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論文

Measurements of thermal-neutron capture cross-section and resonance integral of neptunium-237

中村 詔司; 北谷 文人; 木村 敦; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(6), p.493 - 502, 2019/06

放射化法により$$^{237}$$Np(n,$$gamma$$)$$^{238}$$Np反応の熱中性子捕獲断面積($$sigma_{0}$$)及び共鳴積分(I$$_{0}$$)を測定した。$$^{237}$$Npの0.489eVにある第一共鳴に注意を払い、カドミウム差法において、ガドリニウムフィルタを用いて、カットオフエネルギーを0.133eVに設定して$$sigma_{0}$$を測定した。ネプツニウム237試料を、京都大学複合原子力科学研究所の研究炉にて照射した。照射位置における熱中性子束、及び熱外ウェストコット因子を決定するために、金合金線モニタ、及びコバルト合金線モニタも一緒に照射した。照射したネプツニウム237試料及びモニタ試料の生成放射能を、ガンマ線分光により測定した。ウェストコットの理論に基づき、$$sigma_{0}$$とI$$_{0}$$を、それぞれと186.9$$pm$$6.2 barn、及び1009$$pm$$90 barnと導出した。

論文

Measurements of gamma-ray emission probabilities in the decay of americium-244g

中村 詔司; 寺田 和司*; 木村 敦; 中尾 太郎*; 岩本 修; 原田 秀郎; 上原 章寛*; 高宮 幸一*; 藤井 俊行*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(1), p.123 - 129, 2019/01

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

$$gamma$$線計測により同位体を定量したり、断面積を求める際に、正確な$$gamma$$線放出率のデータが、必要になってくる。$$^{243}$$Amは、重要なマイナーアクチノイド核種の一つであり、中性子捕獲後に$$^{244}$$Amを生成する。$$^{244}$$Amの基底状態から放出される744-keV$$gamma$$線は66%と比較的大きな$$gamma$$線放出率を持つけれども、その誤差は29%と大きい。$$gamma$$線放出率の誤差は、放射化法による中性子捕獲断面積測定において、系統誤差の主要因となる。そこで、放射化法と$$^{244}$$Cmのレベルを調べることにより、$$gamma$$線放出率を測定した。本研究により、744-keV$$gamma$$線の放出率を、66.5$$pm$$1.1%と、相対誤差29%から2%に低減して導出することができた。

論文

Progress of neutron-capture cross-section measurements promoted by ImPACT project at ANNRI in MLF of J-PARC

中村 詔司; 木村 敦; Hales, B. P.; 岩本 修; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

JAEA-Conf 2018-001, p.199 - 203, 2018/12

ImPACTプロジェクトにおいて、長寿命核分裂生成物の中の$$^{135}$$Csについて、その中性子捕獲断面積測定をJ-PARCのMLF施設内に設置されているANNRI装置を用いて進めている。将来の測定のために$$^{79}$$Seサンプルの整備可能性の検討と並行して、安定Se同位体核種について、それらの中性子捕獲断面積測定も進めている。本発表では、放射性$$^{135}$$Cs試料の整備とそれを用いた照射試験、安定Se同位体の断面積測定などについて報告する。

論文

Analysis of $$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs isotopic ratio for samples used for neutron capture cross section measurement project by thermal ionization mass spectrometry

芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 中村 詔司; 木村 敦; Hales, B. P.; 岩本 修

JAEA-Conf 2018-001, p.205 - 210, 2018/12

ImPACT事業の中性子捕獲断面積研究において、$$^{135}$$Cs中性子捕獲断面積測定に使用する試料として$$^{137}$$Cs標準溶液中に含まれる$$^{135}$$Csの利用を考えた。$$^{135}$$Cs試料を定量するためには、$$^{135}$$Csと$$^{137}$$Csの同位体比を高精度で分析する必要がある。そこで、熱イオン化質量分析器(TIMS)を用いて、最初のサンプルとして$$^{137}$$Cs標準溶液の質量分析試験を行なった。分析試験の結果、わずか10Bq(pgオーダー)の$$^{137}$$Cs標準溶液でも$$^{135}$$Csと$$^{137}$$Csの同位体比を0.5%の高精度で導出することができた。

