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論文

Dissolution of uranium nitrides in LiCl-KCl eutectic melt

林 博和; 小林 紀昭; 小川 徹; 湊 和生

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.624 - 627, 2002/11

窒化物燃料の再処理に溶融塩を用いた高温化学法を適用することによって、高価なN-15をリサイクルすることができる。この概念の検証を目的として、ウラン窒化物(UN及びU$$_2$$N$$_3$$)を塩化リチウム-塩化カリウム共晶溶融塩中で塩化カドミウムと反応させることによって溶解し、放出される窒素ガスを定量した。その結果、大部分の窒素がN$$_2$$として放出されることが確認された。窒素ガス放出の見られる温度は、これまでの報告にあるTRU窒化物の模擬物質として使われた希土類窒化物の場合よりも高温であった。

論文

The Standard molar enthalpy of formation of UNCl

赤堀 光雄; 小林 紀昭; 林 博和; 小川 徹; Huntelaar, M. E.*; Booij, A. S.*; Vlaanderen, P. van*

Journal of Chemical Thermodynamics, 34(9), p.1461 - 1466, 2002/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Thermodynamics)

UNCl及び(UNl$$_{4}$$+NH$$_{4}$$Cl)のHCl-FeCl$$_{3}$$溶液における標準モル溶解熱を溶液カロリメトリー法により測定した。得られた溶解熱から、UNClの標準モル生成熱が-(559$$pm$$4)KJ/molとなることを見いだした。

報告書

LiCl-KCl共晶塩中のU/U$$^{3+}$$平衡電位測定によるAg/AgCl参照電極の特性の検討

小林 紀昭; 北脇 慎一*; 天本 一平*; 五十嵐 幸*

JAERI-Tech 99-006, 19 Pages, 1999/02

JAERI-Tech-99-006.pdf:0.92MB

塩化物溶融塩系で用いるAg/AgCl参照電極の特性をセル:U(s)|UCl$$_{3}$$,LiCl-KCl$$|$$LiCl-KCl,Ag$$^{+}$$|Ag(s)において温度及びUCl$$_{3}$$濃度を変えてU/U$$^{3+}$$平衡電位を測定して調べた。液絡部にムライト系隔膜及びパイレックスガラス膜を用いた参照電極の特性は、ほぼ同じであった。また、参照電極の再現性は773Kで標準偏差は0.003Vであった。

論文

Structure and dynamic properties of molten uranium trichloride

岡本 芳浩; 小林 紀昭; 小川 徹

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.355 - 358, 1998/00

 被引用回数:32 パーセンタイル:15.89

溶融UCl$$_{3}$$の高温X線回折測定を行い、融体構造に関する情報を得た。X線強度関数Qi(Q)では、融体内に中距離秩序の存在を示唆する強い回折ピーク(FSDP)が認められた。動径分布関数G(r)から、融体中の最近接U-Cl間距離が、0.284nmであることが分かった。またUの周りのClイオンの配位数がほぼ6であったことから、希土類三塩化物融体と同様に八面配位構造をとっていると考えられた。比較のためイオン半径の近いLaCl$$_{3}$$融体の測定を同一条件で行い得られたQi(Q)をDebye散乱式で解析した結果、UCl$$_{3}$$とLaCl$$_{3}$$はほぼ同じ構造パラメーターを示すことが確認された。さらに、分子動力学(MD)法を使い、実験で得られたUCl$$_{3}$$の融体構造情報を良好に再現するモデルを決定した。そのモデルを用いて粘性率や電気伝導度などの動的性質を計算し、実験報告値と比較検討した。

論文

Stability of UNCl in LiCl-KCl eutectic melt

小林 紀昭; 小川 徹; 岡本 芳浩; 赤堀 光雄

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.374 - 377, 1998/00

 被引用回数:8 パーセンタイル:48.83(Chemistry, Physical)

高温乾式再処理の一環として窒化物燃料の溶融塩電解が考えられている。溶融塩にLiCl-KCl-UCl$$_{3}$$を用いて500$$^{circ}$$CでUNを陽極溶解すると副生成物としてUNClが生ずることがわかった。UNClは、UNの溶融塩電解終了後に塩中の沈澱物及び塩をX線回折とEPMA分析で確認した。また、UNClの特性を調べるためにU$$_{2}$$N$$_{3}$$とUCl$$_{3}$$の反応でUNClを合成した。

論文

Actinide nitrides and nitride-halides in high-temperature systems

小川 徹; 小林 紀昭; 佐藤 忠; R.G.Haire*

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.347 - 354, 1998/00

 被引用回数:16 パーセンタイル:30.19(Chemistry, Physical)

