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Wilson, J.*; 笹本 広; 舘 幸男; 川間 大介*
Applied Clay Science, 275, p.107862_1 - 107862_15, 2025/05
被引用回数：0高レベル放射性廃棄物の処分場では、鉄または鋼製ベースの容器/オーバーパック及びベントナイト緩衝材が用いられる。25年以上にわたり、鉄とベントナイトの相互作用に関わる研究が行われ、その中では、特に膨潤性粘土(スメクタイト)の鉄に富んだ層状珪酸塩(膨潤能が欠落する鉱物も存在)への変質可能性について検討がなされた。このような変質が生じると、人工バリア材の一つである緩衝材に期待されている膨潤性の欠落或いは低下を引き起こし、せん断応力に対するオーバーパックの保護性、水や溶質の移行抑制にも影響を与える。鉄とベントナイトの相互作用に関わるデータの多くは、実験及び地球化学モデリングによるものであり、ナチュラルアナログによるデータには乏しい。これらの既往データによれば、スメクタイト(アルミ質のモンモリロナイト)が鉄に富んだ固相(層状珪酸塩を含む)に変質したものや、グリーンラスト又は磁鉄鉱のような腐食生成物を伴う鉄に富んだ変質ゾーンが生成される可能性が示唆される。一方、このような変質ゾーンについての実態は複雑であり、現状での理解は不十分な部分もある。25年以上にもわたり研究が行われているにもかかわらず不確実な部分も多いが、今回のレビューにより、鉄とベントナイトの相互作用に伴い生じる尤もらしいシナリオが認識され、考えられ得る緩衝材特性への影響についても提示された。
Metcalfe, R.*; Benbow, S. J.*; 川間 大介*; 舘 幸男
Science of the Total Environment, 958, p.177690_1 - 177690_17, 2025/01
花崗岩が隆起している条件を対象とした地層処分の安全評価においては、隆起による地質条件の変化とそれに伴う放射性核種の移行・遅延特性への影響を考慮する必要がある。このような地質環境の長期変遷を考慮した安全評価では、十分に現実的な数値モデルと適切なパラメータを適用する必要がある。しかしながら、隆起過程には、岩石特性や核種移行特性の変化などを含む複雑な連成現象が含まれるため、モデルの開発には困難を伴う。ここでは、いくつかの代表的な放射性核種を対象とした連成モデル解析を通じて、現実的で保守的なプロセスの概念化とモデルパラメータの設定を検討するための方法論を提示する。
青柳 和平; 舘 幸男
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 31(2), p.124 - 127, 2024/12
日本原子力研究開発機構は、幌延深地層研究センターの地下施設を活用した「幌延国際プロジェクト(Horonobe International Project: HIP)」を、8つの国・地域から11の機関の参加を得て開始した。本プロジェクトの主要な目的は、地層処分のための先進的な安全評価技術や工学技術に関わる研究開発の成果の最大化や、次世代の研究者/技術者の育成による知識の継承である。本プロジェクトでは、1)物質移行試験、2)処分技術の実証と体系化、3)実規模の人工バリアシステムの解体試験の3つの研究タスクに取り組んでいる。これらのタスクでは、実際に坑道を掘削して原位置試験を実施しながら、解析手法や調査手法の妥当性を検証していく。この点は、HIPの特徴的で独創的な側面であり、上記の3つの研究課題は国際的にみても難易度の高いチャレンジングなものである。以上の点から、HIPは地下研究施設を活用した国際協力の良好事例となり得る。
Metcalfe, R.*; 舘 幸男; 笹尾 英嗣; 川間 大介*
Science of the Total Environment, 957, p.177375_1 - 177375_17, 2024/12
放射性廃棄物の地層処分の安全評価では、将来において地下水を介した放射性核種の移行が岩盤のバリア性能によって遅延されることを示す必要がある。サイトが選定される前の初期段階の安全評価は、特定のサイト条件を考慮しない一般的なものであり、保守的なパラメータ値や簡略化された安全評価モデルに基づくことになる。その後の特定のサイトを対象とした安全評価では、長期的な地質環境の変遷やその放射性核種の移行・遅延への影響を考慮可能な、より現実的なモデルが必要となる。隆起はそのような長期的な地質環境の変遷の一つである。ここでは、日本の既往の研究に基づき、花崗岩の特性が隆起に伴ってどのように変化するかについての知見をレビューする。また、花崗岩の隆起に伴う放射性核種の移行と遅延過程に関する概念モデルと一般的なシナリオを提示し、安全評価を支える現実的な数値モデルの基礎を提示する。
杉浦 佑樹; 石寺 孝充; 青柳 登; Mei, H.; 斉藤 拓巳*; 舘 幸男
Applied Clay Science, 258, p.107476_1 - 107476_10, 2024/09
被引用回数：2 パーセンタイル：51.28(Chemistry, Physical)This study performed batch sorption experiments using Eu and Sm as chemical analogs of trivalent actinides to evaluate their sorption behavior onto illite in the presence of dissolved inorganic carbon (DIC). The results were analyzed using a thermodynamic sorption model (TSM), which predicted that Eu/Sm forms ternary-surface complexes with carbonate ions. Time-resolved laser fluorescence spectroscopy (TRLFS) measurements were performed to gather information on the chemical forms of sorbed Eu on illite. Parallel factor analysis (PARAFAC) of the TRLFS data indicated the presence of two Eu chemical species. The pH dependence of the chemical species was consistent with that of the surface species predicted by TSM. The dominant chemical species in the presence of carbonate was inferred to be coordinating carbonate ions based on the fluorescence lifetime, supporting the validity of the TSM.