論文

Selection of borosilicate glass composition for neutron irradiation test

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

KURRI Progress Report 2017, P. 128, 2018/08

本研究は、中性子照射によるホウケイ酸ガラスの構造変化を詳細に理解することを目的に、2017年度に京都大学研究炉のPn-2装置を用いて50分間の照射実験を行った。照射後のガラス試料の構造変化は、2018年度に評価する予定である。2017年度は照射実験前に、ラマン分光測定により構造変化を正確に評価するためのガラス組成を選定し、照射実験用サンプルとしてLiを含まないホウケイ酸ガラスを準備した。

論文

Research on neutron capture cross sections at J-PARC in ImPACT Project

中村 詔司; 木村 敦; Hales, B. P.; 岩本 修; 津幡 靖宏; 松村 達郎; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

JAEA-Conf 2017-001, p.15 - 22, 2018/01

高レベル放射性廃棄物にかかわる環境負荷低減技術の基礎データとして、長寿命放射性核種の中性子核データが求められている。革新的研究開発推進プログラム(ImPACT)が平成26年10月より開始された。その事業の中の「核反応データ取得(Project 2)」で、原子力機構のプロジェクト研究として"J-PARC/MLF/ANNRIにおける中性子捕獲反応断面積測定研究"を開始した。本プロジェクト研究では、高レベル放射性廃棄物に含まれる長寿命核分裂生成核種(LLFP)のうち、$$^{135}$$Cs(半減期230万年)を選定し、中性子捕獲反応断面積を測定する。$$^{135}$$Csを測定する際には、試料中に化学的に分離できない$$^{137}$$Csが不純物として混在する可能性があり、$$^{135}$$Csのデータを精度よく測定するためには、不純物である$$^{137}$$Csの寄与を分ける必要がある。このために、併せて$$^{137}$$Cs等の同位体核種の中性子捕獲断面積データも測定する。また、試料の入手が困難なLLFP核種のうち$$^{79}$$Seについて、試料整備の可能性検討を行う。本発表では、ImPACT事業における本プロジェクト研究の開発計画の概要について、研究の目的、過去の報告データの現状、全体スケジュールと進捗などと併せて、現時点で得られている成果について発表する。

論文

The Significance of bromide in the Brust-Schiffrin synthesis of thiol protected gold nanoparticles

Booth, S. G.*; 上原 章寛*; Chang, S.-Y.*; La Fontaine, C.*; 藤井 俊行*; 岡本 芳浩; 今井 崇人*; Schroeder, S. L. M.*; Dryfe, R. A. W.*

Chemical Science, 8(12), p.7954 - 7962, 2017/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:44.21(Chemistry, Multidisciplinary)

アルカンチオール保護金粒子の二相ブラスト法合成が、前駆種と反応物質の条件に依存して、異なる経路で進むことを示した。本研究では、反応メカニズムへの臭素の重要性を明白化するために、電気化学的手法とともに、X線吸収スペクトル分析が使用された。解析の結果、前駆体[AuBr$${_4}$$]$${^-}$$について観察された挙動は、これまでの文献に報告された挙動との違いを説明できると考えられた。ここで報告されたメカニズムの理解により、サイズのそろったナノ粒子をより効率的に合成できるようになると期待される。

論文

High-precision mass analysis of RI sample for cross-section measurements

中村 詔司; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 木村 敦; Hales, B. P.; 岩本 修

KURRI Progress Report 2016, P. 66, 2017/07

ImPACTプロジェクトの分担研究において、放射化法による$$^{135}$$Cs中性子捕獲断面積測定に使用する試料として$$^{137}$$Cs標準溶液中に含まれる$$^{135}$$Csの利用を考えて、$$^{137}$$Cs溶液の高精度の質量分析を行なった。わずか10Bq(pgオーダー)の$$^{137}$$Cs溶液を分析し、不純物として含まれている$$^{135}$$Csを確認するとともに、$$^{135}$$Csと$$^{137}$$Csの同位体比を0.5%の精度で導出することができた。

