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論文

Role of advection in atmospheric ammonia; A Case study at a Japanese lake basin influenced by agricultural ammonia sources

久保田 智大; 黒田 久雄*; 渡邊 未来*; 高橋 晃子*; 中里 亮治*; 樽井 美香*; 松本 俊一*; 中川 圭太*; 沼田 康子*; 大内 孝雄*; et al.

Atmospheric Environment, 243, p.117856_1 - 117856_9, 2020/12

大気アンモニア(NH$$_{3}$$)の乾性沈着は水圏生態系への窒素負荷経路の1つである。アジア諸国におけるNH$$_{3}$$の最大の排出源の一つである農業・畜産は、NH$$_{3}$$濃度の空間的及び季節的変動を引き起こし、乾性及び湿性沈着により湖沼流域へ影響を与えることが知られている。しかし、観測ネットワークの不足から、流域スケールでのNH$$_{3}$$濃度の空間分布はよく知られていない。本稿では、農業・畜産が盛んな流域(霞ヶ浦流域)でのNH$$_{3}$$濃度の空間的及び季節的変動の支配的要因を明らかにすることを目的とした。観測は2018年10月10日から2020年1月14日まで、合計36地点で行った。観測期間中の平均NH$$_{3}$$濃度は、農用地,湖,住宅地,森林の順に高かった。畜舎近傍で観測されたNH$$_{3}$$濃度は夏季より冬季の方が高く、気温に依存する揮発プロセスに基づくNH$$_{3}$$排出量の季節変化と異なった。農用地や湖のNH$$_{3}$$濃度と気象要素との比較から、排出源からのNH$$_{3}$$の移流の季節変化の重要性が示唆された。湖上のNH$$_{3}$$の乾性沈着量を推定したところ、全窒素の湿性沈着量を上回る可能性がある。湖への乾性沈着は植物プランクトンの増殖プロセスに関連することが知られており、水圏生態系の管理を行う上でNH$$_{3}$$の移流を考慮するべきである。

論文

Project IPAD; A Database to catalogue the analysis of Fukushima Daiichi accident fragmental release material

Martin, P.*; Alhaddad, O.*; Verbelen, Y.*; 佐藤 志彦; 五十嵐 康人*; Scott, T. B.*

Scientific Data (Internet), 7, p.282_1 - 282_8, 2020/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Multidisciplinary Sciences)

The 2011 accident at Japan's Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant released a considerable inventory of radioactive material into the local and global environments. While the vast majority of this contamination was in the form of gaseous and aerosol species, of which a large component was distributed out over the neighbouring Pacific Ocean (where is was subsequently deposited), a substantial portion of the radioactive release was in particulate form and was deposited across Fukushima Prefecture. To provide an underpinning understanding of the dynamics of this catastrophic accident, alongside assisting in the off-site remediation and eventual reactor decommissioning activities, the "International Particle Analysis Database", or "IPAD", was established to serve as an interactive repository for the continually expanding analysis dataset of the sub-mm ejecta particulate. In addition to a fully interrogatable database of analysis results for registered users (exploiting multiple search methods), the database also comprises an open-access front-end for members of the public to engage with the multi-national analysis activities by exploring a streamlined version of the data.

論文

A Review of Cs-bearing microparticles in the environment emitted by the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident

五十嵐 康人*; 小暮 敏博*; 栗原 雄一; 三浦 輝*; 奥村 大河*; 佐藤 志彦; 高橋 嘉夫*; 山口 紀子*

Journal of Environmental Radioactivity, 205-206, p.101 - 118, 2019/09

 被引用回数:16 パーセンタイル:15.45(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所事故ではチェルノブイリ原発事故と異なるケイ素,酸素,鉄,亜鉛を含む放射性微粒子が発見された。この放射性微粒子は高濃度のセシウムを含むことからセシウムマイクロパーティクル(CsMP)と呼ばれることもある。またこの粒子は少なくとも2種類が見つかっており、発見された順番に、2, 3号機(放出源未確定)と1号機由来をそれぞれTypeA, TypeBと呼んでおり、Cs同位体比, 形態, 採取場所で分類されている。本レビューではこれらの背景を含むCsMPの全体像を紹介する。

論文

Analysis of two forms of radioactive particles emitted during the early stages of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station accident

佐藤 志彦; 末木 啓介*; 笹 公和*; 吉川 英樹; 中間 茂雄; 箕輪 はるか*; 阿部 善也*; 中井 泉*; 小野 貴大*; 足立 光司*; et al.

Geochemical Journal, 52(2), p.137 - 143, 2018/00

 被引用回数:27 パーセンタイル:1.88(Geochemistry & Geophysics)

Two types of radioactive particles have been isolated from environmental samples collected at various distances from the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station. "Type A" particles are 2-10 $$mu$$m in diameter and display characteristic Cs X-ray emissions when analysed by energy-dispersive X-ray spectrometry (EDS). "Type B" particles are considerably larger, up to 400 $$mu$$m in diameter, with Cs concentrations too low to be detectable by EDS. These larger particles were isolated from the region to the north of the nuclear reactor site, which was contaminated on March 12, 2011. The specific activity of Type B particles is much lower than Type A, and the mean $$^{134}$$Cs$$/^{137}$$Cs ratios are $$sim$$0.93 and 1.04, respectively. The Type B ratio indicates power station Unit 1 as the source, implying that these larger radioactive particles were discharged on March 12. This study found that different type of radioactive particle was released not only on March 15 but also on March 12.