紀室 辰伍; 種市 やよい; 岩田 孟; 石寺 孝充; 北村 暁; 舘 幸男; 田中 武流*; 平野 佳奈*; 檜枝 愛美*; 宮部 俊輔*; et al.
Journal of Solution Chemistry, 53(6), p.854 - 868, 2024/06
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)Palladium is one of the selected radionuclides in the safety assessment of the disposal of radioactive waste. Although isosaccharinic acid (ISA) forms strong complexes with many elements and enhances element solubility, the thermodynamic evaluation of the complex of Pd with ISA has not been conducted. In this study, the solubility of Pd(OH)
at pH 8.5 - 12.5 in the presence of ISA was investigated under inert gas (N) atmosphere. Furthermore, the coordination state of aqueous Pd and ISA was investigated by X-ray absorption and Fourie transform infrared spectroscopy, respectively. According to experimental results, the chemical form of the Pd-ISA complex depends on the solution pH; specifically, the number of involved OH
ions in the complex should be changed. The thermodynamic model and conditional equilibrium constants of the Pd-ISA complex were estimated by slope analyses of solubility experiments at different pH levels and ionic strengths based on the specific ion interaction theory. Hence, the impact of complexation with ISA on Pd(II) solubility under disposal conditions could be quantified using the proposed thermodynamic models in this study.
浜本 貴史*; 石寺 孝充; 舘 幸男
NUMO-TR-24-01; 技術開発成果概要2022, p.102 - 103, 2024/05
地層処分事業の実施主体である原子力発電環境整備機構(NUMO)が、日本原子力研究開発機構(JAEA)をはじめとする関係研究機関及び大学との共同研究等により実施した2022年度の技術開発成果の概要を取りまとめ、報告する。本報告は、NUMOとJAEAの共同研究「ニアフィールドシステムの状態変遷に伴うバリア材及び核種の長期挙動評価のための研究」で2022年度に実施したサイト調査を反映した核種移行パラメータ設定の方法論の検討及びデータの拡充に関する成果についての概要をまとめたものである。
Yuan, X.*; Hu, Q. H.*; Fang, X.*; Wang, Q. M.*; Ma, Y.*; 舘 幸男
Sedimentary Geology, 465, p.106633_1 - 106633_14, 2024/05
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Geology)Archie's cementation factor, m, is a critical parameter for petrophysical studies, and the value is influenced by several factors such as the shape, type, and size of grains, degrees of diagenesis, and associated pore structure. Using integrated experimental and theoretical approaches, the goal of this study is to obtain the cementation factor of rocks (both reservoir rock and caprock) and assess the impact of diagenesis processes on the values of the cementation factor. Thirteen samples of geologically diverse rocks (six mudstones, four fossiliferous limestones, two marbles, and one sandstone) were selected to achieve these research objectives. Two approaches, the diffusion of gas tracers and the Bosanquet formula calculation using pore-throat sizes from mercury intrusion porosimetry analyses, were used to derive the cementation factors of these rock samples. These rocks were categorized into two groups based on the correlation between average pore-throat diameter and diffusivity, and an exponential-law relationship between the cementation factor and porosity was determined for these sample groups. In addition, thin-section petrography and field emission-scanning electron microscopy observations were utilized to investigate diagenetic processes, with four diagenetic patterns being established: (1) strong compaction, strong cementation, and weak dissolution-diagenesis pattern; (2) weak compaction, medium cementation, and weak dissolution-diagenesis pattern; (3) weak compaction, medium cementation, and strong dissolution-diagenesis pattern; and (4) fracture-matrix pattern. The results indicated that diagenetic processes and microfractures contribute to the variability in the cementation factors in these rock samples.