論文

Activation measurements of neputunium-237 at KURRI-Linac

中村 詔司; 寺田 和司; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 佐野 忠史*; 高橋 佳之*; 堀 順一*

KURRI Progress Report 2015, P. 67, 2016/08

マイナーアクチノイド核種の断面積データの精度の向上のために、一連の中性子捕獲断面関測定を、放射化法により実施してきている。今回、マイナーアクチノイド核種のうちNp-237について放射化測定を行った。本実験では、京都大学原子炉実験所の電子線形加速器による中性子源を用いた。Np-237の中性子捕獲反応により生成されたNp-238からの$$gamma$$線を測定して反応率を求めた。照射位置の中性子スペクトルをシミュレーション計算で求めて、Au箔の反応率を用いて規格化した。規格化した中性子スペクトルとJENDL-4.0の評価データを用いてNp-237の反応率の計算値を求めた。実験値と計算値が誤差の範囲で一致し、本実験ではJENDL-4.0を支持することが分かった。

論文

An In-situ X-ray absorption spectroelectrochemical study of the electroreduction of uranium ions in HCl, HNO$$_3$$, and NaCO$$_3$$ solutions

上原 章寛*; 藤井 俊行*; 山名 元*; 岡本 芳浩

Radiochimica Acta, 104(1), p.1 - 9, 2016/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:57.25(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

XAFS分光その場観察に対応した電気化学セルを設計製作した。この装置を使い、電気化学的還元条件下にある溶液中のウランのL$$_3$$吸収端のX線吸収スペクトルをモニターした。4価のウランを、6価のウラニルから電気化学的に作り出し、その際のXAFSスペクトルを取得して、EXAFS解析を実施した。これらの分析から、0.1M硝酸溶液中で生成した4価のウランが一部再酸化されていること、1M炭酸溶液中でUO$$_2$$$$^+$$が生成していることなどを見出した。

論文

中性子照射によるホウケイ酸ガラスへの影響

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

Photon Factory Activity Report 2015, Part B, 2 Pages, 2016/00

ホウケイ酸ガラスの中性子照射による影響を調査するため、中性子照射後のガラス試料をラマン分光測定及び放射光XAFS測定により評価した。その結果、照射によってSi-O架橋構造や含有元素原子価が変化することを確認した。

論文

Theoretical and experimental study of the vibrational frequencies of UO$$_{2}$$$$^{2+}$$ and NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$ in highly concentrated chloride solutions

藤井 俊行*; 上原 章寛*; 北辻 章浩; 山名 元*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(1), p.1015 - 1020, 2015/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:53.75(Chemistry, Analytical)

塩化物溶液中のUO$$_{2}$$$$^{2+}$$$$nu$$$$_{1}$$対称振動について、ラマン分光法及び第一原理計算により調べた。溶媒中のCl濃度の増加に従い、実験で観測した$$nu$$$$_{1}$$振動数は減少した。これは、UO$$_{2}$$$$^{2+}$$の赤道面にある水和水分子がCl-イオンによって置き換わるためである。計算結果もこれと一致した。この理論を水和Np(VI)及び塩化物錯体に当てはめて計算したところ、ネプツニルイオンの$$nu$$$$_{1}$$振動数はラマンシフトの報告値と合っていた。

論文

Redox equilibrium of the UO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$ couple in Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$ eutectic melt at 550$$^{circ}$$C

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 山名 元*

Journal of Nuclear Materials, 454(1-3), p.159 - 163, 2014/11

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

550$$^{circ}$$Cの溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩中のUOUO$$_2^{2+}$$/UOUO$$_2^{+}$$対の酸化還元平衡を、サイクリックボルタンメトリ及び吸光分光測定で評価した。サイクリックボルタンメトリにより、UO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$対の標準酸化還元電位の概略値を求めた。さらに、UO$$_{2}$$$$^{+}$$を含む浴塩にUO$$_2^{2+}$$含有試料を添加しながら吸光スペクトルと浸漬電位を測定し、スペクトルから評価したUO$$_2^{2+}$$とUOUO$$_2^{+}$$の濃度比と浸漬電位の関係から、UOUO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$対の標準酸化還元電位-0.847$$pm$$0.010 V vs. O$$_{2}$$/O$$^{2-}$$を求めた。