最近のNpN、AmNに関する知見を加えて、アクチノイド-窒化物の蒸発挙動の系統的理解が可能になった。また、U-N-Cl系の電気化学的測定により、ハロゲンを含む三元系の挙動が明らかになってきた。アクチノイド-窒化物の高温蒸発過程他の様々な化学平衡関係は、窒素副格子上の空孔を考慮した副格子モデルで記述できる。

論文

Thermochemical modeling of actinide alloys related to advanced fuel cycles

小川 徹; 赤堀 光雄; R.G.Haire*; 小林 紀昭

Journal of Nuclear Materials, 247, p.215 - 221, 1997/00

 被引用回数:10 パーセンタイル:35.23(Materials Science, Multidisciplinary)

超ウラン元素(TRU)を含む燃料の製造、再処理、照射挙動予測のために、熱化学的解析は不可欠な手段となってきている。TRU含有合金、窒化物に関する熱力学的モデル化の現状とその応用例を紹介する。また、併せて、アクチノイド合金化挙動解明のための最近の実験的研究の成果を報告する。

論文

Dense fuel cycles for actinide burning and thermodynamic database

小川 徹; 山岸 滋; 小林 紀昭; 伊藤 昭憲; 向山 武彦; 半田 宗男; R.G.Haire*

Global 1995,Int. Conf. on Evaluation of Emerging Nuclear Fuel Cycle Systems, 1, p.207 - 214, 1995/00

超ウラン元素、中でもマイナー・アクチニド(Np、Am、Cm)の取扱いの困難さから、アクチニド消滅のための燃料サイクル設計には暫新なアプローチが必要になる。階層サイクル概念ではマイナー・アクチニド(MA)は第二層中に閉じ込められる。このMA消滅処理サイクルに用いる高密度燃料サイクルの概念を提出した。MAの一窒化物は燃料要素に加工され、照射後に溶融塩電解法によって再処理される。代替案として金属燃料の使用も考えられる。これらの燃料サイクル概念の成立性評価の観点から、関連する熱力学データベースの現状と将来の拡張とを論じた。

論文

Anodic dissolution of uranium mononitride in lithium chloride-potassium chloride eutectic melt

小林 紀昭; 小川 徹; 赤堀 光雄; 加藤 義夫

Journal of the American Ceramic Society, 78(8), p.2279 - 2281, 1995/00

 被引用回数:21 パーセンタイル:30.7(Materials Science, Ceramics)

窒化物燃料の再処理を溶融塩電解法によって行うことにより、$$^{15}$$Nの回収再利用が可能になる。溶融塩電解法再処理の成立性検討のためには、アクチニド窒化物及び各種FP窒化物の陽極溶解挙動の知見を必要とする。ここでは、UNの陽極溶解特性を調べ、結果を熱力学的予測と比較した。

報告書

OGL-1第6次$$sim$$第12次燃料体の照射試験

林 君夫; 湊 和生; 小林 紀昭; 菊地 啓修; 福田 幸朔; 菊池 輝男; 猿田 徹; 北島 敏雄

JAERI-Research 94-017, 250 Pages, 1994/10

JAERI-Research-94-017.pdf:17.08MB

本報告書は、JMTRに設置した炉内ガスループOGL-1で照射した第6次~第12次燃料体の製造、照射および照射後試験の結果をまとめたものである。第6次~第8次燃料体は、小規模被覆装置で製造した燃料を用いたものであり、FPガス放出率($$^{88}$$KrのR/B)は1$$times$$10$$^{-6}$$以下の良好なレベルであった。一方、第9次~第12次燃料体では、建設中のHTTR用量産試作燃料を用いた。第9次燃料体では、$$^{88}$$KrのR/Bは1.5$$times$$10$$^{-5}$$と比較的高く、被覆層に種々の欠陥が認められた。その後、製造時の被覆燃料粒子の貫通破損率の低下に伴って、$$^{88}$$KrのR/Bは2$$times$$10$$^{-6}$$まで低下した。以下の照射試験を通じて、種々の条件下におけるHTTR用燃料の照射挙動についての知見を蓄積すると共に、燃料の量産製造技術の基盤の構築と、量産試作燃料の照射健全性の実証を行った。

報告書

Design of High Temperature Engineering Test Reactor (HTTR)

斎藤 伸三; 田中 利幸; 数土 幸夫; 馬場 治; 新藤 雅美; 塩沢 周策; 茂木 春義; 大久保 実; 伊藤 昇; 新藤 隆一; et al.

