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口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の設計研究

加藤 淳也; 宮内 厚志; 山崎 晶登*

no journal, , 

本技術開発の目的は、高レベル放射性廃液の処理処分コスト低減等を図るため、現行のガラス固化溶融炉を高度化し、溶融炉の長寿命化を実現することである。そのため溶融炉の寿命を決定している耐火材の侵食並びに電極消耗の2点に対して対策を講じた新たな長寿命ガラス固化溶融炉の技術開発を行う。耐火物侵食対策としては、溶融炉壁を冷却することによりスカル層(ガラス固体層又は低温高粘性流体層)を形成させ、ガラスによる侵食抑制を図る「長寿命炉壁構造」の開発を行う。電極消耗対策については、現在、炉に固定されている電極を消耗品として容易に交換できるようにするとともに、加熱領域の柔軟性等を有する「可換式電極構造」の開発を行う。また、本開発においては長期に安定な運転条件を把握するため、シミュレーション解析等を進めるとともに、各技術の検証のための小型試験装置の設計及び製作,コールド試験を行い、次世代ガラス固化溶融炉として実用化を図る。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉に関する技術開発

加藤 淳也; 宮内 厚志; 青嶋 厚; 塩月 正雄; 山下 照雄; 中島 正義; 守川 洋; 三浦 昭彦; 福井 寿樹*; 山崎 晶登*; et al.

no journal, , 

本技術開発の目的は、高レベル放射性廃液の処理処分コスト低減等を図るため、現行のガラス固化溶融炉を高度化し、溶融炉の長寿命化を実現することである。そのため溶融炉の寿命を決定している耐火材の侵食並びに電極消耗の2点に対して対策を講じた新たな長寿命ガラス固化溶融炉の技術開発を行う。耐火物侵食対策としては、溶融炉壁を冷却することによりスカル層(ガラス固体層又は低温高粘性流体層)を形成させ、ガラスによる侵食抑制を図る「長寿命炉壁構造」の開発を行う。電極消耗対策については、現在、炉に固定されている電極を消耗品として容易に交換できるようにするとともに、加熱領域の柔軟性等を有する「可換式電極構造」の開発を行う。また、本開発においては長期に安定な運転条件を把握するため、シミュレーション解析等を進めるとともに、各技術の検証のための小型試験装置の設計及び製作,コールド試験を行い、次世代ガラス固化溶融炉として実用化を図る。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,7; 模擬固化ガラス中の粒子状物質の挙動に関する基礎試験

宮内 厚志; 守川 洋; 捧 賢一; 山下 照雄; 塩月 正雄

no journal, , 

溶融ガラス中に懸濁する粒子状物質の形態,形状及び粒度分布を評価するとともに、粒子状物質を含有する溶融ガラスを安定して流下するための炉底構造及び条件に関する基礎試験を実施し、溶融ガラスの温度と粘度の関係並びに高粘性ガラスに対する流下促進対策の見通しが得られた。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,5; 処理対象固化ガラスの特性評価

捧 賢一; 宮内 厚志; 守川 洋; 山下 照雄; 塩月 正雄

no journal, , 

長寿命ガラス固化溶融炉にて処理するガラスの特性範囲を把握するため、将来の核燃料サイクルを想定した使用済燃料(高燃焼度燃料,FBR燃料等)の再処理に伴い発生する高レベル廃液組成とその幅の推定に基づき、溶融炉の運転に最も重要な物性である粘性(流動性,流下性)及び比抵抗(加熱性)を測定した。将来の使用済燃料・再処理条件として8ケース(燃焼度28-153GWD/t,比出力10-60MW/t,現状の再処理工程-マイナーアクチニドを回収するFBR再処理工程、等の幅を考慮)を想定し、燃焼崩壊計算コードを用いてこれらを再処理することにより発生するHLW組成を設定した。このHLW組成をもとにガラス固化時に発熱量の制限まで廃棄物成分を含有させるという考え方で想定固化ガラス組成の範囲を求め、粘性・比抵抗に影響する白金族元素含有率の範囲の評価並びに物性値を取得した。粘性は、TRPの標準固化ガラス組成の0.5-1.8倍の範囲であった。比抵抗は、TRPの標準固化ガラス組成の0.5-1.5倍であった。

