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報告書

固液二相流中の金属材料の損傷および腐食に関する調査報告書

大谷 恭平; 佐藤 智徳; 加治 芳行; 山本 正弘

JAEA-Review 2019-007, 15 Pages, 2019/06

JAEA-Review-2019-007.pdf:2.35MB

液体固体粒子を含んだ流体による流れ(固液二相流)を取り扱う配管などの構成材料は、固液二相流中の固体粒子の衝突によってエロージョンと呼ばれる損傷が生じる。固液二相流の液体が腐食性溶液である場合、溶液は更に化学的に作用してエロージョン・コロージョンと呼ばれる損傷が生じる。福島第一原子力発電所(1F)の廃炉作業で実施が予定されているデブリ取り出し作業の際には、破砕されたデブリ微粒子による循環冷却ラインの配管の損傷が懸念される。そのため、固液二相流における金属材料のエロージョンおよびエロージョン・コロージョンに関する文献調査を実施した。文献調査結果より、1Fのデブリ取り出し時に設置される冷却系配管の材料についてはクロムを含む鋼材や耐食性の高いステンレス鋼の使用が望ましいと考えられる。また、エロージョン・コロージョンの解析では、誤った条件や曖昧な条件で試験を実施すると金属材料の損傷速度の変化に影響する因子が適格に判別できず、事実と異なる認識をしてしまう危険性があることも分かった。このため、1Fのデブリ取り出し時において発生すると予測される粉砕微粒子が配管等の機器材料に与える影響を正確に評価するためには、金属材料の損傷速度に大きく影響を与える環境条件や1F特有の放射線によるラジオリシス等の因子を考慮した上で試験を行う必要がある。

論文

Effect of re-oxidation rate of additive cations on corrosion rate of stainless steel in boiling nitric acid solution

入澤 恵理子; 山本 正弘; 加藤 千明; 本岡 隆文; 伴 康俊

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(4), p.337 - 344, 2019/04

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

The boiling nitric acid solution containing highly oxidizing cations dissolved from the spent nuclear fuels corrodes stainless steels because of the nobler corrosion potential and their fast reduction rate. The cations themselves are re-oxidized to higher oxidizing states in a bulk solution after the corrosion reaction. In this paper, the re-oxidation rate constants of typical cations, such as Cr, V, Pu, and Np, were analyzed, and discussed about the effect on time dependencies of the corrosion rate. It was indicated that the cations with a large re-oxidation rate constant, such as Np, could keep the corrosion rate at high level continuously for the long immersion duration.

論文

Mass transfer inside narrow crevice of SUS316L in high temperature water

山本 正弘; 相馬 康孝; 五十嵐 誉廣; 上野 文義

Proceedings of Annual Congress of the European Federation of corrosion (EUROCORR 2018) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2018/09

SUS316L材のBWR環境中でのSCC挙動解明のために、種々のすきま幅を持った資料の高温水中での物質移動係数を評価した。試料は5$$mu$$mから100$$mu$$mのすきま幅を持つSUS316L材を用い、8ppmの溶存酸素条件で試験した。試験後表面は、レーザーラマン分析法で評価し、電気化学反応と英道拡散を練成させたコムソルマルチフジックスソフトによる計算機シミュレーションも併せて実施した。すきま内の導電率は外部の100倍以上高く、その理由はすきま内で酸素が枯渇した環境でのFe$$^{2+}$$の存在であることを明らかにした。

論文

Effects of environmental factors inside the crevice on corrosion of stainless steel in high temperature water

山本 正弘; 佐藤 智徳; 五十嵐 誉廣; 上野 文義; 相馬 康孝

Proceedings of European Corrosion Congress 2017 (EUROCORR 2017) and 20th ICC & Process Safety Congress 2017 (USB Flash Drive), 6 Pages, 2018/09

