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論文

Correlation between intermolecular hydrogen bonds and melting points of uranyl nitrate complexes with cyclic urea derivatives

鈴木 智也; 鷹尾 康一朗*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 池田 泰久*

Polyhedron, 96, p.102 - 106, 2015/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:55.92(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

X線単結晶解析によりUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(${bf 0a}$)$$_{2}$$ (${bf 0a}$: 2-imidazolidone)とUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(${bf 0b}$)$$_{2}$$ (${bf 0b}$: tetrahydro-2-pyrimidone)及びUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(${bf 1a}$)$$_{2}$$ (${bf 1a}$: 1-methyl-2-imidazolidone)の錯体構造を明らかにした。また、融点と分子間水素結合距離を評価し、その関係を評価した。

論文

Studies on the extraction of soft acid metal species using MIDOA and analogous compounds

佐々木 祐二; 佐伯 盛久; 須郷 由美; 池田 泰久*; 川崎 武志*; 鈴木 智也*; 大橋 朗*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 22(1), p.37 - 45, 2015/05

 被引用回数:8 パーセンタイル:60.38(Chemistry, Multidisciplinary)

新抽出剤のMIDOA(メチルイミノジオクチルアセトアミド)を用いて、Pd(II), Nb(V), Ta(V), Cr(VI), Mo(VI), W(VI), Tc(VII), Re(VII)等の溶媒抽出を行い、関連化合物のIDOA(イミノジオクチルアセトアミド)やMIDEHA(メチルイミノジエチルヘキシルアセトアミド)、TODGA(テトラオクチルジグリコールアミド)、TDGA(チアジグリコールアミド)等の結果を比較した。これらの結果より、MIDOAによる分配比はIDOAやMIDEHAよりやや高いこと、Pd, Re分配比はTODGA, TDGAより高いことを明らかにした。

報告書

「疎水性, 親水性新規ジアミド化合物によるMA相互分離技術開発」3年間成果のまとめ(受託研究)

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 北辻 章浩; 須郷 由美; 白数 訓子; 池田 泰久*; 川崎 武志*; 鈴木 智也*; 三村 均*; 臼田 重和*; et al.

JAEA-Research 2014-008, 220 Pages, 2014/06

JAEA-Research-2014-008.pdf:41.81MB

文部科学省からの委託事業、原子力システム研究開発事業で行った研究「疎水性,親水性新規ジアミド化合物によるMA相互分離技術開発」3年間の成果をまとめる。本事業は次の3つのテーマからなる、(1) MA+Ln一括分離技術開発:DOODA基礎特性評価、(2)Am/Cm/Ln相互分離技術開発: Ln錯体の基礎特性評価,溶媒抽出分離法,抽出クロマトグラフィー法、(3)分離技術評価: プロセス評価。(1)では新規抽出剤であるDOODAの基礎特性の成果をまとめた。(2)では新規配位子が配位した金属錯体の構造解析結果、抽出剤を使った溶媒抽出結果、及び抽出クロマトグラフィーでのカラム分離結果をまとめた。(3)ではこれら結果を総合して相互分離フローを作成し、それぞれフラクションの元素量,放射能量,発熱量の評価を行った。

論文

Stability of polyvinylpolypyrrolidone against $$gamma$$-ray irradiation in HNO$$_{3}$$ media

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 296(1), p.423 - 427, 2013/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:53.31(Chemistry, Analytical)

6価のウランに対する選択的吸着剤として利用できるポリビニルポリピロリドン(PVPP)の$$gamma$$線照射に対する安定性を硝酸溶液中で調べた。試験の結果、吸着容量は照射により減少することはないこと、6M硝酸溶液で照射した試料ではむしろ増加することを明らかにした。これは、$$gamma$$線照射によりPVPPのピロリドン環が開環するが、その生成物もU(VI)に対する吸着性能を有するためと考えられる。

論文

Stability of pyrrolidone derivatives against $$gamma$$-ray irradiation

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*

Science China; Chemistry, 55(9), p.1739 - 1745, 2012/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:77.27(Chemistry, Multidisciplinary)