口頭

長寿命ガラス固化溶融炉の開発,12; 模擬固化ガラス中の粒子状物質の抜き出し基礎試験と解析コード

守川 洋; 宮内 厚志; 中島 正義; 豊嶋 幹拓; 山下 照雄; 塩月 正雄; 松本 史朗*

no journal, , 

長寿命炉の候補炉形式である「円錐型炉底-勾配60$$^{circ}$$」における溶融ガラスの流下性を評価するため、るつぼ規模での粒子状物質濃度及びガラス温度をパラメータとした繰り返し流下試験を行った。対策技術として高粘性ガラスの流下促進機構「粘性逆転流下モード」を適用することで、炉壁部等への堆積ガラスの流下が確認できた。また、その流下時のガラス濃度プロファイルの傾向より堆積ガラスの抜き出し性を評価でき、抜き出しに対する対策技術と判断基準の見通しが得られた。

口頭

高度化ガラス固化溶融炉の開発,17; 高粘性ガラス中の白金族元素の形態及び堆積状態評価

山中 淳至; 宮内 厚志; 守川 洋; 捧 賢一; 山下 照雄

no journal, , 

工学規模ガラス溶融炉試験で採取した流下ガラス及びドレンアウト後の炉底部残留ガラスに存在する白金族元素の析出形態及び堆積状態を調査し、それらの粘性(降伏応力,残留粘度)に対する影響について検討した。

口頭

高度化ガラス固化溶融炉の開発; ガラス中の白金族元素の形態及び堆積状態評価

宮内 厚志; 山中 淳至; 守川 洋; 捧 賢一; 山下 照雄

no journal, , 

溶融ガラス中の白金族元素は、ガラスの粘性を変化させ、ガラスの流下性に影響を与える。白金族元素を含むガラスの抜き出し条件を確立し、高度化ガラス固化溶融炉開発に反映するためには、溶融ガラスの粘性などに影響する白金族元素の濃度のほか、ガラス中の白金族元素の形態及び堆積状態などを把握し、それらの粘性への影響を評価する必要がある。そのため、本件では、ガラス中の白金族元素の形態,堆積状態を調査するとともに、それらの粘性に対する影響について評価した。また、溶融中の白金族元素の成長(Aging)や堆積状態(Accumulation)変化のメカニズムに関する試験の1つとして、ガラスを静置溶融させた条件での白金族元素の沈降堆積試験を行った。

口頭

白金族元素含有ガラスの粘性特性と沈降挙動評価

宮内 厚志; 中島 正義; 守川 洋; 正木 敏夫; 小林 秀和; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

溶融ガラス中の白金族元素(Ru,Pd,Rh)は、ほぼ全量が析出した状態で存在し、ガラス溶融炉内では沈降・堆積することでガラスの粘性を変化させ、ガラスの流下性に影響を与える。今後のガラス溶融炉運転で想定される高温保持運転の許容範囲を評価するために、本研究では模擬ガラス試料を用いた実験室規模の高温保持試験を行い、白金族元素の沈降状態及び濃度変化と溶融ガラスの粘性変化を評価した。

口頭

白金族元素含有ガラスの長期高温保持によるガラス物性への影響評価

守川 洋; 宮内 厚志; 中島 正義; 正木 敏夫; 小林 秀和; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

溶融ガラス中の白金族元素(Ru, Rh, Pd)は、ほぼ全量が析出した状態で存在し、ガラス溶融炉内では沈降・堆積することでガラスの粘性を変化させ、ガラスの流下性に影響を与える。今後のガラス溶融炉運転で想定される保持運転条件(温度・時間)をパラメータにしたガラス試料の高温保持試験を行い、白金族元素粒子形状の変化の有無と粘性への影響を調べた。その結果、模擬ガラスを1100度-720時間保持すると、濃度は初期濃度に比べて2倍上昇し、粒子形状は初期状態では大部分が1$$mu$$m以下の針状粒子である酸化ルテニウムは、1から10$$mu$$m程度の粒子へと粒子成長が観察された。粒子成長が粘性に及ぼす影響の有無については、粘性はおもに白金族元素の濃度に依存しており、今回の試験で観られた程度の粒子成長が粘性に及ぼす影響は見いだせなかった。

