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論文

New filter concept for removal of fine particle generated in high level radioactive solution

高畠 容子; 渡部 創; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 7, p.195 - 198, 2025/05

高レベル放射性廃液からの抽出クロマトグラフィ法によるマイナーアクチノイドの回収に係る研究開発を実施している。高レベル放射性廃液中では微粒子が発生する。抽出クロマトグラフィのカラムの閉塞を防ぐため、それを取り除く技術の開発が必要である。シリカビーズ充填カラムにおける微粒子の除去性能を実験的に評価した。シリカビーズ充填カラムにて、アルミナ粉末を回収したところ、0.12から15$$mu$$mの微粒子がカラム閉塞の原因であることが分かり、またシリカビーズを充填したカラムによる微粒子除去は実現可能であることが示された。

論文

Radiolytic stability of the TEHDGA-impregnated silica-based adsorbent for extraction chromatography

宮崎 康典; 佐野 雄一; 石神 龍哉*

EPJ Web of Conferences, 317, p.01006_1 - 01006_7, 2025/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

TEHDGA吸着材にガンマ線及びHe$$^{2+}$$イオンビーム(例えば$$^{241}$$Amからのアルファ線を模擬したもの)を照射し、水素ガス発生量、浸漬3M硝酸$$_{3}$$溶液中の有機物の溶出量、熱特性及び分解生成物の化学種を評価した。これらを組み合わせて、1kGy/hの線量率のラフィネートからMAを分離回収プロセスの運転安全性を評価した。

論文

Overview of development program for engineering scale extraction chromatography MA(III) recovery system

渡部 創; 高畠 容子; 長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行

Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00461_1 - 23-00461_10, 2024/04

Japan Atomic Energy Agency is developing extraction chromatography technology to recover MA(III) from spent nuclear fuel. Developments in the extraction chromatography system especially focusing on safety and stable operation are required for practical application of the technology. This paper discusses the main tasks that have to be challenged preferentially based on achievements obtained by previous studies and potential MA(III) recovery process flow.

論文

Optimization in granulation conditions for adsorbent of extraction chromatography

長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 安倍 弘; 渡部 創; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行

Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00407_1 - 23-00407_8, 2024/04

JAEA has been working on development of extraction chromatography technology for recovery of trivalent minor actinides (MA(III)) from high-level radioactive waste generated in reprocessing of spent fuel. The technology utilizes porous silica particles with about 50 micrometre diameter for support of adsorbents. Pressure drop of the packed column depends on characteristics of the particle. Large pressure drop of the column is not favorable for safety assessment of the technology although a certain level of the pressure drop is indispensable for excellent separation performance. In this study, we applied a granulation technique using a spray dryer that is widely used in industry, and conducted experiments to find the optimal specifications for silica support particles and conditions for the granulation operation. A basic characterization of the adsorbent prepared from the produced particles was carried out by an adsorption test of simulated high level liquid waste.

論文

Kinetic analysis of mass transfer of Eu(III) in extractant-impregnated polymer-layered silica particle in multiple-ion distribution system

宮川 晃尚*; 林 直輝*; 岩本 響*; 新井 剛*; 長友 重紀*; 宮崎 康典; 長谷川 健太; 佐野 雄一; 中谷 清治*

Analytical Sciences, 40(2), p.347 - 352, 2024/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:23.37(Chemistry, Analytical)

複数のランタノイドイオンを含む錯体溶液中における単一抽出剤含浸高分子被覆シリカ粒子中のEu(III)分配機構を蛍光顕微分光法を用いて調べた。律速段階はEu(III)と2つの抽出剤分子との反応であった。得られた機構と速度定数は、Eu(III)溶液中でEu(III)が粒子に分配される単元素系の機構と一致した。

論文

Eu(III) transfer in single $$N,N,N',N'$$-tetraoctyldiglycolamide-impregnated polymer-coated silica particle using fluorescence microspectroscopy; Transfer mechanism and effect of polymer crosslinking degree

宮川 晃尚*; 高橋 拓海*; 崩 愛昌*; 岩本 響*; 新井 剛*; 長友 重紀*; 渡部 創; 佐野 雄一; 中谷 清治*

Analytical Sciences, 39(11), p.1929 - 1936, 2023/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:10.71(Chemistry, Analytical)