Mei, H.; 青柳 登; 斉藤 拓巳*; 田中 万也; 杉浦 佑樹; 舘 幸男
Applied Geochemistry, 162, p.105926_1 - 105926_8, 2024/02
被引用回数：2 パーセンタイル：69.68(Geochemistry & Geophysics)The sorption of U(VI) on illite at different pH and dissolved inorganic carbon (DIC) levels was investigated by using batch experiments, surface complexation modeling, and cryogenic time-resolved laser fluorescence spectroscopy (cryo-TRLFS) combined with parallel factor analysis (PARAFAC). The inhibiting effect of DIC on U(VI) sorption was revealed by the macroscopic batch experimental results. An updated 2-site protolysis non-electrostatic surface complexation and cation exchange model considering the formation of two uranyl-carbonate sorption complexes was able to reproduce the experimental results well. Based on the PARAFAC analysis on the cryo-TRLFS spectra, there was clear correspondence in the variation trend of the derived components with the sorption species from the modeling results, validating the formation of ternary uranyl-carbonate sorption species.
Soler, J. M.*; Kek
linen, P.*; Pulkkanen, V.-M.*; Moreno, L.*; Iraola, A.*; Trinchero, P.*; Hokr, M.*; 
ha, J.*; Havlov
, V.*; Trpko
ov, D.*; et al.
Nuclear Technology, 209(11), p.1765 - 1784, 2023/11
被引用回数：4 パーセンタイル：73.39(Nuclear Science & Technology)The REPRO-TDE test was performed at a depth of about 400 m in the ONKALO underground research facility in Finland. Synthetic groundwater containing radionuclide tracers (HTO, Cl-36, Na-22, Ba-133, Cs-134) was circulated for about four years in a packed-off interval of the injection borehole. Tracer activities were additionally monitored in two observation boreholes. The test was the subject of a modelling exercise by the SKB GWFTS Task Force. Eleven teams participated in the exercise, using different model concepts and approaches. Predictive model calculations were based on laboratory-based information concerning porosities, diffusion coefficients and sorption partition coefficients. After the experimental results were made available, the teams were able to revise their models to reproduce the observations. General conclusions from these back-analysis calculations include the need for reduced effective diffusion coefficients for Cl-36 compared to those applicable to HTO (anion exclusion), the need to implement weaker sorption for Na-22, compared to results from laboratory batch-sorption experiments, and the observation of large differences between the theoretical initial concentrations for the strongly-sorbing Ba-133 and Cs-134 and the first measured values a few hours after tracer injection. Different teams applied different concepts, concerning mainly the implementation of isotropic vs. anisotropic diffusion, or the possible existence of Borehole Disturbed Zones around the different boreholes. The role of microstructure was also addressed in two of the models.
舘 幸男
化学と教育, 71(10), p.420 - 423, 2023/10
高レベル放射性廃棄物の地層処分概念と処分事業の現状を概観したうえで、地層処分の安全評価の方法と、その評価における化学の役割を紹介する。
Arthur, R.*; 笹本 広; Alt-Epping, P.*; 舘 幸男
Applied Geochemistry, 155, p.105707_1 - 105707_8, 2023/08
被引用回数：2 パーセンタイル：32.37(Geochemistry & Geophysics)地質媒体中でのナチュラルトレーサープロファイルを対象に、過去から現在に至るまでの変遷をモデルによる評価することは、放射性廃棄物の地層処分における性能評価手法をサポートする上でも役立つ。本研究では、北海道幌延地域における古水理地質学的な変遷から推察される境界条件に基づき、前進モデリングにより物質移行モデルを開発した。本研究で対象とした2つのボーリング孔(距離にして約1km程度離れた場所に位置)で認められたプロファイルの違いについては、間隙率や透水係数の違いによる影響というより、むしろ、局所的な割れ目の分布密度や連結性の違いによる影響が大きい可能性が示唆された。
Yuan, X.*; Hu, Q.*; Lin, X.*; Zhao, C.*; Wang, Q.*; 舘 幸男; 深津 勇太; 濱本 昌一郎*; Siitari-Kauppi, M.*; Li, X.*
Journal of Hydrology, 618, p.129172_1 - 129172_15, 2023/03
被引用回数：5 パーセンタイル：52.36(Engineering, Civil)Mass transport in geomedia as influenced by the pore structure is an important phenomenon. Six rocks (granodiorite, limestone, two chalks, mudstone, and dolostone) with different extents of heterogeneity at six different particle sizes were studied to describe the effects of pore connectivity on mass transport. The multiple methods applied were porosity measurement, gas diffusion test, and batch sorption test of multiple ions. Porosity measurement results reveal that with decreasing particle sizes, the effective porosities for the "heterogenous" group (granodiorite and limestone) increase, whereas the porosities of "homogeneous" group (chalks, mudstone, and dolostone) roughly remain constant. Gas diffusion results show that the intraparticle gas diffusion coefficient among these two groups, varying in the magnitude of 10
to 10
m
/s. The batch sorption work displays a different affinity of these rocks for tracers, which are related to their mineral components. For granodiorite, mudstone, and dolostone, the adsorption capacity increases as the particle size decreases, due to higher specific surface area in smaller particle-size. In general, this integrated research of grain size distribution, rock porosity, intraparticle diffusivity, and ionic sorption capacity gives insights into the pore connectivity effect on both gas diffusion and chemical transport behaviors for different lithologies and/or different particle sizes.
