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Savage, D.*; Wilson, J.*; Benbow, S.*; 笹本 広; 小田 治恵; Walker, C.*; 川間 大介*; 舘 幸男
Applied Clay Science, 179, p.105146_1 - 105146_10, 2019/10
本研究では、モンモリロナイトの安定性における温度及び溶液中のシリカ活量の影響に係る天然事例について評価を試みた。異なる熱力学データベースを用いた熱力学的モデルにより、モンモリロナイトの安定領域は、0
140
Cの温度領域であると推測された。一方、溶液中のシリカ活量が低い場合、モンモリロナイトの安定領域の一部は、イライトが安定な領域に変わることも示唆された。また、日本の沖合におけるODPサイトで得られた堆積物中の間隙水や鉱物組成に係るデータでは、60C程度の温度までは、モンモリロナイトと非晶質シリカが安定であるが、より高温の条件では、イライトと石英の組み合わせが安定であることも示唆された。一方、百万年を越えるような長期においても、80Cよりも低温の条件では、スメクタイトの一種であるモンモリロナイトは、イライトに変換されないことも示唆された。
浜本 貴史*; 石田 圭輔*; 澁谷 早苗*; 藤崎 淳*; 舘 幸男; 石黒 勝彦*; McKinley, I. G.*
Proceedings of 2019 International High-Level Radioactive Waste Management Conference (IHLRWM 2019) (USB Flash Drive), p.77 - 82, 2019/04
NUMO's recently published safety case involves utilisation of the safety case approach to provide a basis for preparation for future phases of work and development of a template for later, more complete and rigorous, safety cases. Advances include capturing potential siting environments in Site Descriptive Models (SDMs) and focusing post-closure safety assessment methodology on repository designs tailored to these SDMs. Radionuclide-specific parameters in the engineered barrier system (EBS), such as solubilities, sorption and diffusion values, are selected based on established chemical models that take into account evolution of porewater chemistry, alteration of EBS material and different host rock properties. Existing chemical thermodynamic databases developed in Japan have been used for the coupled geochemical and mass transport analyses applied to set these parameters. Nevertheless, in view of fundamental uncertainties in the thermodynamic approach, expert judgment played a key role in the process. This paper discusses the methodology used to set "reasonably conservative" radionuclide migration parameters for the illustrative SDMs, with a focus on chemistry which can be captured in existing models only by introducing significant simplifications.
高橋 宏明*; 舘 幸男
Applied Clay Science, 168, p.211 - 222, 2019/02
パーセンタイル：100(Chemistry, Physical)異なる膨潤特性をもつNa型及びCs型モンモリロナイトの微細構造と物質移行特性が、ナノフォーカスX線CTによる3次元微細構造分析と重水の拡散実験とを組み合わせて調査された。X線CT観察により、乾燥状態の圧縮Na型モンモリロナイトが飽和膨潤する過程で、連結性マクロ間隙はゲル相によって埋められ、粘土粒子のサイズは小さくなることが確認された。Cs型モンモリロナイトでは、それとは対照的に飽和過程でのゲル相の生成や粒子・間隙サイズの変化は認められなかった。X線CTによって評価された飽和Cs型モンモリロナイトの連結性マクロ間隙の屈曲度及び収れん度を含む幾何学因子は、重水の拡散試験から評価された値と整合した。Na型モンモリロナイトの場合、X線CTと拡散試験から導出された幾何学因子の差異が確認され、これは静電的相互作用による収れん度とX線CTの解像度では観察できないゲル相や層間間隙の屈曲度に起因するものと考えられた。
Soler, J. M.*; Neretnieks, I.*; Moreno, L.*; Liu, L.*; Meng, S.*; Svensson, U.*; Trinchero, P.*; Iraola, A.*; Ebrahimi, H.*; Molinero, J.*; et al.
