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nanocrystals米田 安宏; 國定 諒一*; 近田 司*; 上野 慎太郎*; 藤井 一郎*; 永田 肇*; 尾原 幸治*; 和田 智志*
Japanese Journal of Applied Physics, 58(SL), p.SLLA03_1 - SLLA03_7, 2019/11
We studied KNbO nanocrystals grown by a solvothermal method. Average and local structures were refined by combining Rietveld and PDF analysis. We found that a rhombohedrally distorted NbO
octahedron was maintained in short-range order region, even in the nanocrystals with a cubic average structure. The cubic structure of KNbO nanocrystals were observed as a disordered phase of the rhombohedral structure. The disordered feature can be understood that the structural transformation owing to the particle-size effect is analogous to the temperature-driven phase transition.
Li, B.*; 川北 至信; 河村 聖子; 菅原 武*; Wang, H.*; Wang, J.*; Chen, Y.*; 河口 沙織*; 河口 彰吾*; 尾原 幸治*; et al.
Nature, 567(7749), p.506 - 510, 2019/03
冷却は現代社会では、世界における25-30%の電力が空調や食料保存に用いられるように、重要である。従来の気化、圧縮で冷却を行う方法は、温暖化などの観点から限界が来ている。有望な代替手段として固体の熱量効果を用いた冷却方法が注目を集めている。しかしながら、この方法は、現在候補に挙げられている物質ではエントロピー変化の小ささや巨大な磁場を必要とするところなどから性能に限界がある。そこで我々は柔粘性結晶における圧力誘起の相転移で冷却が起こる巨大圧力熱量効果を報告する。柔粘性結晶の一つであるネオペンチルグリコールのエントロピー変化は室温近傍において単位キログラム、単位温度あたり、約389ジュールであった。圧力下の中性子散乱実験の結果から、そのような巨大圧力熱量効果は分子配向の非秩序化、巨大な圧縮率、極めて非線形性の強い格子ダイナミクスの組み合わせに由来することが明らかになった。我々の研究により、柔粘性結晶における巨大圧力熱量効果発現の微視的機構が明らかとなり、次世代の固体を使った冷却技術の確立に筋道を付けることができた。
米田 安宏; 尾原 幸治*; 永田 肇*
Japanese Journal of Applied Physics, 57(11S), p.11UB07_1 - 11UB07_6, 2018/11
パーセンタイル：100(Physics, Applied)非鉛圧電体材料の母相として期待されているニオブ酸カリウムの局所構造解析をX線二体相関分布関数法を用いて行った。広い温度領域で局所構造解析フィッティングを行った結果、ユニットセル以下の短距離構造は菱面体晶構造だけが、唯一実験的に得られたデータを再現できるモデルであることがわかった。この菱面体歪みは4つの相をまたいで維持されていることがわかった。
nanocrystals with cubic shape米田 安宏; 國定 諒一*; 近田 司*; 上野 慎太郎*; 尾原 幸治*; 和田 智志*
Transactions of the Materials Research Society of Japan, 43(2), p.93 - 96, 2018/04
立方体状の外形を有したKNbOナノ結晶をマイクロウエーブでアシストしたソルボサーマル法で合成した。このKNbOナノキューブの種々の構造パラメーターを抽出するために高エネルギーX線回折実験を行った。結晶粒径はシェラーの式を用いて評価した。ナノ粒子の粒径が増大するとユニットセルサイズは減少することがわかった。また、ナノ粒子の局所構造は平均構造によらず、バルクKNbOと同じ菱面体晶構造であった。
Li, B.; Wang, H.*; 川北 至信; Zhang, Q.*; Feygenson, M.*; Yu, H. L.*; Wu, D.*; 尾原 幸治*; 菊地 龍弥*; 柴田 薫; et al.
Nature Materials, 17(3), p.226 - 230, 2018/03
被引用回数：18 パーセンタイル：1.81(Chemistry, Physical)As a generic property, all substances transfer heat through microscopic collisions of constituent particles. A solid conducts heat through both transverse and longitudinal acoustic phonons, but a liquid employs only longitudinal vibrations. As a result, a solid is usually thermally more conductive than a liquid. In canonical viewpoints, such a difference also serves as the dynamic signature distinguishing a solid from a liquid. Here, we report liquid-like thermal conduction observed in the crystalline AgCrSe
. The transverse acoustic phonons are completely suppressed by the ultrafast dynamic disorder while the longitudinal acoustic phonons are strongly scattered but survive, and are thus responsible for the intrinsically ultralow thermal conductivity. This scenario is applicable to a wide variety of layered compounds with heavy intercalants in the van der Waals gaps, manifesting a broad implication on suppressing thermal conduction. These microscopic insights might reshape the fundamental understanding on thermal transport properties of matter and open up a general opportunity to optimize performances of thermoelectrics.