溶存酸素を含む高温高圧水中においてSUS316L鋼にすき間を付与した際に腐食形態が外部と大きく異なっていることを明らかにしてきた。既にすきま部のギャップや外部からの奥行に従って生成する腐食生成物が異なっていることを示した。このことは、すきまの形状に伴って環境が大きく異なっていることを示唆している。今回は、これらの結果を整理するとともに、FEM計算によりすきま部での環境因子を予測し、腐食生成物との関係を検討した結果を報告する。

論文

Effect of long-term thermal aging on SCC initiation susceptibility in low carbon austenitic stainless steels

青木 聡; 近藤 啓悦; 加治 芳行; 山本 正弘

Proceedings of 18th International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems - Water Reactors, Vol.2, p.663 - 672, 2018/00

本研究は、低炭素オーステナイトステンレス鋼の応力腐食割れ発生感受性に及ぼす長時間熱時効の影響を明らかにすることを目的とした。試料にはステンレス鋼の304Lおよび316Lを用いた。両ステンレス鋼とも20%の冷間加工(CW)を施し、その後288$$^{circ}$$Cで14,000時間熱時効(LTA)を加えた。応力腐食割れ発生感受性の評価として、BWRを模擬した環境下ですき間付き定ひずみ曲げ試験(CBB)試験を実施した。304L CW + LTAは応力腐食割れ発生感受性を示さなかった。一方で、316Lの応力腐食割れ発生感受性は冷間加工と長時間熱時効が組み合わさることで増大した。これらの結果を理解するために、CWおよびLTAによって引き起こされる金属組織や機械的性質の変化、およびそれらと応力腐食割れ発生感受性との関係について議論した。

論文

Effect of oxidizing metallic ions on corrosion of stainless steel during concentration process simulating High-level Activity Liquid Waste (HALW) concentrator

入澤 恵理子; 加藤 千明; 鴨志田 美智雄*; 袴塚 保之*; 上野 文義; 山本 正弘

Proceedings of European Corrosion Congress 2017 (EUROCORR 2017) and 20th ICC & Process Safety Congress 2017 (USB Flash Drive), 9 Pages, 2017/09

In the PUREX method for reprocessing of nuclear spent fuels, the HNO$$_{3}$$ media with high concentration is heated up to boiling point to dissolve fuels. The process solutions containing oxidizing metallic ions dissolved from spent fuels are very corrosive because of these high oxidizing activities, and the corrosion problem have appeared on the stainless steel concentrators and evaporators such as the intergranular corrosion of stainless steel. We focused how the change of solution composition and temperature on the corrosion rate of stainless steel under the operation condition of High-level Active Liquid West concentrator of reprocessing plant in Japan. The corrosion immersion tests and the electrochemical measurements were performed using R-SUS304ULC as stainless steel test samples and the HNO$$_{3}$$ solutions containing following oxidizing metallic ions. The corrosion rate increased caused by increasing of the HNO$$_{3}$$ and metallic ions concentration. The cathodic polarization curves showed that the current density increased with increasing of the concentration of HNO$$_{3}$$ and metallic ions. Moreover, the results showed that the contribution of Ru and V which can maintain the acceleration effect on the corrosion because of high re-oxidation rate after the reductant with the corrosion reaction in the solution.

論文

Former researches on cost of corrosion in Japan

山本 正弘

材料と環境2017講演集(CD-ROM), 4 Pages, 2017/05

わが国においてこれまで2回にわたり腐食コスト調査が実施された。1回目の調査は1975年に腐食防食協会と防錆技術協会が共同で実施し、腐食による経済的な損失がGDPの1.8%にもなることが報告された。その後4半世紀を経た1998年に2回目の腐食コスト調査が実施された。この間に我が国の経済事情は大幅に変化し、腐食コストにもその影響が表れた。本報告ではこれら2回の腐食コスト調査の内容を概説する。

論文

Deposition of uranium oxide following the reduction in weak acid solution using Electrochemical Quartz Crystal Microbalance (EQCM)