JAERI 1332, 247 Pages, 1994/09

JAERI-1332.pdf:11.53MB

現在原研は、高温ガス炉技術基盤の確立と高度化、高温における先端的基礎研究の実施を主な目的として、高温工学試験研究炉(HTTR)の建設を進めている。HTTRは、熱出力30MW、原子炉出口冷却材温度が定格運転時850$$^{circ}$$C、高温試験運転時950$$^{circ}$$Cであり、燃料・材料の各種照射試験、安全性実証試験、核熱利用に関する試験研究を行うことが計画されている。本報は、平成2年11月にHTTRの安全審査が終了し、設置許可を受けたことから、主要機器の設計の概要をまとめるとともに、関連するR&D、安全評価等について報告するものである。

論文

炭化ホウ素含有黒鉛の寸法,熱膨張率,および熱伝導度の中性子照射による変化

松尾 秀人; 小林 紀昭; 沢 和弘

炭素, 0(159), p.185 - 191, 1993/00

ホウ素含有量が3wt%および30wt%でホットプレスあるいはコールドプレスで試作した2種類の炭化ホウ素含有黒鉛を550~1070$$^{circ}$$Cで中性子照射量が最高2$$times$$10$$^{25}$$n/m$$^{2}$$(E$$>$$29fJ)までJMTRで照射した後、寸法、熱膨張率および熱伝導度の変化を調べた。それらの照射効果は、照射条件の他に供試試料の測定方向や製造方法によって異なるのが認められた。また、熱伝導度は照射によって低下するとともにその温度依存性も変化するのが認められた。

論文

Performance of ZrC-coated particle fuel in irradiation and postirradiation heating tests

小川 徹; 福田 幸朔; 鹿志村 悟; 飛田 勉; 小林 紀昭; 角 重雄; 宮西 秀至; 高橋 五志生; 菊池 輝男

Journal of the American Ceramic Society, 75(11), p.2985 - 2990, 1992/11

 被引用回数:35 パーセンタイル:16.72(Materials Science, Ceramics)

ZrC被覆UO$$_{2}$$粒子は有望な高温ガス炉用燃料である。熱分解炭素とZrCとによって多層被覆を施した粒子燃料を最高約4%FIMAまで照射した。高速中性子照射量は2$$times$$10$$^{25}$$/m$$^{2}$$を越えた。寿命末期の核分裂生成物放出量は極く僅かであって、黒鉛マトリックスのU汚染で説明できた。照射後の破損率は実質的に0であった。最高2400$$^{circ}$$Cまでの照射後加熱試験では、同温度で約6000秒保持してようやく破損が発生した。

報告書

高温工学試験研究炉の燃料検査基準

小林 紀昭; 塩沢 周策; 林 君夫; 沢 和弘; 佐藤 貞夫; 福田 幸朔; 金子 光信*; 佐藤 努*

JAERI-M 92-079, 75 Pages, 1992/06

JAERI-M-92-079.pdf:1.73MB

高温工学試験研究炉(HTTR)は被覆燃料粒子を基本とした燃料を使用しており、その検査基準は作成されていなかった。このため、米国、ドイツ及び国内で実施している高温ガス炉燃料の検査を参考にし、また研究所内外の専門家の協力を得てHTTRの燃料検査基準を作成した。この検査基準では検査用試料の抜取基準も合せて定めた。本報告書は、HTTR燃料の検査基準、抜取検査基準及びそれらの解説をまとめたものである。

報告書

高温ガス炉用燃料コンパクトのウラン定量精度の検討

小林 紀昭; 伊藤 光雄; 鈴木 修一*; 福田 幸朔; 星野 昭*

JAERI-M 92-046, 18 Pages, 1992/04

JAERI-M-92-046.pdf:0.64MB

高温ガス炉燃料として使用される燃料コンパクトに含まれるウラン量を3研究室で同一の検査法を適用して定量し、結果の有意差を検定した。結果は危険率0.05で差がないことがわかった。また、酸化重量法とも$$gamma$$線法によるウラン定量精度を検討し、標準偏差1%以下で定量できることを確認した。最後に燃料コンパクトのウラン含有量の製造目標に対して製造した燃料コンパクトのウラン量は0.99と目標に近いものが製造できることがわかった。

論文

Stability and structure of the $$delta$$ phase of the U-Zr alloys

赤堀 光雄; 伊藤 昭憲; 小川 徹; 小林 紀昭; 鈴木 康文

Journal of Nuclear Materials, 188, p.249 - 254, 1992/00

 被引用回数:52 パーセンタイル:3.46(Materials Science, Multidisciplinary)