本研究では、単一のジグリコールアミド誘導体抽出剤(TODGA)を含浸させたポリマー被覆シリカ粒子におけるEu(III)分布を明らかにした。Eu(III)とポリマー層中の2つのTODGA分子との反応が律速過程であることが、速度定数(k$$_{1}$$ and k$$_{-1}$$)とEu(III)とHNO$$_{3}$$の濃度との間に相関がないことから明らかとなった。

論文

Competitive distribution of europium and samarium based on reaction rate-limiting process in nitrilotriacetamide extractant-impregnated polymer-coated silica particles

宮川 晃尚*; 林 直輝*; 岩本 響*; 新井 剛*; 長友 重紀*; 宮崎 康典; 長谷川 健太; 佐野 雄一; 中谷 清治*

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 96(9), p.1019 - 1025, 2023/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:41.44(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究では、ニトリロトリアセトアミド(NTA)抽出液を含浸させたポリマーコートシリカ単粒子において、Eu(III)とSm(III)のこれらのイオンを含む溶液中での物質移動機構を明らかにした。質量移動の律速過程は、NO$$_{3}$$$$^{-}$$イオンが関与しないイオンとNTA分子の反応過程であり、これは単一イオン分配系で得られたものと一致した。

論文

X-ray free electron laser observation of ultrafast lattice behaviour under femtosecond laser-driven shock compression in iron

佐野 智一*; 松田 朋己*; 廣瀬 明夫*; 寺井 智之*; 掛下 智之*; 犬伏 雄一*; 佐藤 孝弘*; 矢橋 牧名*; 菖蒲 敬久; 他22名*

Scientific Reports (Internet), 13, p.13796_1 - 13796_10, 2023/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:37.63(Multidisciplinary Sciences)

Over the past century, understanding the nature of shock compression of condensed matter has been a major topic. About 20 years ago, a femtosecond laser emerged as a new shock-driver. Unlike conventional shock waves, a femtosecond laser driven shock wave creates unique microstructures in materials. Therefore, the properties of this shock wave may be different from those of conventional shock waves. However, the lattice behaviour under femtosecond laser-driven shock compression has never been elucidated. Here we report the ultrafast lattice behaviour in iron shocked by direct irradiation of a femtosecond laser pulse, diagnosed using X-ray free electron laser diffraction. We found that the initial compression state caused by the femtosecond laser driven shock wave is the same as that caused by conventional shock waves. We also found, for the first time experimentally, the temporal deviation of peaks of stress and strain waves predicted theoretically. Furthermore, the existence of a plastic wave peak between the stress and strain wave peaks is a new finding that has not been predicted even theoretically. Our findings will open up new avenues for designing novel materials that combine strength and toughness in a trade-off relationship.

論文

Kinetic mass transfer behavior of Eu(III) in nitrilotriacetamide-impregnated polymer-coated silica particles

宮川 晃尚*; 林 直輝*; 崩 愛昌*; 高橋 拓海*; 岩本 響*; 新井 剛*; 長友 重紀*; 宮崎 康典; 長谷川 健太; 佐野 雄一; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 96(7), p.671 - 676, 2023/07

 被引用回数:8 パーセンタイル:61.41(Chemistry, Multidisciplinary)

HONTAおよびTOD2EHNTAとして知られるニトリロトリアセトアミド(NTA)抽出剤を含む単一ポリマー被覆シリカ粒子におけるEu(III)の分配機構を検討した。本研究は、「単一の抽出剤を含浸したポリマー被覆シリカ粒子」の機能性を評価・向上させるための貴重なアプローチを提供するものである。

論文

Development of engineering scale extraction chromatography separation system, 1; Overview of developments in engineering scale system

渡部 創; 高畠 容子; 長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行

Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 6 Pages, 2023/05

Japan Atomic Energy Agency is developing extraction chromatography technology for MA(III) recovery from spent nuclear fuel. Developments in the extraction chromatography system especially focusing on safety and stable operation are required for practical application of the technology. In this paper, main tasks which have to be challenged preferentially are discussed based on achievements obtained by previous studies and potential MA(III) recovery process flow.

