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論文

ウランの化学(II); 方法と実践

佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 上原 章寛*; 武田 志乃*

ウランの化学(II); 方法と実践, 143 Pages, 2021/03

本書は実際にウランを用いた実験をする場合に必要な事項についてまとめられている。内容は方法編と実践編からなり、方法編では実験施設や設備と種々の実験方法を、実践編では溶液および固体化学の実験やウランおよびRIを用いた実験等について触れられている。

論文

Structural change of borosilicate glass by boron isotope composition

永井 崇之; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 関本 俊*

KURNS Progress Report 2019, P. 257, 2020/08

中性子照射及びホウ素同位体組成によるホウケイ酸ガラスの構造変化を理解することを目的に、2019年度に京都大学研究炉KURにて照射実験を行い、2020年度に照射後のラマン分光測定によるSi-O架橋構造への影響を評価する予定である。2019年度は、照射実験に供したガラス試料の照射前Si-O架橋構造をラマン分光測定で評価した。

論文

Measurement of cesium isotopic ratio by thermal ionization mass spectrometry for neutron capture reaction studies on $$^{135}$$Cs

芝原 雄司*; 中村 詔司; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 福谷 哲*; 木村 敦; 岩本 修

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 325(1), p.155 - 165, 2020/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

$$^{135}$$Csの断面積を測定するために用いる放射性Cs試料について、熱イオン化マススペクトロメトリーによって同位体比を測定した。分析において高強度、および安定ビームを得るために、Cs試料に加える添加剤の効果を調べた。本研究で、シリコンタングステンが、添加剤の中で一番高いイオン化効率を示したが、一方で多原子イオンの高い同重体干渉も示した。$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs比の測定で要求される精度を達成するのに、添加剤:酸化タンタルないしグルコースを用いた場合で、僅か2$$times$$10$$^{-13}$$gのCs試料で十分達成できることを実証した。バリウム核種による干渉効果などの分析条件を調べた後、2種類の放射性Cs試料の同位体比測定を行い、同位体比によりどのくらい$$^{135}$$Csの中性子捕獲断面積に影響を及ぼすかを議論した。

論文

Measurements of thermal-neutron capture cross-section of cesium-135 by applying mass spectrometry

中村 詔司; 芝原 雄司*; 木村 敦; 岩本 修; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(4), p.388 - 400, 2020/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:24.18(Nuclear Science & Technology)

$$^{135}$$Cs(n,$$gamma$$)$$^{136}$$Cs反応の熱中性子捕獲断面積($$sigma_{0}$$)及び共鳴積分(I$$_{0}$$)を、ガンマ線及びマススペクトロメトリーにより測定した。我々は、$$^{137}$$Cs標準溶液に不純物として含まれている$$^{135}$$Csを利用した。$$^{137}$$Cs溶液中の$$^{135}$$Csを定量するために、$$^{135}$$Csと$$^{137}$$Csの同位対比をマススぺクトロメトリーにより求めた。分析した$$^{137}$$Cs試料を、京都大学複合原子力科学研究所の研究炉の水圧輸送管を用いて中性子照射を行った。照射位置の中性子成分を求めるために、Co/AlとAu/Alモニタも一緒に照射した。$$sigma_{0}$$を求めるために、Gdフィルターを用いて、中性子カットオフエネルギーを0.133eVに設定した。$$^{137}$$Cs, $$^{136}$$Csとモニタの放射能をガンマ線スペクトロメトリーにより測定した。Westcottコンベンションに基づき、$$sigma_{0}$$とI$$_{0}$$を、それぞれ8.57$$pm$$0.25barn及び45.3$$pm$$3.2barnと導出した。今回得られた$$sigma_{0}$$は、過去の測定値8.3$$pm$$0.3barnと誤差の範囲で一致した。

論文

Structural change of borosilicate glass by neutron irradiation

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 関本 俊*

KURNS Progress Report 2018, P. 105, 2019/08

中性子照射によるホウケイ酸ガラスの構造変化を詳細に理解することを目的に、2017年度に京都大学研究炉KURにて照射実験を行い、2018年度に照射後のガラス試料の構造変化をラマン分光測定で評価した。照射前後のラマンスペクトルを比較した結果、照射によってSi-O架橋構造のピーク高さの変化を観察した。

論文

Activation measurement for thermal-neutron capture cross-section of Cesium-135

中村 詔司; 木村 敦; 岩本 修; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

KURNS Progress Report 2018, P. 106, 2019/08

核変換による高レベル放射性廃棄物の大幅な低減化、資源化を目指した革新的研究開発推進プログラム(ImPACT)において、長寿命核分裂生成核種$$^{135}$$Csの中性子捕獲断面積測定研究を京都大学複合原子力科学研究所にて行った。本論文は、京大原子炉(KUR)を用いた$$^{135}$$Csの熱中性子捕獲断面積の測定について報告するものである。