He neutron spin filter cells坂口 佳史; 吉良 弘; 奥 隆之; 篠原 武尚; 鈴木 淳市; 酒井 健二; 中村 充孝; 鈴谷 賢太郎; 相澤 一也; 新井 正敏; et al.
Journal of Physics; Conference Series, 294(1), p.012004_1 - 012004_7, 2011/06
被引用回数：1 パーセンタイル：42.06In spin-exchange optical pumping, there is unknown excess relaxation, called the X-factor, that limits attainable He polarization. It is known that the X-factor depends on the glass containers. Hence, it is expected that there are cell-to-cell variations in microscopic structure among the cells and that these variations affect the attainable He polarization. However, microscopic structure of the glasses for He neutron spin filters has not been clarified yet. In this paper, we have performed precise X-ray diffraction measurements for the glasses at SPring-8 using synchrotron radiation. The structural differences are observed between several types of glasses, and also, between the GE180 glass pieces with different thermal treatment. Based on the results, the structural influence on the performance of He neutron spin filters is discussed.
He neutron spin filters坂口 佳史; 吉良 弘; 奥 隆之; 篠原 武尚; 鈴木 淳市; 酒井 健二; 中村 充孝; 鈴谷 賢太郎; 相澤 一也; 新井 正敏; et al.
Physica B; Condensed Matter, 406(12), p.2443 - 2447, 2011/06
Polarized He neutron spin filters have attracted much attention because of their available wide energy range for polarizing neutrons and their large solid-angle. To use He neutron spin filters for the experiments, it is necessary to produce glass cells with good quality. For this purpose, we made research on the glass cells from several aspects. Firstly, we investigated on the microscopic structure for several glasses by means of X-ray diffraction measurement and tried to find a good measure of evaluating the quality of the cells in terms of their structure. Secondly, we investigated on the glass window, which the laser beam passes through for optical pumping. Thirdly, the cells should be optimized for the polarized neutron scattering experiments and the background from the cells needs to be evaluated. The scattered intensity from the cell in small-angle neutron scattering will also be presented.
He neutron spin filters坂口 佳史; 吉良 弘; 奥 隆之; 篠原 武尚; 鈴木 淳市; 酒井 健二; 中村 充孝; 鈴谷 賢太郎; 相澤 一也; 新井 正敏; et al.
Physica B; Condensed Matter, 406(12), p.2443 - 2447, 2011/06
被引用回数：1 パーセンタイル：92.65(Physics, Condensed Matter)Glass cells play an important role in polarized He neutron spin filters. To evaluate the scattering and absorption contribution from glass cells during neutron scattering experiments, we measured small-angle scattering and neutron transmission in GE180 and other glasses. To pursue the possibility of being a structural influence on He spin relaxation in GE180 glass cells, we performed precise X-ray diffraction measurement using synchrotron radiation at SPring-8. From these measurements, a structural difference was observed among GE180 glasses with different thermal treatments.
He中性子スピンフィルターのガラスセルの開発,2坂口 佳史; 吉良 弘; 奥 隆之; 篠原 武尚; 鈴木 淳市; 酒井 健二; 中村 充孝; 鈴谷 賢太郎; 新井 正敏; 武田 全康; et al.
no journal, ,
われわれは、偏極中性子散乱実験における中性子偏極デバイスとして注目されている偏極He中性子スピンフィルターの開発を行っている。散乱実験でHeフィルターを用いる際、高いHe偏極度と長い緩和時間が得られ、行う散乱実験に見合った大きさを持つことが望まれるが、そのためには、ガラスセルの開発が重要である。本講演では、大型化と、高いHe偏極度,長い緩和時間を目指して行っている、最近のわれわれのセル製作状況について報告する。さらに、最近、X因子と呼ばれる、セル依存性のある未知の緩和が注目されているが、これを解明する目的で、SPring-8, BL04B2において、偏極He中性子スピンフィルターに用いるガラスの精密X線回折測定を行った。講演では、得られた実験結果の詳細を報告する。
島倉 宏典; 緒方 規男*; 川北 至信; 尾原 幸治*; 小原 真司*; 武田 信一*
no journal, ,
二酸化塩素はO-Cl-Oの分子形状を持ち、酸素原子のラジカルによる強力な酸化作用を利用して水道水の殺菌などに使われてきた物質である。融点,沸点はそれぞれ214K, 283Kであり、273Kでは比重1.64の琥珀色の液体である。固体では、隣接分子間のClとOの間に弱い結合をもっており二量体を形成していると報告されている。われわれは液体状態での構造を高エネルギーX線回折(試料温度204K, 273K)によって調べ、逆モンテカルロ構造モデリング法を用いて分子間配向相関を調べた。その結果として、温度上昇に伴い、分子間の配向相関特に分子間のO-O相関が弱くなることがわかった。また、液体中の構造変化には密度減少に伴う幾何学的な構造の変化も含まれており、われわれは両者を同時に解析することによって液体中の分子間相関について詳細に抜き出した結果を議論した。
He中性子スピンフィルターのガラスセルの開発状況坂口 佳史; 吉良 弘; 奥 隆之; 篠原 武尚; 鈴木 淳市; 酒井 健二; 中村 充孝; 鈴谷 賢太郎; 相澤 一也; 新井 正敏; et al.
