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Heterogeneous aggregation of humic acids studied by small-angle neutron and X-ray scattering

斉藤 拓巳*; 元川 竜平; 大窪 貴洋*; 三浦 大輔*; 熊田 高之

Environmental Science & Technology, 57(26), p.9802 - 9810, 2023/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Engineering, Environmental)

Aggregation of humic acids (HAs) were studied by small-angle neutron and X-ray scattering techniques. The combination of these techniques enables us to examine aggregation structures of heterogeneous HA particles. Two HAs with distinctive compositions were examined; a commercial HA (PAHA) and a HA extracted from deep sedimentary groundwater (HHA). While macroscopic coagulation tests showed that these HAs were stable in solutions except for HHA at pH $$<$$ 6, small-angle neutron scattering (SANS) and X-ray scattering (SAXS) revealed that they formed aggregates with the sizes exceeding sub-micrometer length scale. The SAXS curves of PAHA remarkably varied with pD, whereas the SANS curves did not. With the help of theoretical fittings, it was revealed that PAHA aggregates consisted of two domains: poorly hydrated cores and well-hydrated proton-rich shells. The cores are (dis)aggregated with pD inside the aggregates of the shell. The SANS and SAXS curves of HHA resemble each other, and their intensities at low q increased with a decrease of pD, indicating the formation of homogeneous aggregates. This study revealed that distinctive aggregation behaviors exist in humic substances with heterogeneous structures like PAHA, which is invaluable for their roles in the fate of contaminants or nutrients in aqueous environments.


New approach to understanding the experimental $$^{133}$$Cs NMR chemical shift of clay minerals via machine learning and DFT-GIPAW calculations

大窪 貴洋*; 武井 滉洋*; 舘 幸男; 深津 勇太; 出口 健三*; 大木 忍*; 清水 禎*

Journal of Physical Chemistry A, 127(4), p.973 - 986, 2023/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)




明午 伸一郎; 中野 敬太; 大久保 成彰; 湯山 貴裕*; 石井 保行*

Proceedings of 18th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.296 - 301, 2021/10



Diffusion of tritiated water, $$^{137}$$Cs$$^{+}$$, and $$^{125}$$I$$^{-}$$ in compacted Ca-montmorillonite; Experimental and modeling approaches

深津 勇太; 四辻 健治*; 大窪 貴洋*; 舘 幸男

Applied Clay Science, 211, p.106176_1 - 106176_10, 2021/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:65.71(Chemistry, Physical)

Mechanistic understanding and predictive modeling of radionuclide diffusion in Na- and Ca-montmorillonite are essential to evaluate the long-term evolution of the bentonite barrier and their impact on radionuclide migration during geological disposal of radioactive wastes. Thus, the diffusion behavior of $$^{137}$$Cs$$^{+}$$, $$^{125}$$I$$^{-}$$, and tritiated water (HTO) in compacted Ca-montmorillonite was investigated as a function of porewater salinity and dry density via both experiments and models. The effective diffusion coefficient (De) followed in the order of $$^{137}$$Cs$$^{+}$$ $$>$$ HTO $$>$$ $$^{125}$$I$$^{-}$$. The De of $$^{137}$$Cs$$^{+}$$ decreased with increasing salinity, whereas the dependence of De of $$^{125}$$I$$^{-}$$ on salinity was uncertain. The cation excess and anion exclusion effects for Ca-montmorillonite were lower than those for Na-montmorillonite. The integrated sorption and diffusion (ISD) model, assuming the homogeneous pore structure and the electrical double layer (EDL) theory for 2:1 electrolyte (CaCl$$_{2}$$), could account for the observed trends for De in Ca-montmorillonite. The lower dependence of De on the porewater salinity in Ca-montmorillonite was caused by the reduction of the EDL thickness for divalent cations (Ca$$^{2+}$$) in comparison with that for monovalent cations (Na$$^{+}$$). The multipore model could improve the fit for De of $$^{125}$$I$$^{-}$$ at low salinity due to the reduction of interlayer pore volumes and anion exclusion effect, however, the disparity at higher densities was considerably larger. From these results, cation diffusion for compacted Ca-montmorillonite could be mainly explained by the electrostatic interactions in the homogeneous pore model; in contrast, anion diffusion was sensitive to both electrostatic interactions and heterogeneous pore structures. The proposed ISD model is an effective tool to evaluate the radionuclide diffusion and sorption behavior in both compacted Ca-montmorillonite and Na-montmorillonite.