口頭

白金族元素含有ガラスの沈降挙動評価

守川 洋; 宮内 厚志; 中島 正義; 大山 孝一; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

白金族元素(Ru,Rh,Pd)は、ガラス溶融炉内で沈降・堆積し溶融ガラスの粘性を増加させ、ガラスの流下性に影響を与える。ガラス溶融炉運転で想定される高温条件での白金族元素の沈降挙動を把握するため、本研究では模擬ガラス試料を用いた実験室規模の高温保持試験を行い、白金族元素の沈降形態とともに、溶融温度と沈降速度の関係を評価した。その結果、溶融ガラス中の高温保持による沈降試験において自然重力沈降下では、白金族粒子は界面沈降形態を有し、圧密沈降へと変化し、界面沈降形態下では界面沈降速度は粘性に依存している。また1100度-1440時間までの範囲では底部の白金族濃度は飽和せず上昇傾向を示し、保持時間との関係はほぼ比例関係で表すことができた。

口頭

白金族元素含有ガラスの長期高温保持によるガラス物性への影響評価,2

大山 孝一; 守川 洋; 宮内 厚志; 中島 正義; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

白金族元素(ルテニウム,ロジウム,パラジウム)粒子は、ガラス溶融炉内で沈降・堆積し粘度を増加させ、ガラスの流下性に影響を及ぼす。ガラス溶融炉の運転で想定される数か月にわたる高温保持で生じる炉内の白金族粒子の変化と粘度への影響を把握するため、模擬廃棄物ガラスを用い、前報の1か月(720hr)に引き続き4か月(2880hr)までのるつぼスケールの保持試験を行い、粒子形状の観察及び粘度測定を行った。その結果、酸化ルテニウムの針状粒子の長さは初期状態ではほぼすべてが1$$mu$$m以下だったが、保持時間とともに最大粒子の長さが数十$$mu$$m以上に達し、同様に、パラジウムの球状粒子の径は1-2$$mu$$mから5-10$$mu$$m程度になっており、白金族粒子の成長が認められた。また、初期状態, 240hr, 720hr, 1440hr及び2880hr保持後の模擬廃棄物ガラスのずり速度0.1s-1での粘度と白金族成分含有率の関係は、同含有率20wt%程度までの範囲において、おおむね直線関係となる傾向が見られた。以上のことから、模擬廃棄物ガラスを1100$$^{circ}$$Cで最大2880hr保持したるつぼスケールでの沈降・堆積では、白金族成分粒子の成長が観察されたが、粘度の増加はおもに白金族成分の含有率上昇によることを確認した。

口頭

ホウケイ酸ガラスにおける白金族元素成分粒子の沈降挙動

大山 孝一; 守川 洋; 宮内 厚志; 中島 正義; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

白金族元素(Ru, Rh, Pd)成分粒子はホウケイ酸ガラスにおける溶解度が小さいことから、ガラス溶融炉内で沈降・堆積し粘度を増加させ、ガラスの流下性に影響を及ぼす。ガラス溶融炉の運転で想定される数か月に渡る高温保持で生じる炉内の白金族元素成分粒子の重力による自然沈降の形態及び白金族元素成分の含有率の変化を把握するため、模擬廃棄物ガラスを用い、4か月(2880hr)までのるつぼスケールの保持試験を行った。その結果、粒子を含まない上澄み領域と粒子を含む領域が明確な境界を持って形成され、その界面は時間経過とともに低下しており、この低下傾向は時間経過とともに緩やかになっていることがわかった。また、1100$$^{circ}$$Cで保持した模擬廃棄物ガラスの容器底部から採取した試料の組成分析で、1440hrまでは白金族元素成分の含有率は範囲ではおおむね直線的に上昇したが、それ以降では上昇傾向が穏やかになっていることが確認された。