大内 和希; 音部 治幹; 北辻 章浩; 山本 正弘

ECS Transactions, 75(27), p.51 - 57, 2017/01

 パーセンタイル:100

本研究では、電気化学水晶子マイクロバランス(EQCM)を用いてウランの原子価変化に伴う4価ウランの電解析出反応を調査した。弱酸性溶液中で6価ウランの還元反応のEQCM測定を行ったところ、4価ウランの析出物が電極表面に観測された。析出挙動、析出のpH依存性および析出物の酸化電位から、析出機構を推定した。析出は3段階で進行し、析出開始までの誘導過程では、不均化反応により生成した4価ウランが、4価ウラン水酸化物の核を形成する。核が形成すると析出物は成長し始める(成長過程)。この過程では、電極表面の析出物が5価から4価ウランへの反応を触媒し、還元電流と析出速度の一時的な増大が観測される。電極表面が析出で覆われると還元および析出反応が一定速度で進行する(状態変化過程)。この過程では、4価ウラン水酸化物がより安定な状態であるウラン酸化物へ変化する。

論文

複雑な実環境をシミュレートしたデータ取得にもとづく腐食要因の解明; 海洋環境と原子力施設を例として

山本 正弘

材料と環境, 66(1), p.3 - 12, 2017/01

腐食現象の発生メカニズムを明らかにするために、実験室的に実環境での腐食を再現するシミュレーション試験法を検討してきた。本稿では、海洋環境と原子力施設を例にこの手法に関して紹介する。海洋での腐食については、干満帯直下で見られる腐食極大に着目した。実環境を再現する試験を実施した結果、この領域では干潮時には、干満帯部をカソードとして腐食が進行し、満潮時には海中部深くをカソードとした腐食が進行し、長期間アノードが固定する現象が観察された。これは、アノード溶解が継続することで環境が変化して、腐食し続ける、いわゆる、「とけぐせ」と呼ばれる腐食現象と考えられる。原子力施設については、高い放射線環境での腐食解析や電気化学測定が可能な装置を駆使してきた。一例は、核燃料再処理施設でのNpの混入による腐食加速現象が、Np$$^{6+}$$がステンレス鋼表面で還元され腐食が進行し、還元されたNp$$^{5+}$$がバルク溶液中に再酸化されるため、微量のNp混入でも腐食が加速されることを示した。また、軽水炉内での放射線環境で生成する過酸化水素の影響についても評価する手法に関しても紹介した。

論文

The Effect of crystal textures on the anodic oxidization of zirconium in a boiling nitric acid solution

加藤 千明; 石島 暖大; 上野 文義; 山本 正弘

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(9), p.1371 - 1379, 2016/09

AA2015-0626.pdf:1.2MB

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

硝酸水溶液でジルコニウムの応力腐食割れに関して、ジルコニウムの陽極酸化に及ぼす結晶配向の影響を調査した。酸化ジルコニウム膜の成長挙動は、脱不動態化電位(1.47V vs. SSE)で、劇的に変化した。1.5Vでは、酸化皮膜は速く成長し、その平均皮膜厚さは電荷量に比例して増加した。酸化皮膜は周期的な3乗則に従った成長挙動を示した。周期的な3乗則に従った成長挙動への遷移前では、酸化皮膜の成長挙動に結晶配向の影響を及ぼさなかった。しかし、皮膜成長の遷移後は、酸化皮膜の平均皮膜厚さと厚い酸化皮膜の下に生じたき裂は結晶配向の影響を受けた。(0002)面が配向している圧延面では、その平均皮膜厚さは減少し、皮膜内のき裂により皮膜の剥離が生じた。(0002)面に垂直面である圧延方向面では、厚い酸化皮膜の下には、圧延方向に深く進展したき裂が観察された。き裂は酸化物層の中をジルコニウム母材の(0002)面に沿って進展した。酸化物層は、ひも状の酸化ジルコニウムとジルコニウム水素化物からなり、ひも状の酸化ジルコニウムは、単斜晶ZrO$$_{2}$$に加えて斜方晶ZrO$$_{2}$$を含んでいた。外部応力が無い条件でき裂が発生・進展した機構の1つの仮定として、(0002)面に析出した水素化物の酸化と、その後に生じる斜方晶ZrO$$_{2}$$から単斜晶ZrO$$_{2}$$への相変態がその原因の一つと考えられた。