no journal, ,
偏極中性子散乱実験において、2
以下の短波長の中性子にも対応でき、大立体角をもつことのできる中性子偏極デバイス、偏極He中性子スピンフィルターの開発を行っている。Heフィルターを中性子散乱実験に用いるに際しては、Heガスを詰める容器であるガラスセルの開発が重要な要素のひとつとなっている。われわれはセルの大型化を目指してきたが、最近、約200時間の緩和時間を持つ窓径5cm、長さ7cmのセルを製作することができた。また、ガラス素材として、GE180というアルミノシリケート系ガラスがよいとされているが、経験的に、膨らましたガラスで緩和時間が長くなると言われている。こうした違いとミクロ構造の変化に相関があるかどうかを調べるため、SPring-8 BL04B2においてガラスのX線回折測定を行った。測定の結果、膨らましたGE180ガラスは、O-Si-O又はSi-O-Siの結合角により広い分布のある構造を有していることがわかった。発表では、結果の詳細を報告し、Heフィルターセルに適したガラス構造について議論する。
上野 広樹; 川北 至信; 尾原 幸治*; 島倉 宏典; 田原 周太*; Kumara, L. S. R.*; 山口 展史*; 安永 晃教*; 脇阪 有衣子*; 伊藤 真義*; et al.
no journal, ,
ビスマス-亜鉛系は、Bi
Zn
組成を臨界組成とする二液相分離領域を有する系である。こうした相分離領域に近づくとき濃度揺らぎが大きくなることはよく知られている。先行研究では、相分離の原因として、BiとZnの原子サイズの差を挙げている。最近の実験装置や解析手法の発展により、部分構造や、原子配置が理解できるようになってきた。われわれは液体Bi
Znの中距離構造に見られる揺らぎに着目し、JRR-3M原子炉に東北大学が設置しているHERMES回折計を用いた中性子回折実験、及びSPring-8L08ビームラインを用いた高エネルギーX線回折測定を行った。逆モンテカルロ法による構造モデリングの結果、中距離構造の濃度揺らぎが温度降下とともに大きくなる様子が観測された。
上野 広樹; 川北 至信; 尾原 幸治*; 田原 周太*; 小原 真司*; 伊藤 真義*; 武田 信一*
no journal, ,
Bi-Sn合金系は43:57の組成で融点極小を取る広い共晶領域を持つ特性から、一般的な鉛フリーはんだの母材として用いられる。われわれはこれまでBi-Sn合金系が共晶組成を持つ要因について、この共晶点Bi
Sn
の液体構造の視点から研究してきた。その結果BiSnの液体中では比較的一様にSn原子が分布する一方、Bi原子同士がより近づいている領域が揺らいで分布している様子を再現した。われわれはこのような作用がより強まった場合に液体は相分離するのではないかと考え、Biを含有する液体金属のうち相分離傾向を示すBi-Zn系の中距離構造と比較するため、その液体構造を調べた。液体BiZnに対してSPring-8/BL08Wで高エネルギーX線回折実験(HEXRD)、JRR-3M/HERMESで中性子回折実験(ND)を行い、その温度変化を測定した。回折実験から得られた構造因子S(Q)を用いて実験データを再現する構造モデルを構築するRMC構造モデリングを行い、原子の3次元配置を解析したところ、特にZnが液体中で集まり中距離的な揺らぎを形成している様子が見られた。
上野 広樹; 川北 至信; 尾原 幸治*; 田原 周太*; 小原 真司*; 伊藤 真義*; 武田 信一*
no journal, ,
Bi-Zn alloy system has a two-melt phase separation region, while Bi-Sn system has a eutectic-type phase diagram. To reveal liquid micro structure, neutron and X-ray diffraction experiments were carried out and structural analysis using RMC method was applied. ND experiments were carried out for liquid BiZn at HERMES installed in JRR-3M and for liquid BiSn at SANDALS spectrometer installed in ISIS, UK. XRD experiments with high energy X-ray of 182.6 keV were performed for Bi
Zn
(
) at BL08W beamline in SPring-8. Analysis using RMC revealed that Zn-Zn partial correlations contribute the nearest neighboring distribution and also large fluctuations in medium range in liquid BiZn, while Bi-Bi pair distribution function in eutectic liquid BiSn exhibits substantial temperature variation compared with the other correlations and fluctuations in Bi-Bi bonds grow up on going deep in the eutectic region.