Pore distribution of compacted Ca-montmorillonite using NMR relaxometry and cryoporometry; Comparison with Na-montmorillonite

大窪 貴洋*; 山崎 秋雄*; 深津 勇太; 舘 幸男

Microporous and Mesoporous Materials, 313, p.110841_1 - 110841_11, 2021/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:34.58(Chemistry, Applied)

Ca型モンモリロナイト中の間隙分布が、乾燥密度(0.8-1.6g/cm$$^{3}$$),間隙水塩濃度(脱イオン水、0.1及び1M CaCl$$_{2}$$),温度(233-303K)の条件下で、$$^{1}$$H NMR測定によって調査された。圧縮Ca型モンモリロナイト中の2層及び3層水和を含む層間間隙と層間外間隙の体積割合が、緩和時間$$T1$$及び$$T1/T2$$分布の分析に基づくNMR緩和時間測定法によって定量評価され、さらに、NMR凍結間隙測定法及びX線回折法による結果と比較された。これらの分析によって、Na型モンモリロナイトと比較可能な、Ca型モンモリロナイト中の間隙分布の状態を把握することができた。圧縮Ca型及びNa型モンモリロナイト中の間隙分布に影響を及ぼす主要な因子は圧縮密度であり、間隙水塩濃度の影響は相対的に小さい結果となった。CaとNaの層間陽イオンの影響は高密度条件では小さいが、低密度ではその影響は顕著であった。


In situ X-ray observations of pure-copper layer formation with blue direct diode lasers

佐藤 雄二*; 塚本 雅裕*; 菖蒲 敬久; 舟田 義則*; 山下 順広*; 原 崇裕*; 仙石 正則*; 左近 祐*; 大久保 友政*; 吉田 実*; et al.

Applied Surface Science, 480, p.861 - 867, 2019/06

 被引用回数:24 パーセンタイル:80.6(Chemistry, Physical)

A blue direct diode laser metal deposition system, which uses multiple lasers, was developed to realize a high-quality coating layer with a dense, fine structure and high purity. To clarify the formation mechanism of the pure copper layer, the formation process using a blue direct diode laser system was observed using in situ X-ray observations. The stainless steel 304 substrate melts, generating bubbles in the molten pool at a laser power density of 7.2 $$times$$ 10$$^{3}$$ W/cm$$^{2}$$ and a scanning speed of 3.0 mm/s. At a laser scanning speed of 9.0 mm/s, the bubbles disappear because only a slightly molten pool is formed on the surface of the substrate. The bubble amount and penetration depth depend on the laser input energy with a blue direct diode laser. By controlling the amount of input energy, a copper coating is produced minutely without a weld penetration.


New insights into the Cs adsorption on montmorillonite clay from $$^{133}$$Cs solid-state NMR and density functional theory calculations

大窪 貴洋*; 岡本 拓也*; 河村 雄行*; Gu$'e$gan, R.*; 出口 健三*; 大木 忍*; 清水 禎*; 舘 幸男; 岩舘 泰彦*

Journal of Physical Chemistry A, 122(48), p.9326 - 9337, 2018/12

 被引用回数:14 パーセンタイル:65.3(Chemistry, Physical)



Diffusion model considering multiple pore structures in compacted bentonite

四辻 健治; 舘 幸男; 大窪 貴洋*

CMS Workshop Lectures, Vol.21, p.251 - 257, 2016/06



Pore distribution of water-saturated compacted clay using NMR relaxometry and freezing temperature depression; Effects of density and salt concentration

大窪 貴洋*; 茨城 萌*; 舘 幸男; 岩舘 泰彦*

Applied Clay Science, 123, p.148 - 155, 2016/04

 被引用回数:25 パーセンタイル:72.01(Chemistry, Physical)




江夏 昌志; 石井 保行; 山田 尚人; 大久保 猛; 加田 渉*; 喜多村 茜; 岩田 吉弘*; 神谷 富裕; 佐藤 隆博

JAEA-Technology 2016-006, 41 Pages, 2016/03


日本原子力研究開発機構原子力科学研究部門高崎量子応用研究所のイオン照射研究施設では、これまでに、3MVシングルエンド加速器におけるMeV級軽イオンマイクロビームによる高空間分解能な局所元素分析・加工システムの開発を行ってきた。ここでは、加速器、ビーム輸送ライン及びマイクロビーム形成装置などの主構成機器に加えて、マイクロPIXE/PIGE(Particle Induced X-ray/Gamma-ray Emission)分析、三次元元素分布分析(PIXE-CT: Computed Tomography)、イオン誘起発光分析(IBIL: Ion Beam Induced Luminescence)及び微細加工(PBW: Proton Beam Writing)への応用研究に用いるための付帯装置・治具類に関する技術的な改良について、これらの機器・装置等の概要とともに纏める。


