やセメンテーション後の物性変化の詳細な検討法は、セメントとともに地下に設置されるベントナイトの物性変化や、貯留岩へのアルカリ攻法による帽岩への影響を調べる上で有用なものになると考えられる。

Predictive and inverse modeling of a radionuclide diffusion experiment in crystalline rock at ONKALO (Finland)

Soler, J. M.*; Keklinen, P.*; Pulkkanen, V.-M.*; Moreno, L.*; Iraola, A.*; Trinchero, P.*; Hokr, M.*; ha, J.*; Havlov, V.*; Trpkoov, D.*; et al.

Nuclear Technology, 209(11), p.1765 - 1784, 2023/11

https://doi.org/10.1080/00295450.2023.2209234

The REPRO-TDE test was performed at a depth of about 400 m in the ONKALO underground research facility in Finland. Synthetic groundwater containing radionuclide tracers (HTO, Cl-36, Na-22, Ba-133, Cs-134) was circulated for about four years in a packed-off interval of the injection borehole. Tracer activities were additionally monitored in two observation boreholes. The test was the subject of a modelling exercise by the SKB GWFTS Task Force. Eleven teams participated in the exercise, using different model concepts and approaches. Predictive model calculations were based on laboratory-based information concerning porosities, diffusion coefficients and sorption partition coefficients. After the experimental results were made available, the teams were able to revise their models to reproduce the observations. General conclusions from these back-analysis calculations include the need for reduced effective diffusion coefficients for Cl-36 compared to those applicable to HTO (anion exclusion), the need to implement weaker sorption for Na-22, compared to results from laboratory batch-sorption experiments, and the observation of large differences between the theoretical initial concentrations for the strongly-sorbing Ba-133 and Cs-134 and the first measured values a few hours after tracer injection. Different teams applied different concepts, concerning mainly the implementation of isotropic vs. anisotropic diffusion, or the possible existence of Borehole Disturbed Zones around the different boreholes. The role of microstructure was also addressed in two of the models.

不飽和圧縮ベントナイト中での塩水浸潤挙動データの取得

佐藤 久*; 高山 裕介; 鈴木 英明*; 佐藤 大介*

JAEA-Data/Code 2023-010, 47 Pages, 2023/09

JAEA-Data-Code-2023-010.pdf:1.45MB

高レベル放射性廃棄物の処分場を沿岸部に建設した場合、沿岸部の地下水は海水の影響を受けて塩濃度が高くなるため、海水系の地下水が緩衝材を含む人工バリアに与える影響を十分に考慮して評価する必要がある。本報告では、緩衝材が飽和に至るまでの過渡的な期間において、海水系の地下水が緩衝材中での水分や溶質の移行現象に与える影響を評価することを目的として、異なる乾燥密度の圧縮ベントナイト試料を対象に、浸潤水のNaCl濃度を変えた一次元の塩水浸潤試験を実施し、浸潤水のNaCl濃度と浸潤速度の関係や浸潤試験後の圧縮ベントナイト試料中の含水比分布データを取得した。また、浸潤試験後の試料中の塩化物イオンの濃度分布を分析することにより、不飽和な圧縮ベントナイト中での溶質の移行挙動の理解に資するデータを取得した。その結果、浸潤水のNaCl濃度が高くなるに従い浸潤は速くなり、乾燥密度1.4Mg/mから1.8Mg/m、浸潤水のNaCl濃度が0(蒸留水)から4.0mol/dmまでの範囲において、浸潤時間と浸潤量の関係は浸潤水の拡散現象とみなして評価できることが確認された。また、浸潤水が蒸留水の場合、含水比は給水側から浸潤距離に応じてなだらかに低下する分布となるが、浸潤水がNaCl水溶液の場合、含水比は給水側から浸潤の先端近くまで比較的高い状態を保ちながら浸潤の先端で低下する分布となり、NaCl濃度が高くなるに従いその傾向が強くなることが確認された。浸潤試験後試料の塩化物イオン濃度の分析結果から、給水側よりも浸潤方向側の領域で給水側より塩化物イオンの濃度が部分的に高くなる現象(塩化物イオンの濃縮)が起きており、この傾向は供試体の乾燥密度が低くなるに従い強くなることや、浸潤水のNaCl濃度が高くなるに従い強くなることが確認された。また、浸潤に伴い塩化物イオンが濃縮する現象は供試体の初期含水比に依存することが確認されており、浸潤に伴う塩化物イオンの濃縮が生じない条件を設定可能な見通しが得られた。