論文

Seawater effects on the soundness of spent fuel cladding tube

本岡 隆文; 上野 文義; 山本 正弘

Proceedings of 2016 EFCOG Nuclear & Facility Safety Workshop (Internet), 6 Pages, 2016/09

福島第一原子力発電所事故時には、緊急冷却のため、2から4号機の使用済燃料プールに海水が注入された。海水は使用済燃料被覆管に局部腐食を生じる可能性があり、局部腐食部からの核分裂生成物等の漏出が懸念される。しかしながら、使用済燃料被覆管の海水中での腐食挙動等は、よくわかっていない。そこで、使用済被覆管の腐食と機械的性質に与える海水の影響を、BWR燃料被覆管を用いて調査した。まず、使用済燃料被覆管を80$$^{circ}$$Cの希釈海水に300h浸漬した後、目視観察、断面観察、機械強度試験を実施した。また、局部腐食感受性を評価するため、希釈海水の塩化物イオン濃度を変えて孔食電位を測定した。浸漬後の被覆管には、目視観察及び断面観察で局部腐食は観察されなかった。また、希釈海水に浸漬した被覆管には局部腐食は生起しないため、機械的強度の劣化は認められなかった。さらに、1.0Vを超えても局部腐食は起こらなかった。これらの結果は、使用済燃料被覆管は海水中で局部腐食が起こり難いことを示唆している。

論文

Effect of boiling of nitric acid solution on corrosion of Stainless steel-made concentrator in reduced pressure

上野 文義; 入澤 恵理子; 加藤 千明; 五十嵐 誉廣; 山本 正弘; 阿部 仁

Proceedings of European Corrosion Congress 2016 (EUROCORR 2016) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2016/09

本研究は、再処理施設における減圧式のステンレス鋼製濃縮缶の腐食に及ぼす沸騰硝酸の影響に着目した。腐食試験は、コールド模擬のために酸化性金属イオンとしてバナジウムを添加した硝酸溶液を用いて行った。減圧沸騰条件と常圧非沸騰条件で腐食試験を行い、腐食速度を比較した。その結果、同じ温度で溶液が沸騰した場合に非沸騰に比べて腐食速度が大きくなった。硝酸中でのバナジウムの酸化反応を調べた結果、沸騰中では硝酸によるバナジウムの4価から5価への酸化が進み、腐食が加速されることを明らかにした。

論文

Estimation of corrosion amounts for carbon steel in $$gamma$$-ray irradiated neutral water condition

山本 正弘; 小松 篤史; 佐藤 智徳; 中野 純一; 上野 文義

Proceedings of 17th Asian Pacific Corrosion Control Conference (APCCC-17) (USB Flash Drive), 8 Pages, 2016/01

福島第一原子力発電所では、事故後の廃止措置が鋭意進められているが、最終的には30年以上の時間がかかると考えられている。その間、燃料などを内含する格納容器の健全性を維持することは非常に重要である。格納容器は炭素鋼でできているが、現在は窒素ガスを注入しているため腐食は大幅に緩和されている。しかしながら、格納容器内には多くの放射性物質が内包されており、これらからの$$gamma$$線による腐食の影響が懸念される。そこで、炭素鋼の腐食への放射線影響を評価するために、$$gamma$$線照射試験と実験室での電気化学試験で腐食量の予測を試みた。その結果、炭素鋼の腐食は、放射線分解で生成する酸素と過酸化水素量で推定できること、腐食速度は試験初期には大きいが時間経過後には定常値に近づき、その値を元に予測可能であることが明らかになった。

論文

22A beam production of the uniform negative ions in the JT-60 negative ion source

吉田 雅史; 花田 磨砂也; 小島 有志; 柏木 美恵子; Grisham, L. R.*; 畑山 明聖*; 柴田 崇統*; 山本 崇史*; 秋野 昇; 遠藤 安栄; et al.

