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論文

Effects of diluents on the separation of minor actinides from lanthanides with tetradodecyl-1,10-phenanthroline-2,9-diamide from nitric acid medium

筒井 菜緒; 伴 康俊; 鈴木 英哉*; 中瀬 正彦*; 伊藤 紗弓*; 稲葉 優介*; 松村 達郎; 竹下 健二*

Analytical Sciences, 36(2), p.241 - 246, 2020/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

ランタノイドからのアクチノイドの効果的な分離について調べるため、新規抽出剤テトラドデシル-1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(TDdPTDA)と3-ニトロベンゾトリフルオリド(F-3),ニトロベンゼン, ${it n}$-ドデカンなど様々な希釈剤並びにAm, Cm及びLnを用いて単段のバッチ試験を行った。抽出速度は実際の抽出フローシートを実行するにあたり十分な速さであった。分配比対TDdPTDA濃度及び分配比対硝酸濃度のグラフの傾きは、F-3系及びニトロベンゼン系では似ていたが、${it n}$-ドデカン系とは異なっていた。これらの違いは希釈剤の特徴によるものである。この研究ではTDdPTDAが高い${it D}$ $$_{Am}$$及び${it D}$ $$_{Cm}$$を示し、AmのLnに対する分離係数(${it SF}$)は分離するのに十分な値であることを明らかにした。

論文

Complexation properties and structural character of lanthanides complexes of $$O,N$$-hetero donor ligand BIZA

小林 徹; 阿久津 和宏*; 中瀬 正彦*; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Separation Science and Technology, 54(13), p.2077 - 2083, 2019/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

ランタノイドを効率よく分離できる分離剤の開発は、レアアースの精錬やリサイクル技術の確立に関連する重要なテーマである。アクチノイド化学研究グループでは、酸素と複素環窒素をドナー元素とするヘテロドナー型配位子をいくつか開発し、これらの配位子が特定のランタノイドと選択的に錯形成することを見出している。本論文では、窒素ドナーとしてベンズイミダゾール基を有する配位子($$N$$-methyl-$$N$$-phenyl-2-(1$$H$$-benzimidazol-2-yl)-pyridine-6-carboxamide)のランタノイドとの錯形成特性について、結晶構造解析による構造化学的な検討に基づいて議論する。

論文

Extended X-ray absorption fine structure study on gel/liquid extraction of f-block elements

中瀬 正彦*; 小林 徹; 塩飽 秀啓; 河村 卓哉*; 竹下 健二*; 山村 朝雄*; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.56 - 60, 2018/11

3価アクチノイドと3価ランタノイドの選択的分離を実現することを目的にゲル/液抽出に関する検討を行った。本研究では、N,N,N',N'-tetraallylpyridine-2,6-dicarboxamine (PDA)を含む温感ハイドロゲルを合成し、そのランタノイドとの錯形成についてSPring-8での広域X線吸収微細構造法により検討した。その結果、配位子を含むゲルと含まないゲルとでは、試料温度を変化させた時の動径構造関数(RSF)の変化が異なることが分かった。試料温度を上昇させると、熱振動の増大により動径構造関数のピークは減少するが、PDAを含むゲルではこれに加えピーク位置が近距離側にシフトする様子が観測された。このシフトは、ランタノイド-PDA錯体の化学量論比の変化、もしくは、ハイドロゲル高分子鎖のコンフォメーション変化による親水/疎水特性が変化することに伴う水分子の配位数の変化に由来すると考えられる。

論文

Structure and complexation studies on 2,2'-bipyridyl and trivalent lanthanides

中瀬 正彦*; 竹下 健二*; 小林 徹; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Separation Science and Technology, 50, p.2832 - 2835, 2015/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:92.42(Chemistry, Multidisciplinary)

3価ランタノイドや3価アクチノイドの分離は高レベル廃液処理における重要な課題である。本研究では、2,2'-ビピリジルとランタノイドの錯体の構造と配位能力の関係をX線回折法やUV滴定法により検討した。その結果、NdからErへとイオン半径が減少するのに伴い、2,2'-ビピリジルの窒素とランタノイド間の結合距離やN-Ln-Nの結合角は減少し、2,2'-ビピリジルのピリジル基間の2面角が大きくなること、また、錯形成定数は増大することが分かった。このような構造と錯形成能力との関係に関する情報は、より高効率なランタノイドやアクチノイド分離剤を設計するうえで重要である。