論文

Measurements of thermal-neutron capture cross-section and resonance integral of neptunium-237

中村 詔司; 北谷 文人; 木村 敦; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(6), p.493 - 502, 2019/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:44.1(Nuclear Science & Technology)

放射化法により$$^{237}$$Np(n,$$gamma$$)$$^{238}$$Np反応の熱中性子捕獲断面積($$sigma_{0}$$)及び共鳴積分(I$$_{0}$$)を測定した。$$^{237}$$Npの0.489eVにある第一共鳴に注意を払い、カドミウム差法において、ガドリニウムフィルタを用いて、カットオフエネルギーを0.133eVに設定して$$sigma_{0}$$を測定した。ネプツニウム237試料を、京都大学複合原子力科学研究所の研究炉にて照射した。照射位置における熱中性子束、及び熱外ウェストコット因子を決定するために、金合金線モニタ、及びコバルト合金線モニタも一緒に照射した。照射したネプツニウム237試料及びモニタ試料の生成放射能を、ガンマ線分光により測定した。ウェストコットの理論に基づき、$$sigma_{0}$$とI$$_{0}$$を、それぞれと186.9$$pm$$6.2 barn、及び1009$$pm$$90 barnと導出した。

論文

Measurements of gamma-ray emission probabilities in the decay of americium-244g

中村 詔司; 寺田 和司*; 木村 敦; 中尾 太郎*; 岩本 修; 原田 秀郎; 上原 章寛*; 高宮 幸一*; 藤井 俊行*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(1), p.123 - 129, 2019/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:24.18(Nuclear Science & Technology)

$$gamma$$線計測により同位体を定量したり、断面積を求める際に、正確な$$gamma$$線放出率のデータが、必要になってくる。$$^{243}$$Amは、重要なマイナーアクチノイド核種の一つであり、中性子捕獲後に$$^{244}$$Amを生成する。$$^{244}$$Amの基底状態から放出される744-keV$$gamma$$線は66%と比較的大きな$$gamma$$線放出率を持つけれども、その誤差は29%と大きい。$$gamma$$線放出率の誤差は、放射化法による中性子捕獲断面積測定において、系統誤差の主要因となる。そこで、放射化法と$$^{244}$$Cmのレベルを調べることにより、$$gamma$$線放出率を測定した。本研究により、744-keV$$gamma$$線の放出率を、66.5$$pm$$1.1%と、相対誤差29%から2%に低減して導出することができた。

論文

Progress of neutron-capture cross-section measurements promoted by ImPACT project at ANNRI in MLF of J-PARC

中村 詔司; 木村 敦; Hales, B. P.; 岩本 修; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

JAEA-Conf 2018-001, p.199 - 203, 2018/12

ImPACTプロジェクトにおいて、長寿命核分裂生成物の中の$$^{135}$$Csについて、その中性子捕獲断面積測定をJ-PARCのMLF施設内に設置されているANNRI装置を用いて進めている。将来の測定のために$$^{79}$$Seサンプルの整備可能性の検討と並行して、安定Se同位体核種について、それらの中性子捕獲断面積測定も進めている。本発表では、放射性$$^{135}$$Cs試料の整備とそれを用いた照射試験、安定Se同位体の断面積測定などについて報告する。

論文

Analysis of $$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs isotopic ratio for samples used for neutron capture cross section measurement project by thermal ionization mass spectrometry

芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 中村 詔司; 木村 敦; Hales, B. P.; 岩本 修

JAEA-Conf 2018-001, p.205 - 210, 2018/12

ImPACT事業の中性子捕獲断面積研究において、$$^{135}$$Cs中性子捕獲断面積測定に使用する試料として$$^{137}$$Cs標準溶液中に含まれる$$^{135}$$Csの利用を考えた。$$^{135}$$Cs試料を定量するためには、$$^{135}$$Csと$$^{137}$$Csの同位体比を高精度で分析する必要がある。そこで、熱イオン化質量分析器(TIMS)を用いて、最初のサンプルとして$$^{137}$$Cs標準溶液の質量分析試験を行なった。分析試験の結果、わずか10Bq(pgオーダー)の$$^{137}$$Cs標準溶液でも$$^{135}$$Csと$$^{137}$$Csの同位体比を0.5%の高精度で導出することができた。