口頭

白金族堆積物の斜面流動に対する影響調査

宮内 厚志; 中島 正義

no journal, , 

高レベル放射性廃液のガラス固化処理に関して、ガラス中に溶解せずに懸濁する白金族元素の堆積挙動を取り入れた計算機シミュレーション技術を開発している。本研究では、計算機シミュレーションで対象とする高白金族元素濃度ガラスの斜面流動挙動に対する影響因子の有無・程度の確認及び挙動計算への既存の密度流モデルの適用性を確認した。接液部レンガと溶融ガラスの境界では、レンガ成分のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$がガラスに移行するが、模擬ガラスの粘性係数測定から斜面流動挙動に及ぼす影響は無視できることを確認した。また、高白金族元素濃度ガラスの斜面流動試験を行い、斜面表面状態は流動速度に、白金族元素濃度は流動速度に加えて流動形状に影響することを確認した。本件の斜面流動試験を対象にした密度流モデルを適用した計算機シミュレーションでは、高粒子濃度ガラスの流動形状をほぼ再現できており、モデル適用性の見通しを得た。しかし、進展時間が試験よりも遅く、要因としては、両者で流動開始時の条件が異なること又は計算に用いた溶融ガラスの粘性係数が低ずり速度域で実際と一致していなかったことが考えられる。

口頭

Sedimentation behavior of noble metal particles in simulated high-level waste borosilicate glasses

中島 正義; 大山 孝一; 守川 洋; 宮内 厚志; 山下 照雄; 駒嶺 哲*; 越智 英治*

no journal, , 

高放射性液体廃棄物に含まれる白金族元素はガラス溶融炉内に分散して存在している。それらの一部は沈殿を生じ、溶融炉の安定的な運転に対し悪影響を及ぼす。沈殿の形成過程や性質に関する情報はそれらを除去したり排出したりする方法を検討するのに有用である。そこで、模擬ガラスを用いて沈降観察試験を行った。1.1wt%(酸化物換算値)の白金族粒子を含む試料を1100$$^{circ}$$Cで保持した場合には、界面沈降を示し、界面の沈降速度は2.4mm/hで一定だった。この沈降挙動は急速沈降である。急速沈降に続いて、沈降速度は徐々に遅くなった。これは圧縮沈降である。初期の白金族濃度が3.0wt%と6.1wt%では最初から圧縮沈降を示した。界面の沈降曲線より、白金族の沈殿の最大濃度はおよそ23-26wt%であると見積もられた。この値により、除去すべき沈殿の物性を特定することができる。また、2880時間まで1100$$^{circ}$$Cで保持した白金族粒子の成長が観察された。

口頭

レーザアブレーション法ICP-AESによる模擬ガラス固化体の元素分析,4; ガラス固化体に含まれる元素の定量性

猪瀬 毅彦*; 西澤 代治; 大山 孝一; 宮内 厚志; 永井 崇之

no journal, , 

ガラス固化体の元素分析技術として、レーザアブレーション(LA)法ICP-AESの適用を目指した開発を進めている。今回、模擬ガラス固化体試料に含まれるアルカリ金属元素,希土類元素,白金族元素及び装置腐食生成物の遷移金属元素等の定量性を評価し、元素分析技術として適用できることを確認した。

口頭

レーザアブレーション法ICP-AESによる模擬ガラス固化体の元素分析,5; ガラス溶融炉モックアップ試験への適用拡大

猪瀬 毅彦*; 西澤 代治*; 宮内 厚志; 大山 孝一; 山川 敦*; 永井 崇之

no journal, , 

ガラス溶融炉モックアップ試験への適用拡大を図るべく、レーザ照射条件及びエアロゾル輸送系他の改善を進め、ICP発光強度の繰り返し再現性を向上させた。モックアップ試験流下ガラスを用いて、元素濃度定量の向上を図った結果について報告する。