SKB R-17-10, 153 Pages, 2019/01
SKBタスクフォースは、亀裂性岩石中の地下水流動と物質移行のモデル化に関する国際フォーラムである。WPDE試験はフィンランドのオンカロ地下施設において実施された片麻岩中のマトリクス拡散試験である。複数の非収着性及び収着性のトレーサーを含む模擬地下水が試錐孔の試験区間に沿って注入された。タスク9Aは、WPDE試験で得られたトレーサー破過曲線に対する予測モデリングを行うことを目的とした。複数のチームが本タスクに参加し、異なるモデル化手法を用いた予測解析を行った。この予測解析の重要な結論は、試錐孔の開口部における地下水流動に関連する分散パラメータにモデル化結果が大きく影響されることである。マトリクス拡散及び収着に関連する破過曲線のテール部に着目すると、異なるチーム間の解析結果の差異は相対的に小さい結果となった。モデル化結果は、最終的に実測された破過曲線と比較された。
四辻 健治*; 舘 幸男; 河村 雄行*; 有馬 立身*; 佐久間 博*
粘土科学, 58(1), p.8 - 25, 2019/00
分子動力学シミュレーションによってモンモリロナイト層間間隙中の水分子やイオンの物性を調査した。膨潤挙動や安定な水和状態に対する層間陽イオンや層電荷による影響が最初に評価された。層間間隙中の水分子や陽イオンの拡散係数はバルク水と比較して小さく、層間間隙が広がるにつれてバルク水に近づくことが確認された。推定された層間間隙水の電粘性効果による粘性係数の変化は、1層あるいは2層水和状態において、また層電荷が高い条件において顕著であった。これらのMD計算によって得られた傾向は、既存の実測データや先行するMD計算事例とも整合することが確認できた。さらに、現状の拡散モデルに用いている電粘性効果を表現するモデルとパラメータは、MD計算結果と実測データの比較を通じて改善できることが示された。これらのMD計算によって得られる分子レベルでの現象理解は、圧縮モンモリロナイト中の拡散モデルの開発と改良に有益な情報を与えるものである。
Cs solid-state NMR and density functional theory calculations大窪 貴洋*; 岡本 拓也*; 河村 雄行*; Gu
gan, R.*; 出口 健三*; 大木 忍*; 清水 禎*; 舘 幸男; 岩舘 泰彦*
Journal of Physical Chemistry A, 122(48), p.9326 - 9337, 2018/12
パーセンタイル：100(Chemistry, Physical)モンモリロナイトに吸着したCsの吸着構造を核磁気共鳴法(NMR)によって調査した。Cs置換率や含水率の異なるCs型モンモリロナイトのNMRスペクトルを測定するとともに、Cs吸着構造とNMRパラメータの関係を明らかにするために、第一原理計算に基づいてNMRパラメータを評価した。NMR実験と第一原理計算との比較の結果、Cs置換率が低いモンモリロナイトでのCs吸着形態は4面体シートでAl置換されたサイトの近傍に吸着したCsであること、Cs置換率と含水率が高い条件においてもCsの一部は脱水和状態で吸着していることを明らかにした。
石寺 孝充; 舘 幸男; 赤木 洋介*; 芦田 敬
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.221 - 224, 2018/11
福島第一原子力発電所の汚染水処理に使用されているゼオライト中のU, Npのインベントリを評価するため、バッチ収着試験を実施した。その結果、人工海水を10%に希釈した溶液中でのUの収着分配係数が高い値を示したのに対し、人工海水中でのUの収着分配係数は低い値を示した。一方、Npの収着分配係数は人工海水の濃度によらず低い値を示した。ナトリウムイオンと全炭酸濃度をパラメーターにバッチ収着試験を実施した結果、Uの収着分配係数は全炭酸濃度によって大きく異なることがわかり、ゼオライト中の放射性核種のインベントリ評価には、核種の溶存化学種の変化を考慮に入れる必要があることが示唆された。
舘 幸男; Ochs, M.*
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.229 - 232, 2018/11