論文

Selection of borosilicate glass composition for neutron irradiation test

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

KURRI Progress Report 2017, P. 128, 2018/08

本研究は、中性子照射によるホウケイ酸ガラスの構造変化を詳細に理解することを目的に、2017年度に京都大学研究炉のPn-2装置を用いて50分間の照射実験を行った。照射後のガラス試料の構造変化は、2018年度に評価する予定である。2017年度は照射実験前に、ラマン分光測定により構造変化を正確に評価するためのガラス組成を選定し、照射実験用サンプルとしてLiを含まないホウケイ酸ガラスを準備した。

論文

Research on neutron capture cross sections at J-PARC in ImPACT Project

中村 詔司; 木村 敦; Hales, B. P.; 岩本 修; 津幡 靖宏; 松村 達郎; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

JAEA-Conf 2017-001, p.15 - 22, 2018/01

高レベル放射性廃棄物にかかわる環境負荷低減技術の基礎データとして、長寿命放射性核種の中性子核データが求められている。革新的研究開発推進プログラム(ImPACT)が平成26年10月より開始された。その事業の中の「核反応データ取得(Project 2)」で、原子力機構のプロジェクト研究として"J-PARC/MLF/ANNRIにおける中性子捕獲反応断面積測定研究"を開始した。本プロジェクト研究では、高レベル放射性廃棄物に含まれる長寿命核分裂生成核種(LLFP)のうち、$$^{135}$$Cs(半減期230万年)を選定し、中性子捕獲反応断面積を測定する。$$^{135}$$Csを測定する際には、試料中に化学的に分離できない$$^{137}$$Csが不純物として混在する可能性があり、$$^{135}$$Csのデータを精度よく測定するためには、不純物である$$^{137}$$Csの寄与を分ける必要がある。このために、併せて$$^{137}$$Cs等の同位体核種の中性子捕獲断面積データも測定する。また、試料の入手が困難なLLFP核種のうち$$^{79}$$Seについて、試料整備の可能性検討を行う。本発表では、ImPACT事業における本プロジェクト研究の開発計画の概要について、研究の目的、過去の報告データの現状、全体スケジュールと進捗などと併せて、現時点で得られている成果について発表する。

論文

The Significance of bromide in the Brust-Schiffrin synthesis of thiol protected gold nanoparticles

Booth, S. G.*; 上原 章寛*; Chang, S.-Y.*; La Fontaine, C.*; 藤井 俊行*; 岡本 芳浩; 今井 崇人*; Schroeder, S. L. M.*; Dryfe, R. A. W.*

Chemical Science, 8(12), p.7954 - 7962, 2017/12

 被引用回数:13 パーセンタイル:56.58(Chemistry, Multidisciplinary)

アルカンチオール保護金粒子の二相ブラスト法合成が、前駆種と反応物質の条件に依存して、異なる経路で進むことを示した。本研究では、反応メカニズムへの臭素の重要性を明白化するために、電気化学的手法とともに、X線吸収スペクトル分析が使用された。解析の結果、前駆体[AuBr$${_4}$$]$${^-}$$について観察された挙動は、これまでの文献に報告された挙動との違いを説明できると考えられた。ここで報告されたメカニズムの理解により、サイズのそろったナノ粒子をより効率的に合成できるようになると期待される。

論文

High-precision mass analysis of RI sample for cross-section measurements

中村 詔司; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 木村 敦; Hales, B. P.; 岩本 修

KURRI Progress Report 2016, P. 66, 2017/07

ImPACTプロジェクトの分担研究において、放射化法による$$^{135}$$Cs中性子捕獲断面積測定に使用する試料として$$^{137}$$Cs標準溶液中に含まれる$$^{135}$$Csの利用を考えて、$$^{137}$$Cs溶液の高精度の質量分析を行なった。わずか10Bq(pgオーダー)の$$^{137}$$Cs溶液を分析し、不純物として含まれている$$^{135}$$Csを確認するとともに、$$^{135}$$Csと$$^{137}$$Csの同位体比を0.5%の精度で導出することができた。

論文

Activation measurements of neputunium-237 at KURRI-Linac

中村 詔司; 寺田 和司; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 佐野 忠史*; 高橋 佳之*; 堀 順一*

KURRI Progress Report 2015, P. 67, 2016/08

マイナーアクチノイド核種の断面積データの精度の向上のために、一連の中性子捕獲断面関測定を、放射化法により実施してきている。今回、マイナーアクチノイド核種のうちNp-237について放射化測定を行った。本実験では、京都大学原子炉実験所の電子線形加速器による中性子源を用いた。Np-237の中性子捕獲反応により生成されたNp-238からの$$gamma$$線を測定して反応率を求めた。照射位置の中性子スペクトルをシミュレーション計算で求めて、Au箔の反応率を用いて規格化した。規格化した中性子スペクトルとJENDL-4.0の評価データを用いてNp-237の反応率の計算値を求めた。実験値と計算値が誤差の範囲で一致し、本実験ではJENDL-4.0を支持することが分かった。