論文

Raman spectroscopic study on NpO$$_{2}$$$$^{+}$$-Ca$$^{2+}$$ interaction in highly concentrated calcium chloride

藤井 俊行*; 上原 章寛*; 北辻 章浩; 山名 元*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 301(1), p.293 - 296, 2014/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:61.51(Chemistry, Analytical)

高濃度塩化カルシウム溶液中でのネプツニルイオンの配位環境をラマン分光法により調べた。NpO$$_{2}$$$$^{+}$$及びNpO$$_{2}$$$$^{2+}$$の対称伸縮モード($$nu$$$$_{1}$$)に加えて、NpO$$_{2}$$$$^{+}$$の非対称伸縮モード($$nu$$$$_{3}$$)を観測した。$$nu$$$$_{3}$$のラマンシグナルは、塩化カルシウム濃度の増加と共に強度を増した。これはNp(V)とCa(II)のカチオン-カチオン相互作用によるものであると結論した。

論文

Reduction behavior of UO$$_{2}$$$$^{2+}$$ in molten LiCl-RbCl and LiCl-KCl eutectics by using tungsten

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 山名 元*

Journal of Nuclear Materials, 439(1-3), p.1 - 6, 2013/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:84.29(Materials Science, Multidisciplinary)特願 2011-035573   開放特許情報データベース   公報

溶融LiCl-RbCl及びLiCl-KCl共晶塩中におけるUO$$_{2}$$$$^{2+}$$からUO$$_{2}$$$$^{+}$$又はU$$^{4+}$$への、タングステンと塩素ガスを用いることによるウランの還元反応を調査した。各ウランイオンの濃度は分光光度測定手法により求めた。400$$^{circ}$$Cの溶融LiCl-RbCl共晶塩中に塩素ガスを供給しないでタングステンを浸漬すると、6価のUO$$_{2}$$$$^{2+}$$の36%が5価のUO$$_{2}$$$$^{+}$$へ還元した。塩素ガスを溶融塩中に供給すると、UO$$_{2}$$$$^{2+}$$の96%が4価のU$$^{4+}$$へ還元した。UO$$_{2}$$$$^{2+}$$の還元により発生したタングステンオキシ塩化物のWOCl$$_{4}$$は、実験セルの上部に付着することを確認した。一方、500$$^{circ}$$Cの溶融LiCl-KCl共晶塩では、タングステンと塩素ガスを用いることでUO$$_{2}$$$$^{2+}$$の84%がU$$^{4+}$$へ還元した。

論文

Quantitative analysis of neodymium, uranium, and palladium in nitric acid solution by reflection absorption spectrophotometry

藤井 俊行*; 江草 聡一朗*; 上原 章寛*; 山名 元*; 森田 泰治

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 295(3), p.2059 - 2062, 2013/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:84.29(Chemistry, Analytical)

紫外-可視-赤外領域の反射吸光分光法による3M硝酸中のNd, U及びPdの定量分析を実施した。分析は、反射光測定が可能な試料チャンバーに光ファイバーを取り付け、紫外-可視-赤外分光光度計を用いて行った。反射吸光度は、その値が0.1以下のとき、Nd, U及びPdの濃度に比例し、3M硝酸中で、Nd, U及びPdの濃度が、それぞれ0.2M, 0.04M, 0.01M程度以下であれば定量分析が可能であることがわかった。

論文

Synthesis and investigation of uranyl molybdate UO$$_{2}$$MoO$$_{4}$$

永井 崇之; 佐藤 修彰*; 北脇 慎一; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 山名 元*; 明珍 宗孝

Journal of Nuclear Materials, 433(1-3), p.397 - 403, 2013/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:34.56(Materials Science, Multidisciplinary)