口頭

ガラス溶融炉模擬試験へのレーザアブレーションICP発光分析法の適用

大山 孝一; 猪瀬 毅彦*; 宮内 厚志; 西澤 代治*; 永井 崇之

no journal, , 

使用済燃料再処理の工程で発生する高レベル放射性廃液を化学的に安定なガラス固化体に加工するための技術開発を行っており、各種試験で分取したガラス試料を評価するためには試料中の元素濃度分析が必要である。元素濃度分析法としてICP発光分析法は精確に元素濃度を定量できるが、溶液試料を対象とするため、試料の溶液化処理が煩雑で長時間を要する。我々は、ガラス試料の元素濃度分析の迅速化及び高度化を目指して、試料の溶液化処理に代わる前処理としてレーザアブレーション法(LA法)の開発を進めている。本件では、模擬廃液を用いた実規模大のガラス溶融炉模擬試験(模擬試験)ガラス試料について短時間かつ精確な元素濃度定量の可能性を検討した。その結果、約3週間にわたる模擬試験で分取したガラス試料の1試料あたりの元素濃度定量を、LA法では1$$sim$$2時間程度、溶液法では1$$sim$$2日程度で対応でき、LA法では試験期間中にタイムリーに分析結果を報告することが可能であった。また、短時間で得られたLA法の定量値は試料の溶液化処理後に得られた定量値とおおむね一致することを確認した。よってLA法は、模擬試験におけるガラス試料の元素濃度定量に適用できると判断した。

口頭

レーザアブレーションICP発光分析法によるホウケイ酸ガラス中の元素分析

猪瀬 毅彦*; 大山 孝一; 宮内 厚志; 西澤 代治*; 永井 崇之

no journal, , 

使用済燃料再処理工程で発生する高レベル放射性廃液は、ホウケイ酸ガラス原料と混合溶融し化学的に安定なガラス固化体とする。実験試料のホウケイ酸ガラス試料を評価するために濃度分析が必要であり、分析作業軽減化の観点からレーザアブレーション(LA)法ICP-AESの適用を進めている。そこで我々は、適切なレーザ照射条件及び検量線用標準試料について検討した。その結果、高い発光強度と連続したアブレーションが得られる周波数20Hz、エアロゾル排出のタイムラグが小さいHeガス流量1000mL/minの条件で、相対標準偏差が小さく抑えられた。一方、レーザ強度6J/cm$$^{2}$$以上で相対標準偏差が大きくなる。以上から適切なレーザ照射条件として、Heガス流量1000mL/min、レーザ強度3$$sim$$5J/cm$$^{2}$$、周波数20Hzを選定した。検量線用標準試料は、測定試料のガラス組成に類似させることで検量線の相関係数0.999以上を担保可能であった。

特許

ガラス固化体の元素濃度分析方法

西澤 代治; 永井 崇之; 宮内 厚志; 大山 孝一

猪瀬 毅彦*

特願 2014-029623  公開特許公報  特許公報

【課題】簡単、迅速、正確なガラス固化体の元素濃度を測定するレーザアブレーション法誘導結合プラズマ発光分光分析法を提供する。 【解決手段】光源としてYAGレーザが光源として用い、標準ガラス試料検量線が作成される工程、上記検量線が使用され、分析対象のガラス固化体の元素濃度が分析される工程を含む。更にYAGレーザは試料スキャン速度が100μM/S以上、パルス繰返し数が20HZ以上、レーザパルスエネルギー強度が5J/CM2以上で照射され、発生するエアロゾルがバッファ容器で一時蓄積され、平均化されて分析対象のガラス固化体中に偏在する白金族元素及び/又は異物の平均濃度が定量される工程を含む。

特許

ガラス固化体中の異物の検出方法

西澤 代治; 永井 崇之; 宮内 厚志; 大山 孝一

猪瀬 毅彦*

特願 2014-182856  公開特許公報  特許公報

【課題】簡単で迅速なガラス固化体中の異物の検出方法を提供する。 【解決手段】YAG-5ωレーザが光源として用いられるレーザアブレーション法誘導結合プラズマ発光分光分析法(LA法ICP-AES)によるガラス固化体中の異物の検出方法が、当該レーザ光の線状照射により、(A)異物に特有な元素の局所的なICP発光強度又はICP発光強度の変化、若しくは(B)異物に特有な酸化物の局所的な濃度又は濃度変化が測定され、ガラス固化体中に混入又は偏在する異物が検出される工程を含む。

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