Fusion Engineering and Design, 96-97, p.616 - 619, 2015/10

 被引用回数:7 パーセンタイル:28.02(Nuclear Science & Technology)

JT-60SAのプラズマ加熱および電流駆動装置として利用する世界最大の負イオン源では、要求値となる22Aの大電流負イオンビームの100秒生成を目指している。そのためには、40cm$$times$$110cm(全1000穴)のビーム引出面積から生成されるビームの一様性を改善する必要がある。そこで、負イオンビームの親粒子である水素原子および水素イオンをより一様に生成するために、磁場分布・高速電子分布計算結果および実験結果に基づいて、従来の横磁場構造からテント型磁場構造を基にした新たな磁場構造に改良した。これにより、全プラズマ電極に対する一様な領域は、従来よりも1.5倍まで改良し、この一様な領域からJT-60SAの要求値を満たす22Aのビーム生成を可能にした。このときのビーム電流密度は210A/m$$^{2}$$であり、これはITERの負イオン源にて要求される200A/m$$^{2}$$をも満たすビーム生成に成功した。

論文

$$gamma$$線照射下における希釈海水を含むゼオライト中ステンレス鋼の局部腐食挙動

加藤 千明; 佐藤 智徳; 中野 純一; 上野 文義; 山岸 功; 山本 正弘

日本原子力学会和文論文誌, 14(3), p.181 - 188, 2015/09

福島第一原子力発電所事故の汚染水処理に用いた使用済み吸着塔の局部腐食発生条件に関する基礎的検討として、$$gamma$$線照射下における人工海水を含んだゼオライト中のステンレス鋼(SUS316L)の電気化学試験を行った。ステンレス鋼の自然浸漬電位は$$gamma$$線照射により貴化し、吸収線量率の増加に従いその定常自然浸漬電位が上昇した。一方、ゼオライト共存系では$$gamma$$線照射下の電位上昇が抑制された。この電位上昇は、主に放射線分解で生じるH$$_{2}$$O$$_{2}$$濃度の増加によるものであることを明らにした。ゼオライトは$$gamma$$線照射により生成するH$$_{2}$$O$$_{2}$$を分解し、その電位上昇が抑制されることを明らかにした。ステンレス鋼の局部腐食発生電位は、照射の有無、ゼオライトの種類や接触により大きく変化しないことから、ゼオライト共存は$$gamma$$線照射下において定常自然浸漬電位を低下させ、局部腐食発生リスクを低減できることが期待できることを明らかにした。

論文

Estimation method for corrosion rate of carbon steel in water with $$gamma$$-ray irradiated condition

山本 正弘; 佐藤 智徳; 小松 篤史; 中野 純一; 上野 文義

Proceedings of European Corrosion Congress 2015 (EUROCORR 2015) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2015/09

福島第一原子力発電所では、廃炉に向かう取り組みが進められているが、これは30年もかかる事業である。原子炉の健全性をこの期間中保つためには、一部で使用されている炭素鋼の腐食劣化が大きな課題である。核燃料デブリなどの放射線の影響下での腐食を明らかにするために$$^{60}$$Coを用いた$$gamma$$線照射下での腐食試験を実施した。試験より、放射線の線量率の上昇に伴い炭素鋼の腐食量が増加し、同様に酸化剤の生成量も増加することが分かった。この結果をもとに、放射線下での炭素鋼の腐食速度予測手法を提案した。

論文

Study of corrosion rate of carbon steel in diluted artificial seawater under simulated irradiation condition