論文

An In-situ X-ray absorption spectroelectrochemical study of the electroreduction of uranium ions in HCl, HNO$$_3$$, and NaCO$$_3$$ solutions

上原 章寛*; 藤井 俊行*; 山名 元*; 岡本 芳浩

Radiochimica Acta, 104(1), p.1 - 9, 2016/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:46.4(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

XAFS分光その場観察に対応した電気化学セルを設計製作した。この装置を使い、電気化学的還元条件下にある溶液中のウランのL$$_3$$吸収端のX線吸収スペクトルをモニターした。4価のウランを、6価のウラニルから電気化学的に作り出し、その際のXAFSスペクトルを取得して、EXAFS解析を実施した。これらの分析から、0.1M硝酸溶液中で生成した4価のウランが一部再酸化されていること、1M炭酸溶液中でUO$$_2$$$$^+$$が生成していることなどを見出した。

論文

中性子照射によるホウケイ酸ガラスへの影響

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

Photon Factory Activity Report 2015, Part B, 2 Pages, 2016/00

ホウケイ酸ガラスの中性子照射による影響を調査するため、中性子照射後のガラス試料をラマン分光測定及び放射光XAFS測定により評価した。その結果、照射によってSi-O架橋構造や含有元素原子価が変化することを確認した。

論文

Theoretical and experimental study of the vibrational frequencies of UO$$_{2}$$$$^{2+}$$ and NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$ in highly concentrated chloride solutions

藤井 俊行*; 上原 章寛*; 北辻 章浩; 山名 元*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(1), p.1015 - 1020, 2015/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:41.12(Chemistry, Analytical)

塩化物溶液中のUO$$_{2}$$$$^{2+}$$$$nu$$$$_{1}$$対称振動について、ラマン分光法及び第一原理計算により調べた。溶媒中のCl濃度の増加に従い、実験で観測した$$nu$$$$_{1}$$振動数は減少した。これは、UO$$_{2}$$$$^{2+}$$の赤道面にある水和水分子がCl-イオンによって置き換わるためである。計算結果もこれと一致した。この理論を水和Np(VI)及び塩化物錯体に当てはめて計算したところ、ネプツニルイオンの$$nu$$$$_{1}$$振動数はラマンシフトの報告値と合っていた。

論文

Redox equilibrium of the UO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$ couple in Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$ eutectic melt at 550$$^{circ}$$C

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 山名 元*

Journal of Nuclear Materials, 454(1-3), p.159 - 163, 2014/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Materials Science, Multidisciplinary)

550$$^{circ}$$Cの溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩中のUOUO$$_2^{2+}$$/UOUO$$_2^{+}$$対の酸化還元平衡を、サイクリックボルタンメトリ及び吸光分光測定で評価した。サイクリックボルタンメトリにより、UO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$対の標準酸化還元電位の概略値を求めた。さらに、UO$$_{2}$$$$^{+}$$を含む浴塩にUO$$_2^{2+}$$含有試料を添加しながら吸光スペクトルと浸漬電位を測定し、スペクトルから評価したUO$$_2^{2+}$$とUOUO$$_2^{+}$$の濃度比と浸漬電位の関係から、UOUO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$対の標準酸化還元電位-0.847$$pm$$0.010 V vs. O$$_{2}$$/O$$^{2-}$$を求めた。

論文

Raman spectroscopic study on NpO$$_{2}$$$$^{+}$$-Ca$$^{2+}$$ interaction in highly concentrated calcium chloride

藤井 俊行*; 上原 章寛*; 北辻 章浩; 山名 元*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 301(1), p.293 - 296, 2014/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:37.08(Chemistry, Analytical)

高濃度塩化カルシウム溶液中でのネプツニルイオンの配位環境をラマン分光法により調べた。NpO$$_{2}$$$$^{+}$$及びNpO$$_{2}$$$$^{2+}$$の対称伸縮モード($$nu$$$$_{1}$$)に加えて、NpO$$_{2}$$$$^{+}$$の非対称伸縮モード($$nu$$$$_{3}$$)を観測した。$$nu$$$$_{3}$$のラマンシグナルは、塩化カルシウム濃度の増加と共に強度を増した。これはNp(V)とCa(II)のカチオン-カチオン相互作用によるものであると結論した。

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