Paleoclimatic controls on natural tracer profiles in biogenic sedimentary formations of the Horonobe area, Japan

Arthur, R.*; 笹本 広; Alt-Epping, P.*; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 155, p.105707_1 - 105707_8, 2023/08

https://doi.org/10.1016/j.apgeochem.2023.105707

地質媒体中でのナチュラルトレーサープロファイルを対象に、過去から現在に至るまでの変遷をモデルによる評価することは、放射性廃棄物の地層処分における性能評価手法をサポートする上でも役立つ。本研究では、北海道幌延地域における古水理地質学的な変遷から推察される境界条件に基づき、前進モデリングにより物質移行モデルを開発した。本研究で対象とした2つのボーリング孔(距離にして約1km程度離れた場所に位置)で認められたプロファイルの違いについては、間隙率や透水係数の違いによる影響というより、むしろ、局所的な割れ目の分布密度や連結性の違いによる影響が大きい可能性が示唆された。

Modelling heterogeneous hydration behaviour of bentonite by a FracMan-Thames coupling method for the Bentonite Rock Interaction Experiment (BRIE) at sp HRL

澤田 淳; 坂本 和彦*; 綿引 孝宜*; 今井 久*

SKB P-17-06, 154 Pages, 2023/08

An aim of Task 8, which was 8th modeling task of the SKB Task Forces on Groundwater Flow and Transport of Solutes, was to improve the knowledge of the bedrock-bentonite interface with regard to groundwater flow, mainly based on a set of data obtained by Bentonite Rock Interaction Experiment (BRIE) at sp. JAEA had developed an approach to Task 8 assuming that the discrete features dominate the delivery of groundwater to the bentonite columns emplaced into the vertically drilled boreholes from TASO tunnel floor, resulting in heterogeneous bentonite wetting behavior. This assumption was implemented as a FracMan Discrete Fracture Network (DFN) model for groundwater flow. Due to the assumption, no permeable rock matrix was implemented. The variability and uncertainty of this stochastic "HydroDFN" model was constrained by conditioning the model to match measured fracture location and orientation, and specific capacity (transmissivity) data observed at five probe boreholes. Groundwater from the HydroDFN being delivered to the bentonite columns, was modeled using Thames code with implementing a specific feature at the interface between the fractured rock mass and the bentonite. This modeling approach and the assumption of fracture dominated bentonite wetting appears to be able to provide a reasonable approximation to the observed heterogeneous bentonite wetting behavior of BRIE. We would suggest that a systematic investigation at pilot holes, including both geological mapping of the fractures and also testing of the hydraulic properties, might be required to get more practical prediction of heterogeneous wetting behavior in bentonite, as observed in BRIE.

Sorption of Sn and Nb on montmorillonite at neutral to alkaline pH

石寺 孝充; 岡崎 充宏*; 山田 良英*; 戸村 努*; 澁谷 早苗*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(5), p.536 - 546, 2023/05

https://doi.org//10.1080/00223131.2022.2125453

高レベル放射性廃棄物の地層処分においては、評価対象核種の収着分配係数を適切に設定することが必要である。特に、収着分配係数が低下する可能性のある条件においては、収着分配係数の実測値を拡充し、設定値の信頼性を向上させる必要がある。本研究では、セメント材料の溶出や炭素鋼材料の腐食によって生じうる高pH条件を考慮し、Sn及びNbのモンモリロナイトに対する収着試験を実施して収着分配係数のpH依存性を取得した。その結果、pHの上昇に伴って収着分配係数が低下するものの、pH11からpH12程度まで実測値を取得することが可能であった。また、得られた収着分配係数のpH依存性に対して収着モデルを適用して解析を行い、モンモリロナイトへのSnの収着には2種類、Nbの収着には1種類の収着サイトへの収着を考慮することにより、得られた収着分配係数を説明することが可能であることがわかった。