Particle induced X-ray emission-computed tomography analysis of an adsorbent for extraction chromatography

佐藤 隆博; 横山 彰人; 喜多村 茜; 大久保 猛; 石井 保行; 高畠 容子; 渡部 創; 駒 義和; 加田 渉*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 371, p.419 - 423, 2016/03

 被引用回数:7 パーセンタイル:56.37(Instruments & Instrumentation)

The cross-sectional distribution of neodymium (Nd) simulating minor actinides (MA) in a minute globular adsorbent of less than 50 $$mu$$m in diameter was measured using PIXE (particle induced X-ray emission)-CT (computed tomography) with a 3-MeV proton microbeam for the investigation of residual MA in extraction chromatography of spent fast reactor fuel. The measurement area was 100 $$times$$ 100 $$mu$$m$$^2$$ corresponding to 128 $$times$$ 128 pixels of projection images. The adsorbent target was placed on an automatic rotation stage with 9$$^{circ}$$ step. Forty projections of the adsorbent were finally measured, and image reconstruction was carried out by the modified ML-EM (maximum likelihood expectation maximization) method. As a result, the cross-sectional distribution of Nd in the adsorbent was successfully observed, and it was first revealed that Nd remained in the region corresponding to internal cavities of the adsorbent even after an elution process. This fact implies that the internal structure of the adsorbent must be modified for the improvement of the recovery rate of MA.


Radiation response of silicon carbide metal-oxide-semiconductor transistors in high dose region

大島 武; 横関 貴史; 村田 航一; 松田 拓磨; 三友 啓; 阿部 浩之; 牧野 高紘; 小野田 忍; 土方 泰斗*; 田中 雄季*; et al.

Japanese Journal of Applied Physics, 55(1S), p.01AD01_1 - 01AD01_4, 2016/01

 被引用回数:12 パーセンタイル:50.94(Physics, Applied)

In this study, we report the effects of $$gamma$$-ray irradiation and subsequent annealing on the electrical characteristics of vertical structure power 4H Silicon Carbide (SiC) Metal-Oxide-Semiconductor Field Effect Transistors (MOSFETs) with the blocking voltage of 1200 V. The MOSFETs were irradiated with $$gamma$$-rays up to 1.2 MGy in a N$$_{2}$$ atmosphere at room temperature (RT). During the irradiation, no bias was applied to each electrode of the MOSFETs. After the irradiation, the MOSFETs were kept at RT for 240 h to investigate the stability of their degraded characteristics. Then, the irradiated MOSFETs were annealed up to 360 $$^{circ}$$C in the atmosphere. The current-voltage (I-V) characteristics of the MOSFETs were measured at RT. By 1.2 MGy irradiation, the shift of threshold voltage (V$$_{T}$$) for the MOSFETs was -3.39 V. After RT preservation for 240 h, MOSFETs showed no significant recovery in V$$_{T}$$. By annealing up to 360 $$^{circ}$$C, the MOSFETs showed remarkable recovery, and the values of V$$_{T}$$ become 91 % of the initial values. Those results indicate that the degraded characteristics of SiC MOSFETs can be recovered by thermal annealing at 360 $$^{circ}$$C.



薄井 絢; 千葉 敦也; 山田 圭介; 横山 彰人; 北野 敏彦*; 高山 輝充*; 織茂 貴雄*; 金井 信二*; 青木 勇希*; 橋爪 将司*; et al.

第28回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.117 - 119, 2015/12

原子力機構高崎量子応用研究所のイオン照射施設(TIARA)の3MVタンデム加速器、400kVイオン注入装置、3MVシングルエンド加速器の平成26年度における運転と整備の状況を報告する。シングルエンド加速器は、昇圧系トラブルによる2日間の研究利用運転の中止があったが、他の2台は、平成26年度に続き100%の稼働率を維持した。また、タンデム加速器はCoイオン(~12MeV, 3価)を新たに利用可能イオン種に加えた。タンデム加速器では、ターミナルの電圧安定度が極端に低下(1E-4以下)する現象について対策を講じた。加速電圧は、高電圧ターミナルの電圧測定値と電圧設定値の差分をもとに、ターミナルに蓄積される電荷量を制御することで安定に保たれる。電圧安定度の低下は、加速器のグランドベース(フレーム)から電源アースやCAMAC電源筐体を経由して電圧設定値の信号に誘導される100Hzの電源高調波ノイズが原因であると分かった。そこで、絶縁シートを用いて電源筐体とフレームの電気的絶縁及び電源アースの切り離しを試みた。その結果、電圧設定値の信号に誘導されていた100Hzのノイズが減少し、電圧安定度は2E-5程度に回復した。


A Development of super radiation-hardened power electronics using silicon carbide semiconductors; Toward MGy-class radiation resistivity

土方 泰斗*; 三友 啓*; 松田 拓磨*; 村田 航一*; 横関 貴史*; 牧野 高紘; 武山 昭憲; 小野田 忍; 大久保 秀一*; 田中 雄季*; et al.