浜本 貴史*; 石田 圭輔*; 舘 幸男
NUMO-TR-22-02; 技術開発成果概要2021, p.62 - 64, 2023/03
地層処分事業の実施主体である原子力発電環境整備機構(NUMO)が、日本原子力研究開発機構(JAEA)をはじめとする関係研究機関及び大学との共同研究等により実施した2021年度の技術開発成果の概要を取りまとめ、報告する。本報告は、NUMOとJAEAの共同研究「ニアフィールドシステムの状態変遷に伴うバリア材及び核種の長期挙動評価のための研究」において2021年度に実施した「実データを用いた母岩基質部の核種移行モデルの妥当性確認」に関する成果の概要を取りまとめたものである。
浜本 貴史*; 石田 圭輔*; 石寺 孝充; 舘 幸男
NUMO-TR-22-02; 技術開発成果概要2021, p.88 - 89, 2023/03
地層処分事業の実施主体である原子力発電環境整備機構(NUMO)が、日本原子力研究開発機構(JAEA)をはじめとする関係研究機関及び大学との共同研究等により実施した2021年度の技術開発成果の概要を取りまとめ、報告する。本報告は、NUMOとJAEAの共同研究「ニアフィールドシステムの状態変遷に伴うバリア材及び核種の長期挙動評価のための研究」において2021年度に実施した「サイト調査を反映した核種移行パラメータ設定の方法論の検討及びデータの拡充」に関する成果の概要を取りまとめたものである。
Cs NMR chemical shift of clay minerals via machine learning and DFT-GIPAW calculations大窪 貴洋*; 武井 滉洋*; 舘 幸男; 深津 勇太; 出口 健三*; 大木 忍*; 清水 禎*
Journal of Physical Chemistry A, 127(4), p.973 - 986, 2023/02
被引用回数：6 パーセンタイル：71.43(Chemistry, Physical)粘土鉱物へのCsの吸着サイトの特定は、環境化学の分野で研究されてきた。核磁気共鳴(NMR)実験によって、吸着されたCsの局所構造を直接観察することが可能である。固体NMR実験から得られたCsのNMRパラメータは、吸着されたCsの局所的な構造に敏感である。しかしながら、NMRデータだけからCsの吸着位置を決定することは困難であった。本研究では、機械学習と実験的に観察されたケミカルシフトを組み合わせることにより、粘土鉱物に吸着されたCsの吸着位置を特定するためのアプローチについて提示する。原子配置の記述子とNMRによるケミカルシフトの第一原理計算結果を関連付けて評価する機械学習の線形リッジ回帰モデルを構築した。これにより、原子配置の構造データからCsのケミカルシフトを高速で計算することが可能となった。機械学習モデルによって、実験的に観察された化学シフトから逆解析を行うことにより、Cs吸着位置を導き出すことが可能になる。
四辻 健治*; 舘 幸男; 佐久間 博*; 河村 雄行*
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 29(2), p.63 - 81, 2022/12
放射性廃棄物の処分システムにおいて、粘土鉱物を主体とするベントナイトの物理的・化学的挙動を予測するうえで、モンモリロナイトの膨潤現象を理解することは重要である。本論文では、異なる層間対イオンを有するモンモリロナイト層間の結晶膨潤挙動を支配する因子を、分子動力学(molecular dynamics: MD)シミュレーションによって調査した。MDシミュレーションと分析試験の結果の比較から、5種類の単一イオン型(Na, K, Cs, Ca, Sr)のモンモリロナイト層間への水分子吸着量は、層間対イオンの水和数および層間対イオンの外圏・内圏錯体の差異に強く依存していることが確認された。また、これらの結果のより詳細な分析から、層間における対イオンの水和数は、対イオンの水和自由エネルギー、体積および対イオンの分布状態により決まることが示された。さらに、仮想的に対イオンのパラメータを変動させたMDシミュレーションの結果から、層間対イオンの水和自由エネルギーと電荷とが影響因子として競合することにより外圏錯体率が支配されていることが明らかになった。これらの結果から得られた影響因子を含む経験式によって、層間対イオンの異なるモンモリロナイト層間の膨潤挙動を定量的に予測することが可能となる。
Wang, Q.*; Hu, Q.*; Zhao, C.*; Yang, X.*; Zhang, T.*; Ilavsky, J.*; Kuzmenko, I.*; Ma, B.*; 舘 幸男
International Journal of Coal Geology, 261, p.104093_1 - 104093_15, 2022/09
被引用回数：11 パーセンタイル：71.33(Energy & Fuels)To understanding the spatial heterogeneity of mineral and pore structure variations in fine-grained shale, microscale X-ray fluorescence (micro-XRF) mapping, (ultra-) small-angle X-ray scattering [(U)SAXS] and wide-angle X-ray scattering were applied for two samples from a piece of Eagle Ford Shale in South Texas. Thin section petrography and field emission-scanning electron microscopy, X-ray diffraction (XRD), total organic carbon, and pyrolysis were also utilized to investigate the potential spatial heterogeneity of pore types, mineral and organic matter compositions for both samples. Overall, the siliceous-carbonate mineral contents in these carbonate-rich