U-Zr合金系の中間相である$$delta$$相の安定組成領域と構造を調べた。アーク溶解法により15種類の合金インゴットを調製し、正確なEPMA分析のための特性X線強度の検量線を作成した。各試料は800$$^{circ}$$Cでの均質化熱処理の後、450-750$$^{circ}$$Cで焼鈍後急冷した。$$delta$$相の安定依存範囲は600$$^{circ}$$Cにおいて63.8~78.8at%Zrであり、それより低温則で拡がる傾向を示した。U-70at%Zrの粉末X線回折図形は、C32型を改変した特異な構造に対応するものであった。C32(AlB$$_{2}$$)構造において、Al位置をZrが占め、残りのZrとUとの無秩序混合体がB位置を占めている。

論文

Release of short-lived noble gases from HTGR fuel with failed coated fuel particles and contaminated matrix

小川 徹; 小林 紀昭; 飛田 勉; 福田 幸朔; 斎藤 隆; 横内 猪一郎; 小畑 雅博

Nucl. Eng. Des., 132, p.31 - 37, 1991/00

 被引用回数:10 パーセンタイル:26.76(Nuclear Science & Technology)

高温ガス炉の燃料要素は破損粒子や黒鉛マトリックス汚染に起因するある割合の露出ウランを含んでいる。これらの露出ウランからの短半減期希ガスの放出を測定し、過去の照射試験からのデータベースと比較した。

論文

Development of fuel failure detection system for a high temperature gas cooled reactor, IV

片桐 政樹; 岸本 牧; 寺田 博海; 若山 直昭; 川目 進*; 小畑 雅博; 伊藤 博邦; 吉田 広; 小林 紀昭

IEEE Transactions on Nuclear Science, 37(3), p.1400 - 1404, 1990/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:54.29(Engineering, Electrical & Electronic)

高温ガス炉の燃料破損を検出するには、燃料が正常な状態であっても一次冷却材ヘリウム中に放出されるFPによるバックグラウンド放射能が含まれるため、この量を予測することが不可欠である。一方、燃料破損による放射能及び上記バックグラウンド放射能の放出量は原子炉出力、燃料温度等に依存する。このため、燃料破損検出を行なうには、これらパラメータを変数とした状態方程式を求めることが必要である。状態方程式を求めるのに最も必要な特性は、希ガスFP放射能の燃料温度特性と原子炉出力依存性及びプレシピテータの応答特性であるが、今回JMTRでのFFD実験データを解析することにより、これら特性を求めることができた。また、79サイクルに偶然におきた燃料破損の過渡期の応答特性を測定解析した結果、破損形態を利用した燃料破損検出の可能性を提起することができた。

報告書

On fabrication of UO$$_{2}$$ microspheres by internal gelation process

X.Cao*; 湊 和生; 小林 紀昭; 福田 幸朔

JAERI-M 89-180, 14 Pages, 1989/11

JAERI-M-89-180.pdf:0.88MB

高温ガス炉被覆粒子燃料の微小UO$$_{2}$$核を内部ゲル化法により試作し、その粒子の特性を調べた。燃料核の製造は硝酸ウラン溶液にヘキサメチルテトラアミンと尿素を含む混合液滴を加温した流動パラフィン中に滴下する方法で行った。この試験では異なったノズルを使って2回の製造を行った。特性試験は直径、真球度、密度、結晶粒径及び強度について行い、また表面及び破面についてはSEM観察を行い、外部ゲル化法による燃料核との比較を行った。

報告書

高温工学試験研究炉用燃料の設計方針,製作性及び総合的健全性評価

林 君夫; 塩沢 周策; 沢 和弘; 佐藤 貞夫; 丸山 創; 小林 紀昭; 福田 幸朔

JAERI-M 89-161, 86 Pages, 1989/10

JAERI-M-89-161.pdf:2.25MB

本報告は、高温工学試験研究炉(HTTR)の安全設計のため、燃料の設計方針、製作性及び総合的健全性評価について述べたものである。燃料は、使用期間中に生じうる種々の劣化を考慮しても健全性を失うことのないよう設計した。燃料の初期(製造時)破損率は十分低い値を達成しており、燃料の製造経験は全炉心装荷を行うのに十分である。本評価は、燃料粒子被覆層の破損、燃料コンパクト、燃料棒及び燃料体の熱的、機械的健全性の点から見て、燃料の総合的健全性が十分確保できることを示した。

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