Proceedings of 11th International Workshop on Radiation Effects on Semiconductor Devices for Space Applications (RASEDA-11) (Internet), p.130 - 133, 2015/11

In order to develop semiconductor devices with MGy radiation resistivity, we are developing power metal-oxide-semiconductor field-effect-transistors (MOSFETs) based on silicon carbide (SiC) semiconductors. The $$gamma$$-ray irradiation responses of power SiC-MOSFETs were studied under various irradiation temperatures and humidity with various gate-bias conditions. Making comparisons between these responses, the optimum device operating condition and a better device structure were derived and MGy resistivity was achieved. Besides, $$gamma$$-ray irradiation tests for a motor-driver circuits consisting of SiC-MOSFETs were carried out, and as a result, their continuous operation up to 2 MGy was confirmed.



湯山 貴裕; 石堀 郁夫; 倉島 俊; 吉田 健一; 石坂 知久; 千葉 敦也; 山田 圭介; 横山 彰人; 薄井 絢; 宮脇 信正; et al.

Proceedings of 12th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.302 - 304, 2015/09

日本原子力研究開発機構のイオン照射施設TIARAでは4台の加速器により、材料・バイオ技術の研究開発への利用を主として、広範囲のエネルギー及び多様なイオン種のビームを提供している。本発表では2014年度のTIARAの稼働状況、保守・整備及び技術開発を報告する。保守・整備及び技術開発の主要な内容を以下に示す。サイクロトロンの高周波系において、ショート板用接触子に焼損が発生したため、接触子の交換及び焼損箇所の研磨を行うことで復旧させた。原因調査の結果、経年劣化によりフィードバックケーブルが断線しかかっていたため、不必要な高電圧が印加されたことが原因と判明した。サイクロトロン制御システムに関して、サポートが停止されたWindows XPをWindows 7に変更し、これに伴い制御システムを更新するとともに、トレンドグラフのログデータ保存機能、操作画面上の制御対象一括選択機能の付加など、各種機能を向上させた。C$$_{60}$$イオンビームの計測に関して、複雑な二次荷電粒子を生成するC$$_{60}$$イオンビームの正確な電流測定のために、サプレッサー電極の構造を改良することで二次荷電粒子を十分捕集するファラデーカップを開発した。



薄井 絢; 宇野 定則; 千葉 敦也; 山田 圭介; 横山 彰人; 北野 敏彦*; 高山 輝充*; 織茂 貴雄*; 金井 信二*; 青木 勇希*; et al.

第27回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.118 - 121, 2015/03

平成25年度の原子力機構高崎量子応用研究所のイオン照射研究施設(TIARA)の3MVタンデム加速器、400kVイオン注入装置、3MVシングルエンド加速器はマシントラブルによる実験の中止がなく、年間運転計画に対する稼働率は100%であった。年度末に補正予算を用いて老朽化した装置の更新を行うため、2月末までに土曜日を利用するなど、年間運転計画を前倒しすることで年度当初に計画した研究利用時間を確保した。各加速器の運転時間は、それぞれ例年並みの2,062時間, 2,320時間, 1,866時間であった。また、タンデム加速器は10月に総運転時間40,000時間を達成した。タンデム加速器では、断続的にターミナルの電圧安定度が極端に低下する現象が起こっている。その原因は、GVMアンプ, CPOアンプ及びターミナルポテンシャルスタビライザ(TPS)等のフィードバック制御に関わる機器の異常ではなく、TPSに入力信号に生じる50$$sim$$100Hzの周期的な電圧変動にあることが判明した。この電圧変動は建屋や周辺機器からのノイズによるものではなかったため、他の原因と考えられるCAMAC電源の電圧変動との関係を今後調査する。