論文

福島第一原子力発電所事故により1号機から放出された放射性粒子の放射光マイクロビームX線分析を用いる化学性状の解明

小野 貴大*; 飯澤 勇信*; 阿部 善也*; 中井 泉*; 寺田 靖子*; 佐藤 志彦; 末木 啓介*; 足立 光司*; 五十嵐 康人*

分析化学, 66(4), p.251 - 261, 2017/04

 被引用回数:18 パーセンタイル:17.71(Chemistry, Analytical)

2011年3月の福島第一原子力発電所事故により、1号機由来の放射性物質が飛来したと考えられる原子力発電所北西地域の土壌から、強放射性の粒子を7点分離した。分離された粒子は100um前後の大きさで歪な形状のものが多く、2号機から放出されたとされる直径数umの球形粒子(Csボール)とは明らかに異なる物理性状を有していた。これらの粒子に対して、大型放射光施設SPring-8において放射光マイクロビームX線を用いた蛍光X線分析、X線吸収端近傍構造分析、X線回折分析を非破壊で適用し、詳細な化学性状を解明した。1号機由来の粒子はCsボールに比べて含有する重金属の種類に富み、特にSrやBaといった還元雰囲気で揮発性が高くなる元素が特徴的に検出され、粒子内で明確な元素の不均一性が見られた。粒子本体はCsボールと同様にケイ酸塩ガラスであったが、Feなど一部の金属元素が濃集した数um程度の結晶性物質を含有していた。これらの粒子は3月12$$sim$$13日に大気中に放出されたものであると考えられ、核燃料と格納容器との熔融がかなり早い段階で進行していたことが示唆された。さらに放出源の推定において、放射性物質自体の化学組成情報が放射能比に代わる新たな指標となることが実証された。

口頭

気象研パッシブトレーサーモデル(MRI-PM)の開発

梶野 瑞王*; 出牛 真*; 眞木 貴史*; 青柳 曉典*; 五十嵐 康人*; 三上 正男*; 猪股 弥生*; 堅田 元喜

no journal, , 

気象研究所環境・応用気象研究部では、オフライン型の化学輸送モデル(MRI Integrated Passive-tracers Model)を開発している。このモデルは、扱う物質によってPM/c, PM/p, PM/rの3つに分かれている。PM/cは対流圏エアロゾル化学輸送モデルであり、58種の気体と39種のエアロゾルを扱う。PM/pは、残留性有機化合物の輸送モデルであり、16種のPAH(多環芳香族炭化水素)と1種のN-PAH(ニトロPAH)を考慮している。従来のPOPsモデルでは、POPs種ごとに輸送特性を与えてモデル化するが、PM/cで予測されたエアロゾルとの相互作用を考慮することにより、PM/pではPOPsの輸送特性をより現実的に考慮することができる。PM/rは、人工放射性核種の輸送モデルであり、原発事故で放出されるガス態のXe, I$$_{2}$$, CH$$_{3}$$Iと粒子態のI, Csを考慮している。本発表では、モデルの概要とそのパフォーマンスを示す。

口頭

福島第一原発周辺で見つかった放射性粒子の特徴

佐藤 志彦*; 末木 啓介*; 笹 公和*; 箕輪 はるか*; 吉川 英樹; 藤原 健壮; 中間 茂雄; 足立 光司*; 五十嵐 康人*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故では、Csを高濃度に濃縮した放射性粒子が放出したことが確認されている。本研究では原子力発電所周辺の特に線量が高いエリアにおいて土壌等を採取し、放射性粒子の分布およびその特徴を分析した。その結果、土壌試料から、複数の放射性粒子が確認された。特に原子力発電所から北北西方向約7kmの地点では数百$$mu$$mに達する放射性粒子が複数見つかった。見つかった放射性粒子は、先行研究において、原子力発電所から20km北西に離れた地点、およびつくば市で見つかった粒子と元素組成、並びに粒子の表面状態が類似していた。

口頭

Deposition and dispersion of radio-cesium; Sensitivity to meteorological models and aerosol properties