6価及び4価のアクチノイド元素に対して沈殿剤として利用できるN-アルキルピロリドン誘導体について、放射線に対する安定性を$$^{60}$$Coの$$gamma$$線照射により調べた。3M硝酸中での照射試験の結果、1MGyの照射で約20%のN-ブチルピロリドンが分解すること、しかしU(VI)の沈殿率は余り変化しないことを明らかにした。また、分解生成物の分析により、ピロリドン環の開環を含む分解のメカニズムを検討した。

論文

Development of advanced reprocessing system based on precipitation method using pyrrolidone derivatives as precipitants; Overall evaluation of system

池田 泰久*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 川田 善尚*; Kim, S.-Y.*; 森田 泰治; 近沢 孝弘*; 染谷 浩*; 菊池 俊明*

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発の成果を総合的に発表する。U, Puや他の元素の沈殿挙動、沈殿剤の安定性等の観点から、N-n-ブチル-2-ピロリドンとN-ネオペンチル-2-ピロリドンが、U選択的分離の第一沈殿工程及びU-Pu分離の第二沈殿工程にそれぞれ最適な沈殿剤と判断した。工学的規模の装置による沈殿生成、沈殿分離の試験を実施し、プロセスの成立性を確認するとともに沈殿の直接焼成により燃料ペレットを製造できることを明らかにした。以上の結果から、本システムが将来の高速炉燃料再処理法の一つの候補となりうると評価した。

論文

Precipitation ability to U(IV) and stability of 1,3-dimethyl-2-imidazolidone for selective precipitation of U(VI) in nitric acid media

野上 雅伸*; 原田 雅幸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*

Progress in Nuclear Energy, 53(7), p.948 - 951, 2011/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:69.54(Nuclear Science & Technology)

硝酸溶液系における1,3-ジメチルイミダゾリドン(DMI)のU(VI)及びU(IV)に対する沈殿生成能力を調べた。その結果、3M硝酸においてU(VI)を沈殿させるもののPu(IV)の模擬であるU(IV)に対しては5倍当量を添加しても沈殿を生じさせないことを明らかにした。このようにDMIにはU(VI)に対する選択性が高いという特徴があるが、その化学構造の性質上加水分解が生じやすく化学的に安定でないという欠点を有する。硝酸溶液系における$$gamma$$線照射及び加熱による安定性試験の結果、安定性は硝酸濃度に大きく影響されることが明らかとなり、硝酸が2M程度以下の濃度であれば適用の可能性があることが示唆された。

論文

Adsorptivity of polyvinylpolypyrrolidone for selective separation of U(VI) from nitric acid media

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 283(2), p.541 - 546, 2010/02

 被引用回数:17 パーセンタイル:19.93(Chemistry, Analytical)

硝酸溶液からのU(VI)分離用吸着剤開発として、ポリビニルポリピロリドン(PVPP)によるさまざまな元素の吸着性を検討した。PVPPは、広い範囲の濃度の硝酸溶液よりU(VI)を強く吸着することがわかり、強い結合にはカルボニル基の酸素とピロリドン環の窒素がともに関与していることが示唆された。核分裂生成物では、Pd(II)とTc(VII)の模擬元素であるRe(VII)以外はほとんど吸着されないこと、Pd(II)とRe(VII)は低濃度硝酸溶液からわずかに吸着されるが、Pd(II)の吸着速度はU(VI)のそれに比べ極端に遅いことがわかった。これらの結果は、PVPPによる吸着法がU(VI)の他の元素からの分離に適用できることを示す。

論文

Study on degradation properties of NBP precipitant by $$gamma$$-ray irradiation

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*

JAEA-Review 2009-041, JAEA Takasaki Annual Report 2008, P. 25, 2009/12

FBR燃料用高度化沈殿法再処理システム開発の一環として、U(VI)のみを選択的に沈殿させる第1沈殿工程の候補沈殿剤である$$N$$-$$n$$-ブチル-2ピロリドン(NBP)の$$gamma$$線照射に対する耐久性を、硝酸濃度をパラメーターとして検討した。硝酸濃度3Mにおいては、照射に伴うNBPの残存率は硝酸濃度によらず線量増加とともに直線的に減少し、1MGyの照射で約20%が分解した。一方、6M硝酸水溶液においての劣化は顕著であり、0.1MGyの照射で約30%が分解することがわかった。NBPの劣化機構について検討したところ、照射によりNBPのピロリドン環に酸素原子が付加して開環し、さらなる酸素原子の付加により低分子化が生じ、複数の鎖状モノアミドやC4化合物を経てシュウ酸が生成・蓄積することが明らかとなった。