口頭

べき乗法の収束残差からの高次固有値の推定

中瀬 正彦*; 千葉 豪; 齊藤 正樹*

no journal, , 

高次固有値は炉心安定性の指標として有用との指摘がなされている。通常、高次固有値は引き抜き法等、特別な手続きを必要とする方法で計算する。本研究では、基本モードの計算での収束残差から簡便に高次固有値を推定する手法を開発した。IAEA二次元二群ベンチマーク問題を対象にその妥当性を評価したところ、5次モードまでの固有値について$$Delta k=0.001$$以内で参照解を再現することを確認した。

口頭

窒素ドナー系アミド化合物を用いる金属錯形成

佐々木 祐二; 須郷 由美; 川崎 武志*; 鈴木 智也*; 池田 泰之*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

no journal, , 

MIDOA(メチルイミノビスジオクチルアセトアミド)やMIDEA(メチルイミノビスジエチルアセトアミド)は、骨格中心に窒素原子を持ち、その両端にアミド基を持つ化合物である。このため、金属イオンとの結合に窒素原子の影響が大きく、Tc(Re)やPd等の金属と高い反応性を示す。この物質を高レベル廃液中のTc, Pd回収に用いる場合、放射線場や高温下での安定性が重要となってくる。そこで、本化合物のこれら情報を得て、抽出性能と併せて検討することを目的とした。熱分析の測定結果から、MIDEAとMIDEA-Re錯体で、高温下で異なる反応性を持つことが明らかとなり、Re-MIDEA錯体は高い錯形成能力を持つことが示唆された。

口頭

テトラドデシルフェナントロリンジアミドのマイナーアクチノイド及びランタノイド抽出特性

筒井 菜緒; 中瀬 正彦*; 伊藤 紗弓*; 松村 達郎; 竹下 健二*

no journal, , 

本研究では、硝酸溶液中からのマイナーアクチノイド及びランタノイドの相互分離抽出剤として、ソフトドナー及びハードドナーを有する1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミドに着目している。本発表では、アミド基のN原子にドデシル基を導入したテトラドデシルフェナントロリンジアミドについて、アメリシウム, キュリウム及びユウロピウムの抽出特性を報告する。

口頭

2,9-ジアミド-1,10-フェナントロリンを骨格とする新規ハイブリッド型配位子の合成とマイナーアクチノイド及びランタノイドの抽出特性

伊藤 紗弓*; 筒井 菜緒; 中瀬 正彦*; 松村 達郎; 竹下 健二*

no journal, , 

本研究では、マイナーアクチノイド(MA)とランタノイド(Ln)を分離する抽出剤として1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(PTDA)に着目した。PTDAはソフトなNドナーとハードなOドナーを有するハイブリッド型配位子であり、高いMA/Ln分離能を示す。また、対称構造をもつため比較的合成が容易であり、焼却処理時の環境負担も少ない。本研究ではアミド基上にフェニル基とアルキル基を有するフェナントロリンジアミドを合成し、LnとMAの抽出分離挙動に及ぼす影響ならびに配位子の有用性について検討した。

口頭

DGAを利用する抽出系での希土類パターンとランタノイド, アクチノイド相互分離

佐々木 祐二; 伴 康俊; 森田 圭介; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*

no journal, , 

簡便な3価ランタノイド, アクチノイドの相互分離法開発を目指している。抽出剤とマスキング剤を両相に利用する抽出系は希土類元素パタ-ンを大きく変化させる。3価アクチノイドはそれに従い分配比を増減させ、それが高い分離比に繋がる。ここでは、幾つかの抽出系で得られた結果について述べる。

口頭

2,9-ジアミド-1,10-フェナントロリンを骨格とした長鎖アルキル基を有する新規ハイブリッド型配位子の合成とマイナーアクチノイド及びランタノイドの抽出特性

伊藤 紗弓*; 中瀬 正彦*; 筒井 菜緒; 松村 達郎; 竹下 健二*

no journal, , 

長鎖アルキル基を有する2,9-ジメチル-1,10-フェナントロリンを合成し、MA/Ln分離に及ぼす希釈剤依存性, 酸濃度依存性等を系統的に調査した。ニトロベンゼンの場合MA/Lnの分離係数は3.6以上となり、MA/Ln分離への適用の可能性が示唆された。

口頭

Extraction separation of minor actinides and lanthanides by 1,10-phenanthroline-2,9-diamide with phenyl group in nitric acid systems