梶野 瑞王*; 関山 剛*; 五十嵐 康人*; 足立 光司*; 財前 祐二*; 澤田 壮弘*; 佐藤 志彦; 森口 祐一*

no journal, , 

A great number of atmospheric simulations have been conducted to understand the consequences of FDNPP accident. We came to know wet deposition is important but don't know to what extent. We know simulations vary but we don't know why. Meteorological model comparison with a single dispersion model was conducted to evaluate the magnitude of uncertainty in meteorological simulations. Among the deposition processes, rainout by liquid precipitation was the most important process. The fog deposition was the next, which was not considered in any other models but Katata et al., ACP (2015) and this study. Fog deposition is the main cause for the deposition in Gunma and Tochigi prefecture. All the simulation underestimated the airborne observation of Cs deposition, which amounted to 2.6 PBq. The underestimation is approximately 1.5 PBq (1 PBq in Hamadori and 0.4 PBq in Nakadori). It is due to underestimation of deposition process, which is the main finding of the meteorological model ensemble study: Some model overestimated while others underestimated both the precipitation and surface concentration, and therefore the precipitation and source term estimation should be reasonable and not be the cause of underestimation. By considering the A-type (Adachi et al., Sci. Rep., 2014) and S-type (Satou et al., Anthropocene, 2016) of Cs-ball particles, associated with the SRV opening of Unit 2 and Hydrogen explosion of Unit 1, respectively, the underestimation of simulated Cs deposition could be significantly improved. The maximum estimation of the additional deposition due to Cs-ball amounted approximately 1 PBq.

口頭

KPFM法を用いた放射性Cs微粒子の表面電位の測定

黒澤 景一*; 岩田 歩*; 佐藤 志彦; 阿部 善也*; 五十嵐 康人*; 奥田 知明*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故によって大気中に飛散した放射性物質のうち、放射性Cs微粒子(CsMP: radiocaesium-bearing microparticles)と呼ばれる不溶性の粒子が存在することが知られている。放射性のエアロゾル粒子はその$$beta$$崩壊に起因する電子線放射によって自家帯電することが指摘されているため、CsMPの健康影響を正確に評価するためにはその帯電状態についても明らかにする必要がある。しかしながら、実環境中から採取された粒子個々の詳細な電気的特性を測定する手法は未だ確立されておらず、とりわけ実際の福島第一原子力発電所事故由来の粒子について測定した例はない。そこで本研究ではKPFM (Kelvin Probe Force Microscopy)法を用いて粒子の表面電位を測定する手法を確立し、CsMPの詳細な電気的特性を明らかにすることを目的とした。結果、粒子の基板に対する表面電位の値は+0.3V $$sim$$ -0.3Vの範囲であった。粒子中央付近では負に、粒子外縁付近では正の表面電位を示すというように、同一粒子内での表面電位の偏りが確認された。この様な粒子内での表面電位分布の偏りは放射性Csの分布に起因する可能性が高いと考えられる。

口頭

放射性微粒子データライブラリーの開発

佐藤 志彦; 五十嵐 康人*; Martin, P.*; Alhaddad, O.*; Scott, T.*

no journal, , 

放射性微粒子は福島第一原子力発電所事故の実態解明において重要な役割を果たすことが期待される物質の1つであり、国内外の機関で盛んに研究が行われている。しかしながら放射性微粒子は1つの粒子を系統的に分析すればさまざまな情報を得られるが、多くの場合、それぞれ個別の粒子について離散的な分析がされることが多い。また喫緊の課題として、放射性微粒子を精力的に研究してきた研究者がまもなく定年退職を迎えようとしている。その後、これらの試料をどのように保管・管理していくか早急に検討を進めなければ、放射性物質故、将来的に湧き出し事象のようなトラブルにつながる恐れもある。そこで採取から分析までの履歴と分析結果を記録するデータライブラリーを開発した。

口頭

移流の重要性; 農業系アンモニア揮散の影響を受けた霞ヶ浦流域における事例研究

堅田 元喜*; 久保田 智大; 黒田 久雄*; 渡邊 未来*; 高橋 晃子*; 中里 亮治*; 樽井 美香*; 松本 俊一*; 中川 圭太*; 沼田 康子*; et al.

no journal, , 

大気アンモニア(NH$$_{3}$$)の乾性および湿性沈着は、湖沼の富栄養化の原因を明らかにする上で考慮すべき重要な窒素負荷経路である。作物や畜産などの農業系はアジア諸国における最大のNH$$_{3}$$排出源の一つであり、空間的にも時間的にも変動が大きい。一般に、NH$$_{3}$$の揮散(排出)速度は夏季や施肥の時期に最大になることが知られているが、多くのアジア諸国ではNH$$_{3}$$濃度のモニタリングは限定的であり、流域スケール(数10から数100km$$^{2}$$)のNH$$_{3}$$濃度の支配的要因はわかっていない。本研究では、富栄養湖である茨城県霞ヶ浦の流域とその周辺でNH$$_{3}$$濃度の多地点観測を実施し、地上気象データや既往のNH$$_{3}$$排出量マップとの比較から、その空間分布や季節変動を決定している要因を検討した。そのために、霞ヶ浦流域を網羅する36地点に拡散型パッシブサンプラー(小川商会製)を設置し、2018年6月から2020年1月まで月平均NH$$_{3}$$濃度の観測を行い、得られたNH$$_{3}$$濃度と全国1kmメッシュのNH$$_{3}$$排出量推計マップ・地上気象データとの関係を比較した。その結果、排出量推計値が最大である地域では、NH$$_{3}$$濃度が夏季に比べて冬季の方が高かった。これは、気温上昇や施肥などの揮散プロセスをNH$$_{3}$$の空間分布の支配的要因とする既往の研究に対して、本研究のような流域スケールでは風向の季節変動が支配的になりうる可能性が示された。

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