論文

Revaluation of the correlation of isomer shift with Np-O bond length in various neptunyl(V and VI) compounds

佐伯 正克; 中田 正美; 川崎 武志*; 西村 健*; 北澤 孝史*; 竹田 満洲雄*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 270(2), p.379 - 384, 2006/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:89.16(Chemistry, Analytical)

5価と6価のネプツニル化合物の構造と異性体シフトの相関に関する再評価を行った。その結果、5価ネプツニル化合物の異性体シフトと全配位子とネプツニウムとの平均結合距離の間に直線関係が成り立つことを見いだした。6価ネプツニル化合物の異性体シフトとの間にはネプツニル基内のネプツニウムと酸素の間に強い相関があることが判明した。さらに、ネプツニウムへ配位する配位子の電気陰性度の大きさに従い異性体シフトが変化することを示唆した。

口頭

Development of advanced reprocessing system using high selective and controllable precipitants, 1; Overview of system and recent advances on precipitation behavior of uranyl ions

野上 雅伸*; 川崎 武志*; 鷹尾 康一朗*; 野田 恭子*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*; et al.

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。このシステムでは、第1沈殿工程で低配位性・低疎水性のピロリドン誘導体を用いてウラニルイオン(U(VI))のみを選択的分離し、第2沈殿工程で高配位性・高疎水性のピロリドン誘導体を用いて残りのU(VI)及びPu(IV, VI)を共沈させて回収する。各種ピロリドン誘導体によるU(VI)沈殿試験の結果、第1沈殿工程用の沈殿剤としてN-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)あるいはN-iso-ブチル-2-ピロリドン(NiBP)が、第2沈殿工程用の沈殿剤としてN-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)あるいはN-(1,2-ジメチル)プロピル-2-ピロリドン(NDMProP)が最適であることがわかった。また、U沈殿物の燃料化についても検討を行い、200$$^{circ}$$C付近でウラン化合物とピロリドン化合物とに熱分解した後に450$$^{circ}$$C以上でか焼することで熱処理後のウラン酸化物中の不純物を低減できることを明らかにした。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,14; 気化分離法によるピロリドン系沈殿剤の再利用性検討

川崎 武志*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 菊池 俊明*

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発の一環として、沈殿剤再利用を目的とした、加熱-気化分離法によるU(VI)-ピロリドン系沈殿物からの沈殿剤成分の回収について検討した。U(VI)のN-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)による沈殿物を加熱した場合、約100$$^{circ}$$Cで溶融が始まり、その後、140-150$$^{circ}$$C付近で気泡の発生が見られ、温度の上昇に伴い気泡の発生が激しくなり、170-180$$^{circ}$$C付近で白煙が生じた。気化成分は冷却により回収でき、そのほとんどはNBPであった。沈殿剤がN-(1,2-ジメチル)プロピル-2-ピロリドン(NDMProP)やN-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)の場合でも同様の結果が得られ、沈殿剤成分のほとんどを劣化させることなく回収できる見通しが得られた。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,15; 廃液処理用ポリビニルポリピロリドンの吸脱着挙動の検討

杉山 雄一*; 野上 雅伸*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 菊池 俊明*

no journal, , 

沈殿法再処理システムにおける沈殿処理後の高レベル廃液処理用として、沈殿剤と同様のピロリドン化合物であるポリビニルポリピロリドン(PVPP)吸着剤の各種金属イオンに対する吸脱着挙動について検討した。バッチ吸着試験の結果、PVPPはいずれの硝酸濃度においてもU(VI)を強く吸着し、かつ低濃度硝酸領域ほど分配比が大きいことがわかった。FPイオンの中ではPd(II)及びRe(VII)のみが低濃度硝酸領域でPVPPに弱く吸着され、その他のFPイオンは非吸着性であった。カラム試験の結果、3M硝酸による洗浄によって弱吸着性のPd(II)もU(VI)から完全に分離し、U(VI)をその他の主要なFPイオンから分離できることがわかった。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,16; 低疎水性沈殿剤NBPの耐久性及び劣化機構の検討