アルカリモリブデン酸化物溶融塩を用いた使用済酸化物燃料の再処理プロセス研究に資するウラニル・モリブデン酸化物UO$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の簡便な調製条件を検討するため、U$$_{3}$$O$$_{8}$$粉末とMoO$$_{3}$$試薬からウランモリブデン酸化物化合物を合成した。得られたウランモリブデン酸化物化合物を固体状態でX線回折分析及びラマンスペクトル測定により評価した結果、化学量論的な原料組成の混合粉末を770$$^{circ}$$Cの大気雰囲気で4h加熱することで、UO$$_{2}$$MoO$$_{4}$$が合成できることを確認した。また、溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩中にUO$$_{2}$$MoO$$_{4}$$を添加して吸収スペクトル測定を行った結果、溶存するウランのほとんどが6価のウラニルイオンであることが観察された。

論文

Actinide-handling experience for training and education of future expert under J-ACTINET

逢坂 正彦; 小無 健司*; 林 博和; Li, D.*; 本間 佳哉*; 山村 朝雄*; 佐藤 勇; 三輪 周平; 関本 俊*; 窪田 卓見*; et al.

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

将来アクチノイド研究・技術に従事することが期待される若手に向けたJ-ACTINET主催のサマースクールが成功裏に開催された。第1回のサマースクールは2009年8月茨城地区で開催され、2010年8月関西地区での開催が続いた。アクチノイド研究の入門コースとして、大学・大学院学生並びに若手研究者・エンジニアを対象として、実際のアクチノイド体験を主眼とした。3$$sim$$4日の短期間のスクールでアクチノイドの体験を行い、アクチノイドへの興味を引き出すために多くの努力が払われた。茨城地区でのサマースクールにおいてはアクチノイド取扱いの模擬体験が、また、関西地区でのサマースクールにおいては実際のアクチノイドを用いた実験が好評を博した。今後J-ACTINETサマースクールを毎年開催していく予定である。

論文

Electronic absorption spectra of palladium(II) in concentrated nitric acid solutions

藤井 俊行*; 江草 聡一朗*; 上原 章寛*; 桐島 陽*; 山岸 功; 森田 泰治; 山名 元*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 290(2), p.475 - 478, 2011/11

 被引用回数:11 パーセンタイル:24.46(Chemistry, Analytical)

Pd溶存状態評価のため、濃硝酸溶液におけるPd錯体の紫外可視吸収スペクトルを研究した。硝酸と過塩素酸を混合してイオン強度を1, 2, 5Mに保ちながら硝酸濃度を変化させて得た吸収スペクトルを解析することにより、Pdの主たる化学種はPd$$^{2+}$$, PdNO$$_{3}$$$$^{+}$$及びPd(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$であることがわかり、錯形成定数$$beta$$$$_{1}$$, $$beta$$$$_{2}$$をそれぞれのイオン強度ごとに算出した。

論文

Absorption spectra and cyclic voltammograms of uranium species in molten lithium molybdate-sodium molybdate eutectic at 550 $$^{circ}$$C

永井 崇之; 上原 章寛*; 福嶋 峰夫; 明珍 宗孝; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 山名 元*

Proceedings in Radiochemistry, 1(1), p.151 - 155, 2011/09

本研究では、550$$^{circ}$$Cの溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩中に溶存するウランの吸光分光測定及びサイクリックボルタンメトリを行った。吸光分光測定の結果、塩中のウランの吸光スペクトルは、溶融塩化物中のUO$$_{2}$$$$^{+}$$と同様なスペクトルが観察された。この状態で酸素を塩中に供給したところ、UO$$_{2}$$$$^{+}$$の吸収ピークが減少し、UO$$_{2}$$$$^{+}$$がUO$$_{2}$$$$^{2+}$$に酸化したと考えられる。純粋な溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩のサイクリックボルタモグラムでは、-0.7Vでアルカリ金属の析出を確認し、また-0.3Vで塩の還元反応による小さなピークを観察し。塩中にUO$$_{2}$$を溶存させた場合、ウランの還元反応が-0.2Vに観察された。これらのことから、塩中の溶存ウランは、電解によりウランとモリブデンの混合酸化物として回収される可能性がある。

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