論文

Development of engineering scale extraction chromatography separation system, 3; Designing of pre-column system for sludge removal

高畠 容子; 渡部 創; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行

Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 4 Pages, 2023/05

使用済み核燃料再処理にて発生する高レベル放射性廃液ではスラッジが発生する可能性がある。スラッジはMA分離のための抽出クロマトグラフィ工程に影響を与える可能性がある。そこで、抽出クロマトグラフィ工程の前段にてスラッジを回収するプレカラムについて検討した。プレカラムは多孔質シリカ粒子を充填材とし、充填材の充填及び抜出方法について検討を行った。充填材は塊状となり、水流による取り出しの障害となった。プレカラムへの水の供給に係る運転方法に関する検討が必要と分かった。

論文

Development of engineering scale extraction chromatography separation system, 2; Spray drying granulation of silica support for adsorbent

長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 安倍 弘; 渡部 創; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行

Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 5 Pages, 2023/05

JAEA has been working on development of extraction chromatography technology for recovery of trivalent minor actinides (MA(III): Am, Cm) from high-level radioactive waste generated in reprocessing of spent fuel. The technology utilizes porous silica particles with about 50 micrometre diameter for support of adsorbents. The particles are coated by styrene-divinylbenzene copolymer, and an extractant for MA recovery is impregnated into the polymer. Pressure drop of the packed column depends on characteristics of the particle (diameter, uniformity and pore size). Large pressure drop of the column is not favorable for safety assessment of the technology although a certain level of the pressure drop is indispensable for excellent separation performance. In this study, spray drying granulation experiments and fundamental characterization of the product particle were carried out to find optimal specs of the particle and conditions of the granulation operation.

論文

Design of MA(III)/Ln(III) separation process of extraction chromatography technology

阿久澤 禎*; Kim, S.-Y.*; 久保田 真彦*; Wu, H.*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 新井 剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(12), p.5851 - 5858, 2022/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:60.29(Chemistry, Analytical)

In this work, we have examined Ln(III) and MA(III) separation conditions by the extraction chromatography using HONTA adsorbent to decide the Ln(III)/MA(III) separation process fow. From the research results, we found the simulated element of Am(III) for HONTA adsorbent and the conditions to use it. In addition, Ln(III) and Am(III) (simulated element) separation experiments were carried out using the HONTA adsorbent packed column, we have determined the column separation conditions for Am(III) such as order of fow solution and fow rate.

論文

Kinetics and mechanism of Eu(III) transfer in tributyl phosphate microdroplet/HNO$$_{3}$$ aqueous solution system revealed by fluorescence microspectroscopy

宮川 晃尚*; 草野 祐香*; 長友 重紀*; 佐野 雄一; 中谷 清治*

Analytical Sciences, 38(7), p.955 - 961, 2022/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:5.53(Chemistry, Analytical)

本研究では、蛍光顕微分光法を用いて硝酸溶液とリン酸トリブチル(TBP)溶液の界面におけるEu(III)抽出機構を明らかにした。HNO$$_{3}$$とTBPの濃度を変化させて抽出と逆抽出を行った際の蛍光強度変化の解析から、界面での物質移動速度定数を求め、反応機構を検討した。この結果は、1つの硝酸イオンが界面でEu(III)と反応し、TBP分子は界面反応に関与していないことを示しており、前回の研究でNaNO$$_{3}$$溶液を用いて得られた結果とは異なるものであった。このことから、水溶液中のEu(III)と硝酸イオンおよびTBPとの錯体の化学種が抽出機構に重要な役割を担っていることが示された。

論文

Hybrid process combining solvent extraction / low pressure loss extraction chromatography for a reasonable MA(III) recovery process

佐野 雄一; 坂本 淳志; 宮崎 康典; 渡部 創; 森田 圭介; 江森 達也; 伴 康俊; 新井 剛*; 中谷 清治*; 松浦 治明*; et al.

Proceedings of International Conference on Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Energy Beyond the Pandemic (GLOBAL 2022) (Internet), 4 Pages, 2022/07

TBPを利用した溶媒抽出法によるMA(III)+Ln(III)共回収フローシート及び低圧損操作が可能な大粒径多孔質シリカ担体を使用したHONTA含浸吸着材を用いた擬似移動層型クロマトグラフィによるMA(III)/Ln(III)分離フローシートを組み合わせたハイブリッド型のMA(III)回収プロセスを開発した。

論文

Sodium-cooled Fast Reactors

大島 宏之; 森下 正樹*; 相澤 康介; 安藤 勝訓; 芦田 貴志; 近澤 佳隆; 堂田 哲広; 江沼 康弘; 江連 俊樹; 深野 義隆; et al.