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 川田 善尚; 森田 泰治; 菊池 俊明*

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。本研究では、沈殿法再処理システムにおけるUを選択的に沈殿させる第1沈殿工程用の低疎水性候補沈殿剤であるN-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)の$$gamma$$線照射試験及び加熱試験を種々の条件で行い、その劣化機構について検討した。その結果、多官能性の劣化生成物が複数生成するため、これらがこれ以降の工程に与える影響について詳細に検討する必要があることが明らかとなった。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,17; マスキング効果の検討

原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 菊池 俊明*

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。沈殿法再処理システムにおいてU(VI)のみを沈殿させる第1沈殿工程におけるPu(IV)共沈抑制のため、種々のマスキング剤の候補沈殿剤N-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)への添加効果を、Pu(IV)を模擬したU(IV)を使用して検討した。その結果、N, N-ジメチルアセトアミド(DMA)等のモノアミド化合物の効果が大きいことが明らかとなった。

口頭

U, Pu吸着処理用ポリビニルポリピロリドンの耐放射線性に関する研究

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 菊池 俊明*; 川田 善尚; 森田 泰治

no journal, , 

現在開発中のFBR燃料用高度化沈殿法再処理システムにおいては、燃料溶解液中のほぼ全量のU及びPuを沈殿分離した後の廃液に低濃度のU及びPuが残存する。このU及びPuの分離除去法として、不水溶性ポリマーであるポリビニルポリピロリドン(PVPP)を用いた吸着法を検討している。本研究では、PVPPの硝酸水溶液中での耐放射線性を$$gamma$$線照射試験により検討した。硝酸濃度を最大6mol/dm$$^{3}$$(=M)としたPVPPのスラリー状試料に、室温,線量率3.6kGy/h,最大線量0.90MGyで$$gamma$$線を照射した。試料の安定性は、照射前後のU(VI)に対する吸着容量の変化より評価した。その結果、いずれも吸着容量の顕著な低下は認められず、6M硝酸系試料ではむしろ吸着容量が増加した。これより、PVPPは広範囲な硝酸濃度条件において、$$gamma$$線照射下での約10日間の運転によってもU(VI)の吸着性能が維持されることが明らかとなった。照射によりPVPPのピロリドン環が開環するとともにシュウ酸等の低分子フラグメントが生成したことを考慮すると、残基の中にU(VI)に対する選択性がPVPPよりも高い構造のものが存在していることが示唆される。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,18; マスキング効果の検討,2

原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 池田 泰久*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。U(VI)のみを沈殿させる第1沈殿工程でのPu(IV)共沈抑制に関し、N-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)によるU(VI)沈殿反応へのマスキング剤の添加効果をU(VI), Pu(IV)を含む硝酸水溶液を使用して検討した。その結果、N-メチル-2-ピロリドン(NMP)のマスキング効果が明らかとなり、またNBPの添加方法及び撹拌方法とともにPu(IV)の共沈を制御できることが示された。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,19; 気化分離法によるピロリドン系沈殿剤の再利用性検討,2

川崎 武志*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 森田 泰治; 菊池 俊明*

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。本システムにおけるピロリドン系沈殿剤の再利用に関し、U(VI)-ピロリドン系沈殿物からの沈殿剤成分回収法として、加熱による気化分離法について検討した。沈殿剤にはN-ブチル-2-ピロリドン(NBP)及びN-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)を用いた。その結果、沈殿剤成分のほとんどを劣化させることなく回収でき、繰り返し使用できる見通しが得られた。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,20; $$gamma$$線照射による余剰沈殿剤の分解法の検討

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。本システムにおける沈殿処理後の余剰沈殿剤の分解を、第1沈殿工程用の低疎水性候補沈殿剤であるN-n-ブチル-2-ピロリドン(NBP)を用い、9M硝酸溶液中での$$gamma$$線照射により試みた。その結果、NBPが良好に分解すること、また分解生成物であるシュウ酸や酢酸等が残存するため、処理液の完全な無機化には分解条件をさらに最適化する必要があることが明らかとなった。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,23; 総合評価

池田 泰久*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 菊池 俊明*

no journal, , 

「高選択・制御性沈澱剤による高度化沈殿法再処理システムの開発」の事業で実施した結果に基づき、高度化沈殿法再処理システムの導入効果を総合的に評価した。その結果、高度化沈殿法プロセスが再処理システムとして成立し得るものであり、FBR再処理システムの候補となり得ると判断された。

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