New approach to understanding the experimental Cs NMR chemical shift of clay minerals via machine learning and DFT-GIPAW calculations

粘土鉱物に吸着したCsのNMRケミカルシフトを理解するための機械学習とDFT-GIPAW計算による新たな評価手法

大窪 貴洋*; 武井 滉洋*; 舘 幸男  ; 深津 勇太  ; 出口 健三*; 大木 忍*; 清水 禎*

Okubo, Takahiro*; Takei, Akihiro*; Tachi, Yukio; Fukatsu, Yuta; Deguchi, Kenzo*; Oki, Shinobu*; Shimizu, Tadashi*

粘土鉱物へのCsの吸着サイトの特定は、環境化学の分野で研究されてきた。核磁気共鳴(NMR)実験によって、吸着されたCsの局所構造を直接観察することが可能である。固体NMR実験から得られたCsのNMRパラメータは、吸着されたCsの局所的な構造に敏感である。しかしながら、NMRデータだけからCsの吸着位置を決定することは困難であった。本研究では、機械学習と実験的に観察されたケミカルシフトを組み合わせることにより、粘土鉱物に吸着されたCsの吸着位置を特定するためのアプローチについて提示する。原子配置の記述子とNMRによるケミカルシフトの第一原理計算結果を関連付けて評価する機械学習の線形リッジ回帰モデルを構築した。これにより、原子配置の構造データからCsのケミカルシフトを高速で計算することが可能となった。機械学習モデルによって、実験的に観察された化学シフトから逆解析を行うことにより、Cs吸着位置を導き出すことが可能になる。

The identification of adsorption sites of Cs on clay minerals has been studied in the fields of environmental chemistry. The nuclear magnetic resonance (NMR) experiments allow direct observations of the local structures of adsorbed Cs. The NMR parameters of Cs, derived from solid-state NMR experiments, are sensitive to the local neighboring structures of adsorbed Cs. However, determining the Cs positions from NMR data alone is difficult. This paper describes an approach for identifying the expected atomic positions of Cs adsorbed on clay minerals by combining machine learning (ML) with experimentally observed chemical shifts. A linear ridge regression model for ML is constructed from the smooth overlap of atomic positions descriptor and gauge-including projector augmented wave (GIPAW) ab initio data. The Cs chemical shifts can be instantaneously calculated from the Cs positions on any clay layers using ML. The inverse analysis from the ML model can derive the atomic positions from experimentally observed chemical shifts.