福島第一原子力発電所におけるクリーンアップ及び廃止措置活動によって様々な種類の放射性廃棄物が発生している。これらの廃棄物の処分においては、廃棄物に含まれる共存物質(有機物,ホウ素,塩分等)による擾乱影響が考慮される必要がある。そのような共存物質は処分システムの安全評価のための放射性核種の収着パラメータに影響を及ぼす可能性がある。本研究は、これらの擾乱影響を考慮した収着パラメータの定量評価手法の開発と、セメント系材料に対する有機物(イソサッカリン酸)共存下での収着低減ファクターを例示的に評価することを目的とした。イソサッカリン酸の影響によるセメントへのAmの収着低減ファクターを導出するための3つの手法が比較された。これらのオプションは、共存物質による擾乱影響に関して利用可能なデータ量に応じて、段階的に適用されるべきである。
Ochs, M.*; Vriens, B.*; 舘 幸男
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.208 - 212, 2018/11
福島第一原子力発電所の事故に関連したクリーンアップ活動によって、コンクリートなどのセメント系材料を含む様々な種類の放射性廃棄物が発生している。さらに、放射性核種の収着や取り込み能力を含む、その好ましく安定した化学特性のために、セメント系バリア材の利用が検討されている。福島で生じている廃棄物には、特に、有機物,ホウ素,塩分といった、収着遅延に擾乱影響をもたらす共存物質が含まれる。本研究では、異なる劣化条件と、有機物,ホウ素,塩分といった共存物質が存在する条件でのセメント系材料へのU(VI)及びU(IV)の収着遅延を、既存の文献情報をもとに、定量評価する手法を構築することを目的とする。段階的なアプローチを提案し、U(VI)及びU(IV)の収着遅延を例示的に評価した。
赤木 洋介*; 加藤 博康*; 舘 幸男; 坂本 浩幸*
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.233 - 236, 2018/11
福島第一原子力発電所の廃止措置によって放射性物質によって汚染されたコンクリートが多量に発生することが想定される。廃止措置や放射性廃棄物管理(除染や処分等)のための計画を策定するうえでは、コンクリート材料中の放射能インベントリや分布を推定することが重要となる。本研究では、OPCモルタル中のHTO, Cs, I, Uの実効拡散係数(De)及び分配係数(Kd)を、透過拡散試験及びバッチ収着試験によって実測した。取得されたDeはHTO, I, Cs, Uの序列となり、陽イオン排除効果がOPCモルタルにおいて重要なメカニズムであることが確認された。バッチ試験で得られたKdは、拡散試験で得られたKdより1桁以上高い値となり、試料の粉砕が収着に対して影響を及ぼすことが確認された。OPCモルタル中の拡散・拡散メカニズム理解は、放射性核種のコンクリートへの浸透挙動の予測するうえで重要である。
舘 幸男; 伊藤 剛志*; 赤木 洋介*; 佐藤 久夫*; Martin, A. J.*
Water Resources Research, 54(11), p.9287 - 9305, 2018/11
パーセンタイル：100(Environmental Sciences)亀裂性結晶質岩中の放射性核種移行に対する割れ目表面の変質層の影響が、スイスのグリムゼル試験場の単一亀裂を有する花崗閃緑岩試料を用いた室内移行試験、表面分析、モデル化を組み合わせた包括的なアプローチによって調査された。5種類のトレーサーを用いた透過拡散試験,バッチ収着試験,通液試験を含む室内試験によって、移行遅延の程度はHDO, Se, Cs, Ni, Euの順に大きくなること、割れ目表面近傍に拡散に対する抵抗層が存在すること、拡散において陽イオン加速と陰イオン排除の効果が重要であることが確認された。X線CT及びEPMAによる観察から、割れ目周辺の鉱物分布の微視的な不均質性が把握された。これらの知見に基づき、風化したバーミキュライト層、配向した雲母層、マトリクス部から構成される3層モデルを構築し、それぞれの層の間隙率、収着・拡散パラメータを与えることで、通液試験で得られた全てのトレーサーの破過曲線と割れ目近傍のトレーサー濃度分布を良好に解釈することができた。
坂本 浩幸*; 赤木 洋介*; 山田 一夫*; 舘 幸男; 福田 大祐*; 石松 宏一*; 松田 樹也*; 齋藤 希*; 上村 実也*; 浪平 隆男*; et al.