Eagle Ford Shale vary between laminations at mm scales. By analyzing six selected sub-samples on each of two samples with X-ray scattering and XRD techniques, nm-sized pores are mainly interparticle ones in the higher calcite regions, where the porosity is also relatively lower, while the lower calcite regions consist of both interparticle and intraparticle pore types with higher porosity. Finally, the micro-XRF and (U)SAXS are combined to generate porosity distribution maps to provide more insights about its heterogeneity related to the laminations and fractures at our observational scales.
sp
Hard Rock Laboratory (Sweden)Soler, J. M.*; Meng, S.*; Moreno, L.*; Neretnieks, I.*; Liu, L.*; Keklinen, P.*; Hokr, M.*; ha, J.*; Vetenk, A.*; Reimitz, D.*; et al.
Geologica Acta, 20(7), 32 Pages, 2022/07
被引用回数：3 パーセンタイル：47.27(Geology)亀裂性岩石中の地下水流動と物質移行のモデル化に関するSKBタスクフォースにおけるTask 9Bは、スウェーデンのエスポ岩盤研究所で実施された原位置長期収着・拡散試験(LTDE-SD)の試験結果のモデル化に焦点をあてたものである。10のモデリングチームによって、異なるモデル概念やコードを用いたモデル化が実施された。モデル化のアプローチは、(1)拡散方程式の解析解、(2)連続多孔質媒体中の数値計算モデル、(3)微細な不均質性(鉱物粒界,微細亀裂の分布等)を考慮した微細構造モデルの大きく3種に分類できる。異なるチームによるモデル化結果から、岩石や亀裂の表面の擾乱影響を含む岩石特性の不均質な分布、微細な亀裂の効果など、様々な異なるモデル概念の比較・評価がなされた。
Bateman, K.*; 村山 翔太*; 花町 優次*; Wilson, J.*; 瀬田 孝将*; 天野 由記; 久保田 満*; 大内 祐司*; 舘 幸男
Minerals (Internet), 12(7), p.883_1 - 883_20, 2022/07
被引用回数：2 パーセンタイル：21.09(Geochemistry & Geophysics)The construction of a repository for geological disposal of radioactive waste will include the use of cement-based materials. Following closure, groundwater will saturate the repository and the extensive use of cement will result in the development of a highly alkaline porewater, pH 
12.5; this fluid will migrate into and react with the host rock. The chemistry of the fluid will evolve over time, initially high [Na] and [K], evolving to a Ca-rich fluid, and finally returning to the groundwater composition. This evolving chemistry will affect the long-term performance of the repository, altering the physical and chemical properties, including radionuclide behaviour. Understanding these changes forms the basis for predicting the long-term evolution of the repository. This study focused on the determination of the nature and extent of the chemical reaction, as well as the formation and persistence of secondary mineral phases within a granite, comparing data from sequential flow experiments with the results of reactive transport modelling. The reaction of the granite with the cement leachates resulted in small changes in pH and the precipitation of calcium aluminum silicate hydrate (C-(A-)S-H) phases of varying compositions, of greatest abundance with the Ca-rich fluid. As the system evolved, secondary C-(A-)S-H phases re-dissolved, partly replaced by zeolites. This general sequence was successfully simulated using reactive transport modelling.