Brにおける分子間配向解析島倉 宏典; 川北 至信; 尾原 幸治*; 脇阪 有衣子*; 小原 真司*; 武田 信一*
no journal, ,
セレンと臭素の混合系は1:1組成で非常に融点が低くなる共晶型の相図を示す。これまで、室温での液体構造について中性子回折実験の結果から、セレンは純粋な液体セレンと同様2配位鎖状構造を有し、臭素がその終端に結合して、Br-Se-Se-Brの形で分子を形成していることがわかっている。また、液体SeBrにおける中性子準弾性散乱の温度変化により構造因子のファーストピークはfast modeとslow mode(それぞれ分子間配向に関する運動と分子の並進拡散運動に対応する運動を示す)という2種類のダイナミクスの情報により形成されていることが示唆された。今回われわれは液体SeBrについて高エネルギーX線回折装置とreverse Monte Carlo構造モデリング法を用いて分子間配向の解析を行った。構造モデリング法から得られた部分構造因子により、構造因子の第一ピークに含まれる速い緩和はBr-Brにより形成されており、遅い緩和はSe-Seにより形成されていることがわかった。この結果はこれまで中性子準弾性散乱からわかってきたダイナミクスモデルと合致するものである。
の局所構造解析米田 安宏; 尾原 幸治*; 永田 肇*
no journal, ,
非鉛圧電体材料のエンドメンバーとして有力なニオブ酸カリウム(KNbO)の局所構造解析を高エネルギー放射光X線を用いて行った。ペロブスカイト酸化物強誘電体では、従来変位型相転移と考えられていたBaTiO, PbTiO, NaNbOなどにおいて、秩序-無秩序型のコンポーネントが見出されている。そこで、KNbOにおいても局所構造解析を広範囲な温度領域で行うことによって、秩序-無秩序型のコンポーネントを見出すことを試みた。KNbOの最低温相は菱面体晶構造であるが、この菱面体歪は3度の相転移を経た立方晶相においても存在することがわかった。
Li, B.; Feygenson, M.*; 尾原 幸治*; Zhang, Q.*; Vaknin, D.*; 山田 武*; Miao, P.*; 神山 崇*; 川北 至信
no journal, ,
Very recently, superionic AgCrSe was reported as a new thermoelectric material because of its record-low thermal conductivity. To understand the origin of such low thermal conductivity, we measured the powder sample of AgCrSe at NOMAD of Spallation Neutron Source and BL04B2 of SPring-8. The diffraction data and pair distribution functions were obtained as a function of temperature from both neutron and X-ray experiments. In this presentation, I will report the crystal structure and local structure of this compound. This compound undergoes a second-order transition at 170
C from R-3m to R3m and can be described by 2D Ising model. The lattice constant c and Debye-Waller factor U11 of Ag exhibit significant change at the transition. The weaker Ag-Se bonding is seen from the pair distribution functions above this transition. At the same time, the pair distribution function beyond 
80 Angstrom becomes very different above this transition. This implies there is mesoscale inhomogenousity and might be related to the low thermal conductivity.
米田 安宏; 尾原 幸治*
no journal, ,
局所構造解析手法の一つである2体相関分布関数法(atomic pair-distribution function, PDF)は大型放射光施設SPring-8においては偏光電磁石ビームラインで実施することが可能である。光学系の異なる2つのビームラインにおいて同一のサンプルを測定し、得られた結果を吟味した。その結果、通常の局所構造解析においては、ほぼ同等のデータが得られることがわかった。しかしながら、入射X線の分解能からリートベルト解析には違いが生じており、注意が必要である。
の局所構造と相転移米田 安宏; 尾原 幸治*; 永田 肇*
no journal, ,
非鉛強誘電体材料のエンドメンバーとして有力視されているニオブ酸カリウムの構造解析を行った。高エネルギーX線を用いて幅広い温度領域で得られた粉末X線回折パターンをリートベルト解析と2体相関分布関数法によって、平均構造と局所構造を求めた。その結果、最低温相の菱面体晶構造では平均構造と局所構造がほぼ一致していたが、斜方晶、正方晶、立方晶の各相では5以上の中距離レンジ構造は比較的平均構造とよく一致しているが、ユニットセル以下の領域で大きなズレがあることがわかった。このズレは局所構造領域においては菱面体晶構造が保持されているためと考えられ、相転移機構が秩序-無秩序型であることを示唆している。