日本原子力学会和文論文誌, 17(2), p.57 - 66, 2018/05
福島第一原子力発電所の事故によって放射性セシウムによって汚染されたコンクリート瓦礫が発生しており、さらに、将来の原子炉の廃止措置に伴って多量の放射性コンクリート廃棄物が生じることが想定される。床や壁等のフラットな表面の除染には既存技術が有効であるが、コンクリート瓦礫に対する除染技術の適用性については課題がある。本研究では、パルスパワー放電技術の適用性可能性に着目して、汚染コンクリートの骨材とセメントペーストへの分離と、それぞれの放射能測定による基礎的な試験と評価を実施した。試験結果より、汚染コンクリートの骨材とセメントペーストへの分離によって、放射性コンクリートの除染と減容が達成される可能性が示された。
杉浦 佑樹; 陶山 忠宏*; 舘 幸男
JAEA-Data/Code 2017-016, 54 Pages, 2018/03
JAEA-Data-Code-2017-016.pdf:2.06MB
放射性廃棄物地層処分の性能評価において、放射性核種の緩衝材(ベントナイト)、岩石及びセメント系材料中での収着・拡散現象は、その移行遅延を支配する重要な現象である。これら収着・拡散現象の理解、信頼性の高い収着・拡散データを集約したデータベース、並びに現象論的モデル/評価手法の開発が、性能評価において、様々な地球化学条件を考慮して信頼性の高い核種移行パラメータ設定を行う上で重要となる。本報告は、性能評価におけるK
設定のための統合的手法の構築の基礎として、収着データベース(JAEA-SDB)の更新の現状について報告する。はじめにJAEA-SDBの開発の現状として、データベースの構造と内容の概要をまとめる。Kデータと信頼度情報の更新については、K設定や現象論モデル開発との関連に着目して実施した。今回の更新において、30の文献から4,256件のKデータとその信頼度情報が追加され、JAEA-SDBに含まれるKデータは約63,000件となり、全データのうちの約69%のデータに対して信頼度情報が付与されたこととなる。今回更新されたJAEA-SDBによって、収着データベースから利用可能な関連データ群の速やかな抽出、K設定の際に参照すべきデータの適切な選定が、一層の効率性、追跡性、透明性をもって可能となると考えられる。
浜本 貴史*; 松原 竜太*; 澁谷 早苗*; 陶山 忠宏*; 舘 幸男
JAEA-Data/Code 2017-014, 31 Pages, 2018/03
JAEA-Data-Code-2017-014.pdf:2.1MB
JAEA-Data-Code-2017-014-appendix(CD-ROM).zip:0.61MB
現在、原子力発電環境整備機構(NUMO)と原子力機構(JAEA)の双方で、地層処分の安全評価手法の開発を進めている。これら安全評価に資するため、国内外の最新の知見を踏まえたパラメータ設定手法の構築を、NUMOとJAEAで共同研究として実施している。本報では、この共同研究の一環として実施した、収着・拡散データベースの拡充のための国内外の最新の収着・拡散データの調査と信頼度評価の結果を報告する。今回の調査では、堆積岩とセメント系材料を中心に調査と信頼度評価を行い、収着データとしては、文献数19件、データ数1、746件、拡散データとしては、文献数25件、データ数593件分について、収着・拡散データベースの中で利用可能な形式でデータを整備した。
舘 幸男; 陶山 忠宏*; 澁谷 早苗*
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 24(2), p.109 - 134, 2017/12
性能評価解析において、収着分配係数K
は、地球化学条件の変動範囲や不確実性を含む具体的な性能評価条件を考慮して設定する必要がある。性能評価のための岩石へのK設定手法を、(i)収着データベースから抽出されるデータ群の直接的利用、(ii)データ取得条件と性能評価条件の差異を補正する半定量的条件変換手法、(iii)熱力学的収着モデルの3つを組み合わせることにより構築した。この設定手法の適用性を評価するため、これら3つの手法を適用して、花崗岩に対するCs及びAmのK値と不確実性の導出と比較を行った。その結果、データやモデルについて十分な情報が利用可能な場合、異なる手法間で整合的な設定値を導出可能であることを確認した。この手法間の比較を踏まえ、性能評価対象の25元素を対象に、実測データ群に基づく分配係数と不確実性の設定を試み、最近の海外の性能評価プロジェクトにおけるKデータセットと比較した。本手法によって、実際のサイト条件への適用を含む段階に応じた分配係数及び不確実性を設定することが可能となる。
浜本 貴史*; 澁谷 早苗*; 石田 圭輔*; 藤崎 淳*; 山田 基幸*; 舘 幸男
Proceedings of 6th East Asia Forum on Radwaste Management Conference (EAFORM 2017) (Internet), 6 Pages, 2017/12