Pore connectivity influences mass transport in natural rocks; Pore structure, gas diffusion and batch sorption studies

Yuan, X.*; Hu, Q.*; Lin, X.*; Zhao, C.*; Wang, Q.*; 舘 幸男; 深津 勇太; 濱本 昌一郎*; Siitari-Kauppi, M.*; Li, X.*

Journal of Hydrology, 618, p.129172_1 - 129172_15, 2023/03

https://doi.org/10.1016/j.jhydrol.2023.129172

Mass transport in geomedia as influenced by the pore structure is an important phenomenon. Six rocks (granodiorite, limestone, two chalks, mudstone, and dolostone) with different extents of heterogeneity at six different particle sizes were studied to describe the effects of pore connectivity on mass transport. The multiple methods applied were porosity measurement, gas diffusion test, and batch sorption test of multiple ions. Porosity measurement results reveal that with decreasing particle sizes, the effective porosities for the "heterogenous" group (granodiorite and limestone) increase, whereas the porosities of "homogeneous" group (chalks, mudstone, and dolostone) roughly remain constant. Gas diffusion results show that the intraparticle gas diffusion coefficient among these two groups, varying in the magnitude of 10 to 10 m/s. The batch sorption work displays a different affinity of these rocks for tracers, which are related to their mineral components. For granodiorite, mudstone, and dolostone, the adsorption capacity increases as the particle size decreases, due to higher specific surface area in smaller particle-size. In general, this integrated research of grain size distribution, rock porosity, intraparticle diffusivity, and ionic sorption capacity gives insights into the pore connectivity effect on both gas diffusion and chemical transport behaviors for different lithologies and/or different particle sizes.

地層処分研究開発における出土金属製遺物の知見の活用; 「地層の力」を示す長期の実例

三ツ井 誠一郎

金属, 93(3), p.211 - 218, 2023/03

地層処分研究開発の一環として、地層処分で想定される現象に類似した、天然類似現象(ナチュラルアナログ)を対象とする研究、「ナチュラルアナログ研究」が実施され、地層処分で想定される現象の予測モデルの概念や評価手法の妥当性の検証に利用されている。日本原子力研究開発機構が実施してきた金属製遺物を対象としたナチュラルアナログ研究の成果を通じ、出土金属製遺物から得られる知見を地層処分研究開発にどのように活用しているかを紹介する。

New approach to understanding the experimental Cs NMR chemical shift of clay minerals via machine learning and DFT-GIPAW calculations

大窪 貴洋*; 武井 滉洋*; 舘 幸男; 深津 勇太; 出口 健三*; 大木 忍*; 清水 禎*

Journal of Physical Chemistry A, 127(4), p.973 - 986, 2023/02

https://doi.org/10.1021/acs.jpca.2c08880

粘土鉱物へのCsの吸着サイトの特定は、環境化学の分野で研究されてきた。核磁気共鳴(NMR)実験によって、吸着されたCsの局所構造を直接観察することが可能である。固体NMR実験から得られたCsのNMRパラメータは、吸着されたCsの局所的な構造に敏感である。しかしながら、NMRデータだけからCsの吸着位置を決定することは困難であった。本研究では、機械学習と実験的に観察されたケミカルシフトを組み合わせることにより、粘土鉱物に吸着されたCsの吸着位置を特定するためのアプローチについて提示する。原子配置の記述子とNMRによるケミカルシフトの第一原理計算結果を関連付けて評価する機械学習の線形リッジ回帰モデルを構築した。これにより、原子配置の構造データからCsのケミカルシフトを高速で計算することが可能となった。機械学習モデルによって、実験的に観察された化学シフトから逆解析を行うことにより、Cs吸着位置を導き出すことが可能になる。