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論文

Rapid separation of zirconium using microvolume anion-exchange cartridge for $$^{93}$$Zr determination with isotope dilution ICP-MS

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Talanta, 185, p.98 - 105, 2018/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:62.19(Chemistry, Analytical)

放射性廃棄物処分場における長寿命核分裂生成物(LLFP)の被ばくリスクを評価するためには、LLFPの分析が不可欠である。本研究では、マイクロ陰イオン交換カートリッジ(TEDAカートリッジ)を用い使用済燃料溶解液からZrを分離してLLFPの一つである$$^{93}$$Zrの存在量をICP-MSで定量した。TEDAカートリッジは、同等の分離に必要な従来分離材料(陰イオン交換樹脂)の1/10以下の体積(0.08cm$$^{3}$$)であっても優れたZr分離性能を維持し、使用済燃料中のほぼ全ての共存元素を迅速に除去できることを確認した。また、従来材料の約10倍の流速で処理が可能であるため、1.2分で分離が完了した。得られた$$^{93}$$Zr定量値は、実測値による検証実績がなかった燃焼計算コードORIGEN2の正しさを実証する結果となり、ORIGEN2の信頼性も確認できた。

論文

接ぎ木高分子鎖に固定した核酸塩基及び抽出試薬によるレアメタルの回収

斎藤 恭一*; 浅井 志保

分析化学, 66(11), p.771 - 782, 2017/11

レアメタルは、高機能材料の原料として注目を集めているが、一般に、回収・精製が困難であることが多く、選択的かつ効率的に捕集できる材料が求められている。そこで、本研究では、高分子材料の改質法の一つである放射線グラフト重合法を適用して、レアメタルイオンを効率的に捕集する高分子吸着材を作製し、それらの実用性能を実証した。例えば、核酸塩基の一つであるアデニンを、ポリエチレン多孔性中空糸膜や6-ナイロン繊維に接ぎ木(グラフト)した高分子鎖に固定し、パラジウムやルテニウムのイオン種を特異的に捕捉する材料を作製した。また、希土類元素に選択性を有する抽出試薬であるリン酸ビス(2-エチルヘキシル)(略称: HDEHP)をポリエチレン多孔性シートにグラフトした高分子鎖に担持し、カラムに充填して、ネオジムとジスプロシウムの溶出クロマトグラフィーに適用した。HDEHP担持樹脂カラムに比べて、HDEHP担持繊維充填カラムは高速で分離できることを実証した。

論文

微量放射性物質の測定前処理用固相抽出カートリッジの作製

浅井 志保; 斎藤 恭一*

Biomedical Research on Trace Elements, 28(1), p.1 - 10, 2017/04

放射性物質の定量分析には、一般に、放射線計測器あるいは質量分析計が用いられる。放射性物質のうち、透過力の強い$$gamma$$線放出核種は、非破壊測定が可能であり、化学分離などの前処理なしで測定できる。一方、アルファ線およびベータ線放出核種では、共存する放射性物質が放出するアルファ線やベータ線によって干渉を受けるため、測定前に化学分離によってそれらを除去する。また、質量分析においても、試料中に同重体やその他の干渉元素が共存する場合は、化学分離によって除去してから測定する。しかしながら、こうした化学分離操作は、しばしば煩雑で長時間を要するため、迅速かつ確実に化学分離できる分離材料が求められている。本稿では、放射性物質の測定前処理の迅速化を目的として作製した固相抽出カートリッジについて、その基本分離性能と適用例を紹介する。