Status report on technical developments of electrostatic accelerators

山田 圭介; 齋藤 勇一; 石井 保行; 的場 史朗; 千葉 敦也; 横山 彰人; 薄井 絢; 佐藤 隆博; 大久保 猛; 宇野 定則

JAEA-Review 2013-059, JAEA Takasaki Annual Report 2012, P. 159, 2014/03

TIARA静電加速器において平成24年度に行った技術開発の成果を報告する。タンデム加速器ではクラスターイオン用荷電変換ガスの探索のために、0.24V$$_{B}$$-0.34$$_{B}$$(V$$_{B}$$: Borh velocity)のエネルギー範囲でAuクラスターイオンとHe及びN$$_{2}$$ガスとの衝突によるクラスターイオンの解離断面積を評価した。その結果、解離断面積は実験の範囲ではエネルギー依存性がなく、クラスターサイズ及びガスの種類に依存することがわかった。シングルエンド加速器では、平成23年度までに開発したエミッタンス測定装置を用いて、RFイオン源の引出電圧とエミッタンスの関係を測定した。その結果、1MeVプロトンビームでは、引出電圧が8.4kVのときに最も良いエミッタンスが得られることがわかった。イオン注入装置では、クラスターイオン用ファラデーカップ(FC)の小型化のため、底面に針を敷き詰めることで等価的にアスペクト比を高くしたFCを試作した。本FCを用いてフラーレンイオンの電流測定試験を行った結果、高いアスペクト比を有するFCと同等の測定値が得られたことから、本手法がクラスターイオン用FCの小型化に有用であることがわかった。


Operation of electrostatic accelerators

宇野 定則; 千葉 敦也; 山田 圭介; 横山 彰人; 薄井 絢; 齋藤 勇一; 石井 保行; 佐藤 隆博; 大久保 猛; 奈良 孝幸; et al.

JAEA-Review 2013-059, JAEA Takasaki Annual Report 2012, P. 179, 2014/03

平成24年度の3台の静電加速器は、ユーザのキャンセルを除きほぼ年間計画に沿って運転された。運転日数はタンデム加速器で171日、イオン注入装置で149日、シングルエンド加速器で168日であり、年間の運転時間は各々2,073時間, 1,847時間, 2,389時間で例年と同水準の運転時間であった。平成21年度から新たに創設され、実施機関として採択された文部科学省補助事業の「先端研究施設共用促進事業」では、11日の利用があった。タンデム加速器では故障による停止はなかったが、イオン注入装置ではイオンの生成不良で1日、シングルエンド加速器ではタンク内のイオン源ガス流量調整バルブの故障により4日停止した。イオン注入装置では、高速クラスターイオン研究開発グループからの要望で水素化ヘリウム(HeH)の分子イオンの生成試験を実施し、ビーム強度は200kVで50nAであった。タンデム加速器では、核融合炉構造材料開発グループからの要望でタングステン(W)イオンの加速試験を行い、15MeV、4価で20nAのビームが得られた。



宇野 定則; 千葉 敦也; 山田 圭介; 横山 彰人; 薄井 絢; 北野 敏彦*; 高山 輝充*; 織茂 貴雄*; 金井 信二*; 青木 勇希*; et al.

第26回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.79 - 81, 2013/07

2012年度のTIARAの3台の静電加速器は、ユーザーによるキャンセルを除き予定した研究利用日数の運転を行った。この年の年間運転時間は例年と同じ水準であり、3MVタンデム加速器で2,073時間、400kVイオン注入装置で1,847時間, 3MVシングルエンド加速器で2,389時間であった。タンデム加速器では故障はなかったが、イオン注入装置ではイオンの生成不良、シングルエンド加速器ではイオン源ガス流量調整弁の故障により、それぞれ1日と4日停止した。故障により中断した実験については調整日に補てんした。イオン注入装置では利用者からの要望により、フリーマンイオン源で水素化ヘリウムの分子イオンビームを生成した。この結果、200kV, 50nAのビーム強度で、研究利用への提供を開始した。


Micromachining of commodity plastics by proton beam writing and fabrication of spatial resolution test-chart for neutron radiography

酒井 卓郎; 安田 良; 飯倉 寛; 野島 健大; 松林 政仁; 加田 渉; 江夏 昌志; 佐藤 隆博; 大久保 猛; 石井 保行; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 306, p.299 - 301, 2013/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:49.88(Instruments & Instrumentation)

Proton Beam Writing (PBW) is a direct-write technique for producing high-aspect-ratio micro- and nano-structures in resist material. This technique is a promising method for micromachining of commodity plastics such as acrylic resin. In this paper, we introduce fabrication of microscopic devices made of a relatively thick ($$sim$$75 $$mu$$m) acrylic sheet. An optimization of the fluence of 3 MeV proton beam to induce the chain scission in the sheet was performed at Takasaki Advanced Radiation Research Institute, JAEA. A software program that converts image pixels into coordinates data has been developed, and a fine jigsaw puzzle was fabricated on the sheet. The piece size of jigsaw puzzle is 50 $$times$$ 50 $$mu$$m. For practical use, A line and space test-chart for spatial resolution measurement on neutron radiography was also successfully created.

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