小松 篤史; 塚田 隆; 上野 文義; 山本 正弘

Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 4 Pages, 2015/05

希釈人工海水中における炭素鋼の腐食速度に及ぼす溶存酸素と過酸化水素の影響について調査した。酸素と過酸化水素の拡散係数と定常拡散層厚さを電気化学的方法により測定し、拡散限界電流を求めた。また、酸素と過酸化水素が存在する323Kの希釈人工海水中で炭素鋼の腐食試験も実施した。323Kにおいて過酸化水素の拡散係数は酸素の約0.8倍であり、定常拡散層厚さは同程度であった。同濃度で比較すると過酸化水素の拡散限界電流は酸素の約0.4倍と求まった。重量減測定より求めた炭素鋼の腐食速度を、酸素濃度に過酸化水素濃度の0.4倍を加えた値で整理すると良い相関関係が得られた。

論文

Effect of $$gamma$$ radiolysis on pit initiation of Zircaloy-2 in artificial seawater

本岡 隆文; 小松 篤史; 塚田 隆; 山本 正弘

JAEA-Review 2014-050, JAEA Takasaki Annual Report 2013, P. 18, 2015/03

人工海水でのジルカロイ2の孔食発生に対する$$gamma$$線照射による水質変化の影響を調査した。人工海水への$$gamma$$線照射により生成した過酸化水素が不動態被膜を形成し、その不動態被膜により孔食発生が困難になっていることを、溶液分析、電気化学試験並びに表面分析の結果から明らかにした。

論文

ラジオリシス反応解析に基づいた福島第一原発使用済燃料プールへのヒドラジン注入効果の提示

本岡 隆文; 佐藤 智徳; 山本 正弘

日本原子力学会水化学部会部会報(インターネット), 2 Pages, 2015/03

福島第一原子力発電所事故直後は、海水が使用済燃料プールに注入されたことから、プールでの腐食損傷の発生が懸念された。東京電力が喫緊の腐食抑制策としてヒドラジン注入を開始した。ヒドラジン注入は腐食要因の酸素を低減する効果を期待した方策である。原子力機構は、このヒドラジン注入効果を短期間に照射試験により評価し、ヒドラジン注入効果の有効性を明らかにした。

論文

電気化学インピーダンス法を用いた支持電解質添加のない高温・高圧水中における腐食環境評価

佐藤 智徳; 山本 正弘; 塚田 隆; 加藤 千明

材料と環境, 64(3), p.91 - 97, 2015/03

沸騰水型軽水炉(BWR)一次冷却系の冷却水は、水質管理により高純度な水質が維持される。さらに、水の放射線分解により生成される過酸化水素が酸化剤種として存在している。そこで、このような高温水中でのステンレス鋼のさらされている腐食環境を評価するため、支持電解質を添加せず、過酸化水素のみを添加した高温純水中に浸漬させたステンレス鋼の電気化学インピーダンス測定を実施した。過酸化水素の濃度条件を変えて測定した結果、測定された電気化学インピーダンスに顕著な変化が確認された。取得した結果の等価回路解析により、溶液抵抗、分極抵抗を同定した。同定された溶液抵抗をもとに、作用極と対極間の電流線分布に関して3次元有限要素法による解析を実施し、セル定数の補正を実施した結果、導電率として4.4$$times$$10$$^{-6}$$S/cmが取得された。過酸化水素濃度を変化させた時の分極抵抗の変化から、分極抵抗の逆数が過酸化水素濃度の一次関数となることが示された。これは、ステンレス鋼表面の腐食電流が過酸化水素の拡散限界電流により決定されていることを示している。過酸化水素の高温水中での拡散係数の同定を実施した結果、1.5$$times$$10$$^{-4}$$cm$$^{2}$$/sが取得された。これは沸騰水型軽水炉条件における過酸化水素の拡散係数として従来用いられた酸素の高温水中での拡散係数の約2倍となった。

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