筒井 菜緒; 中瀬 正彦*; 伊藤 紗弓*; 伴 康俊; 松村 達郎; 竹下 健二*

no journal, , 

単段のバッチ法を用いて3つの1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド誘導体(${it N}$ $$^{2}$$,${it N}$ $$^{9}$$-ジエチル-${it N}$ $$^{2}$$,${it N}$ $$^{9}$$-ビス(エチルフェニル)-1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(Et(EtPh)PTDA)、${it N}$ $$^{2}$$, ${it N}$ $$^{9}$$-ジヘキシル-${it N}$ $$^{2}$$,${it N}$ $$^{9}$$-ビス(ヘキシルフェニル)-1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(Hex(HexPh)PTDA)、${it N}$ $$^{2}$$, ${it N}$ $$^{9}$$-ジドデシル-${it N}$ $$^{2}$$, ${it N}$ $$^{9}$$-ビス(ドデシルフェニル)-1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(Dd(DdPh)PTDA)))のマイナーアクチノイド(Am及びCm)及びランタノイド(Eu)に対する抽出特性を調べた。PTDAはEuやCmよりもAmを効率的に抽出することを実証した。さらに、短いアルキル基を持つPTDAは長いアルキル基をもつPTDAよりも大きい分配比を示した。AmのEuに対する分離係数はかなり大きく、また、同じPTDA濃度においてはアルキル基の長さに関わらず分離係数は変わらなかった。

口頭

Adsorption study on PGM elements by AlHCF from nitric acid solution

三島 理愛; 立岡 壮太郎*; 稲葉 優介*; 針貝 美樹*; 松村 達郎; 渡邊 真太*; 尾上 順*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

no journal, , 

日本では高レベル放射性廃液(HLLW)をガラス固化し地下深部に最終処分する方針であるが、ガラス固化処理中に発生する、HLLW中の白金族元素の析出とMoのイエローフェーズ形成が問題になっており、さらにそれら解決のための洗浄運転による発生ガラス固化体量と必要な最終処分場面積の増大も問題となる。本研究では吸着材としてフェロシアン化アルミニウム(AlHCF)に着目し、AlHCFの各種金属イオンに対する吸着挙動を解明し溶出と吸着の関係を理解することを目的に、AlHCFの合成と処理条件による吸着性能への影響と、金属イオンの吸着とAlHCFの溶出との関係を調査した。合成したAlHCFは模擬HLLWにおいて白金族元素とMoに対し吸着性能を示すことが分かった。各元素に対する吸着機構を調べるためPd単成分溶液での吸着試験を行った結果、Pd吸着過程で溶出したFeとAlの元素比は1:4となり、本来のAlHCF内のFeとAlの元素比3:4と異なることから、Pdの吸着だけでなく再吸着と安定化のメカニズムの存在が示唆された。

口頭

高レベル放射性廃液ガラス固化体の高品質・減容化のための白金族元素高収着能を有するシアノ基架橋型配位高分子材料の開発,10; フェロシアン化アルミニウムの白金族元素に対する収着性能評価

三島 理愛; 立岡 壮太郎*; 稲葉 優介*; 針貝 美樹*; 松村 達郎; 渡邊 真太*; 尾上 順*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

no journal, , 

日本では高レベル放射性廃液(HLLW)をガラス固化し地下深部に最終処分する方針であるが、ガラス固化処理中に発生する、HLLW中の白金族元素の析出とMoのイエローフェーズ形成が問題になっており、さらにそれら解決のための洗浄運転による発生ガラス固化体量と必要な最終処分場面積の増大も問題となる。本研究では吸着材としてフェロシアン化アルミニウム(AlHCF)に着目し、AlHCFの各種金属イオンに対する吸着挙動を解明し溶出と吸着の関係を理解することを目的に、AlHCFの合成と処理条件による吸着性能への影響と、金属イオンの吸着とAlHCFの溶出との関係を調査した。合成したAlHCFは模擬HLLWにおいて白金族元素とMoに対し吸着性能を示すことが分かった。各元素に対する吸着機構を調べるためPd単成分溶液での吸着試験を行った結果、Pd吸着過程で溶出したFeとAlの元素比は1:4となり、本来のAlHCF内のFeとAlの元素比3:4と異なることから、Pdの吸着だけでなく再吸着と安定化のメカニズムの存在が示唆された。

口頭

DGA化合物の開発と3価ランタノイド, アクチノイド分離

佐々木 祐二; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*

no journal, , 

放射化学研究グループで開発したジグリコールアミド(DGA)化合物の開発経緯と抽出性能評価を行った結果を示す。それに加えて、ランタノイド, アクチノイド相互分離についてDGAを使った成果の一例としてNd/Dy分離等の多段抽出試験結果を述べる。

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