Sodium-cooled Fast Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.3, 631 Pages, 2022/07

ナトリウム冷却高速炉(SFR: Sodium-cooled Fast Reactor)の歴史や、利点、課題を踏まえた安全性、設計、運用、メンテナンスなどについて解説する。AIを利用した設計手法など、SFRの実用化に向けた設計や研究開発についても述べる。

論文

Acid dissociation constant of bis(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate impregnated in a polymer layer coated on silica microparticles

宮川 晃尚*; 竹内 正行; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 中谷 清治*

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 95(4), p.566 - 568, 2022/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:20.54(Chemistry, Multidisciplinary)

高分子相に含浸させた抽出剤のpKaが、架橋度や他の抽出剤の共存によって変化し、高分子相の疎水性が変化することを実証した。本成果は、新規な固体抽出吸着剤の開発に役立つと考えられる。

論文

抽出クロマトグラフィ用吸着材の安全性評価と放射線劣化が分離操作に及ぼす影響

宮崎 康典; 佐野 雄一

放射線化学(インターネット), (112), p.27 - 32, 2021/11

使用済燃料再処理で発生する高レベル放射性廃液からマイナーアクチニド(MA: Am, Cm)を分離回収する抽出クロマトグラフィの技術開発を行っている。圧力損失を低減する大粒径吸着担体に対し、MAと希土類元素を相互分離する$$N, N, N', N', N'', N''$$-ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を含浸した吸着材の安全性を評価した。$$gamma$$線照射後の熱的特性や吸着性能の変化、並びに水素ガスの発生量から、MAをランタニド(Ln)から分離可能な線量を1MGyに設定するとともに、分離操作において、現在の想定設備以外で冷却ユニットやオフガスユニット等の予防措置は必要ないことを示した。

論文

Development of MA separation process with TEHDGA/SiO$$_{2}$$-P for an advanced reprocessing

堀内 勇輔; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 木田 福香*; 新井 剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(1), p.237 - 244, 2021/10

AA2021-0174.pdf:1.7MB

 被引用回数:11 パーセンタイル:77.39(Chemistry, Analytical)

抽出クロマトグラフィ法を採用した高レベル放射性廃液からのMA分離技術の構築のためにTEHDGA吸着材の適用性をバッチ式吸着およびカラム試験により評価した。バッチ式吸着試験の結果より、TEHDGA吸着材はTODGA吸着材と比較すると核分裂生成物の除染性能が優れていることが確認された。さらにカラム試験の結果より、TEHDGA吸着材から希土類元素の全量溶離が確認されたためTEHDGAは吸着材としても性能は十分に発揮され、プロセスへの適用が期待できる。

報告書

MA回収プロセスにおける物質移動係数評価試験; 単一液滴法を用いた評価

坂本 淳志; 木部 智*; 川野邊 一則*; 藤咲 和彦*; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉*; 津幡 靖宏; 伴 康俊; 松村 達郎

JAEA-Research 2021-003, 30 Pages, 2021/06

JAEA-Research-2021-003.pdf:1.81MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)では、使用済核燃料溶解液中からマイナーアクチノイド(以下、「MA」という)を回収するプロセスの一つとして、SELECTプロセスの適用が検討されている。SELECTプロセスでは従来から用いられてきたリン(P)系の抽出剤ではなく、炭素(C),水素(H),酸素(O),窒素(N)といった非リン系のみで構成される新たな抽出剤を開発し、その適用検討を進めているところである。その中でMA・ランタノイド(以下、「Ln」という)を一括回収するための抽出剤として$$N,N,N',N'$$-tetradodecyldiglycolamide(テトラドデシルジグリコールアミド(以下、「TDdDGA」という))、MA/Lnを相互分離するための抽出剤として$$N,N,N',N',N",N"$$-hexaoctylnitrilotriacetamide(ヘキサオクチルNTAアミド(以下、「HONTA」という))、Am/Cmを相互分離するための抽出剤としてAlkyl diamide amine(アルキルジアミドアミン(ADAAM))を用いたフローシートの構築を進めている。本試験では、SELECTプロセスにおいてラフィネート中からMA及びLnを回収するためのTDdDGA及びHONTAを対象に、フローシートを構築する上で必要となる物質移動係数の取得を単一液滴法により進めた。単一液滴法により物質移動係数を評価するに当たっては、あらかじめ装置の形状変更等の改良を重ねた上で試験的な評価を実施し、既報値と同様な物質移動係数値が得られることを確認した。また、取得したTDdDGAの物質移動係数を用いることで、これまでにmixer-settlers(ミキサセトラ(MS))やcentrifugal contactors(遠心抽出器(CC))を用いて実施してきた連続多段試験結果の妥当性についても評価することがdできた。さらに、HONTAに関しても評価を行い、10$$^{-6}$$m/s以下の低い物質移動係数を有することが明らかとなった。

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