NUMOでは日本における地層処分の成立性と安全性を示すためのジェネリックなセーフティケースを開発している。このセーフティケースにおける安全評価のために、3種類の母岩を対象として分配係数及び実効拡散係数パラメータを設定するとともに、その不確実性や今後の課題について議論した。
佐久間 博*; 舘 幸男; 四辻 健治; 末原 茂*; 有馬 立身*; 藤井 直樹*; 河村 雄行*; 本田 明
Clays and Clay Minerals, 65(4), p.252 - 272, 2017/08
パーセンタイル：100(Chemistry, Physical)層電荷0.33及び0.5を有する4種類のモンモリロナイト・エッジ表面(110), (010), (100)及び(130)の構造と安定性を評価するため、密度汎関数理論に基づく第一原理計算手法を用いて調べた。特にモンモリロナイト層状体が積層した場合の影響を調べるため、単層モデルと積層モデルを設定して、エッジ表面の安定性を比較した。ほとんどのケースで、層状体間の水素結合により、表面エネルギーは単層モデルよりも積層モデルの方が低くなり安定化する。このことは、エッジ面の表面エネルギーは膨潤状態に依存することを示唆している。エッジ面(010)及び(130)の最も低い表面エネルギーは、エッジ面近傍にMgイオンが露出することにより実現される。これらのエッジ面は、エッジにおける局所的な負電荷によって、カチオンに対する強い吸着サイトを有する。
有馬 立身*; 出光 一哉*; 稲垣 八穂広*; 河村 雄行*; 舘 幸男; 四辻 健治
Progress in Nuclear Energy, 92, p.286 - 297, 2016/09
被引用回数：4 パーセンタイル：31.55(Nuclear Science & Technology)ウラニルイオン(UO
)の拡散・吸着挙動は、放射性廃棄物処分の性能評価において重要である。溶液中のUO, K
, CO
, Cl
, H
Oの拡散挙動が分子動力学計算によって評価された。UOの拡散係数が最小であり、HOの自己拡散係数の26%であった。高濃度の炭酸イオンを含む溶液中では、UOCO
やUO(CO)
の炭酸錯体として存在することが確認された。モンモリロナイト及びイライトと水溶液が共存する系におけるUOやKの吸着・拡散挙動が分子動力学計算によって評価された。分配係数(Kd)は粘土鉱物の層電荷とともに増加し、UOのKdはKのKdよりも小さいと評価された。さらに、2次元方向での拡散係数は、吸着層では比較的小さく、高い層電荷をもつイライトでは極めて小さな値を示した。
四辻 健治; 舘 幸男; 大窪 貴洋*
CMS Workshop Lectures, Vol.21, p.251 - 257, 2016/06
処分環境における圧縮ベントナイト中の核種の拡散係数や収着分配係数等の整合的な推定評価を目指し、原子力機構では統合収着・拡散モデル(ISDモデル)の開発を進めてきた。ISDモデルは、圧縮ベントナイト中の間隙水化学および核種の収着・拡散挙動を整合的に評価するモデルである。特にISDモデルの拡散パートは電気二重層理論と均質間隙モデルに基づいており、カチオンの過剰な実効拡散係数と細孔間隙でのアニオン排除を整合的に説明できる。現状のISDモデルは1価カチオン/アニオンの実効拡散係数をある程度定量的に評価できるが、多価カチオンや錯体形状の化学種に対しては実測データの再現性が悪い。モデルを改良するには、溶質・溶媒および粘土鉱物間の相互作用を分子レベルで高度化するとともに、不均質間隙構造を考慮したモデル化を進める必要がある。そこで本研究では、多重間隙構造を考慮して現状ISDモデルの高度化を検討した。多重間隙モデルによる解析の結果、実効拡散係数の塩濃度依存性が、現状の均質間隙モデルより緩和され、拡散モデルが改善されることがわかった。
北村 暁; 近沢 孝弘*; 赤堀 邦晃*; 舘 幸男
原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(1), p.55 - 72, 2016/06
わが国では、従前の高レベル放射性廃棄物の地層処分に加えて、使用済燃料を直接深地層中に処分する方策(以下、直接処分)など、代替処分オプションに関する調査・研究が開始されている。このことを受け、直接処分の安全評価に必要となるパラメータのうち、使用済燃料および構造材(ジルカロイ被覆管や制御棒など)の溶解速度の設定に資することを目的として、直接処分の安全評価を進めている欧米各国の設定値を一覧するとともに、設定根拠および不確実性評価について調査した。欧州各国は設定にあたって欧州委員会主催のプロジェクトの成果を踏まえていることから、その内容についても概説した。溶解速度設定の根拠となる実測値については、各国とも共通して用いられているものが多く、得られた設定値についても類似しているものが多く見受けられた。また、不確実性については定量的な評価が難しいことから、各国とも保守的にパラメータを設定している様子が見受けられた。以上の内容は、わが国の直接処分の安全評価における溶解速度の設定の基盤情報として有効である。