論文

繊維に接ぎ木した高分子鎖に絡めた無機化合物を利用する放射性物質の除去

斎藤 恭一*; 小島 隆*; 浅井 志保

分析化学, 66(4), p.233 - 242, 2017/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:85.18(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所では、放射性セシウムおよび放射性ストロンチウムを含む汚染水が毎日多量に発生している。本研究では、汚染水を効率的に浄化するため、Cs $$^{+}$$およびSr$$^{2+}$$を捕捉する無機結晶が担持された繊維を作製した。担持する無機結晶には、それぞれ、Cs $$^{+}$$およびSr$$^{2+}$$に優れた選択性を持つ不溶性フェロシアン化コバルトおよびチタン酸ナトリウムを選んだ。これらの無機化合物の沈殿を、放射線グラフト重合法によって市販の6-ナイロン繊維に接ぎ木した高分子鎖(グラフト鎖)内で析出させることにより、繊維表面に担持した。得られた沈殿は、多点の静電相互作用に基づいてグラフト鎖に巻き絡まるため、安定担持が実現する。本研究で提案する不溶性フェロシアン化コバルトあるいはチタン酸ナトリウム担持繊維は、従来の粒子状吸着材、例えば、ゼオライトやSrTreat(チタン酸ナトリウム担持樹脂)に比べて、吸着速度が大きく、無機化合物重量あたりの吸着量も大きくなった。

論文

クラウンエーテル誘導体を担持した$$^{90}$$Sr分析用吸着繊維の作製

堀田 拓摩; 浅井 志保; 今田 未来; 半澤 有希子; 斎藤 恭一*; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 北辻 章浩

分析化学, 66(3), p.189 - 193, 2017/03

放射性ストロンチウム($$^{90}$$Sr)分析の迅速化のため、放射線エマルショングラフト重合法により$$^{90}$$Sr分析用分離材料を作製した。最初に、直径13$$mu$$mのポリエチレン繊維を基材として、エポキシ基を有したビニルモノマーであるメタクリル酸グリシジル(GMA)を繊維表層部にエマルジョングラフト重合した。次に、得られた繊維の表層部に疎水場を構築するため、オクタデシルアミンをエポキシ開環反応により導入した。最後に、疎水性相互作用によりSr$$^{2+}$$の抽出剤である18-クラウン-6-エーテル誘導体を得られた高分子鎖上に担持した。作製したSr分離材料は、市販のSr分離材料(Sr Resin)よりも100倍ほど速い吸着速度を有しており、$$^{90}$$Sr分析の迅速化に適用可能であることを示した。

論文

Preparation of microvolume anion-exchange cartridge for inductively coupled plasma mass spectrometry-based determination of $$^{237}$$Np content in spent nuclear fuel

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Analytical Chemistry, 88(6), p.3149 - 3155, 2016/03

 被引用回数:5 パーセンタイル:55.33(Chemistry, Analytical)

$$^{237}$$Npは主要な長寿命核種の1つであり、高レベル放射性廃棄物の処分場における長期的な安全性を評価するためには$$^{237}$$Npの存在量を定量する必要がある。本研究では$$^{237}$$NpのICP-MSによる測定に必要なAm/Np分離を目的として、小型の陰イオン交換ディスクカートリッジを作製した。多孔性のシートの細孔表面に、陰イオン交換性分子であるトリエチレンジアミン(TEDA)を導入した高分子鎖を密に付与し、0.08cm$$^{3}$$のディスク状にカットして、分離用カートリッジとした(TEDAカートリッジ)。得られたカートリッジの性能を評価するため、使用済燃料中の$$^{237}$$Np分析に適用したところ、Npの回収率は90.4%となり$$^{237}$$NpのICP-MS測定に十分な値となった。また、市販の陰イオン交換樹脂カラムと性能を比較した結果、TEDAカートリッジの使用によってNpの分離に必要な全工程が約1/4に短縮できることがわかった。

論文

吸着繊維を用いた閉鎖域内汚染海水からのセシウムの除去

染谷 孝明*; 浅井 志保; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*

日本海水学会誌, 69(1), p.42 - 48, 2015/02

東京電力福島第一原子力発電所の第1-4号機取水路前には放射性セシウム等で汚染された海水が堤防やシルトフェンスに仕切られて貯留されている。著者らは、汚染水中からセシウムを高速除去する吸着材として、市販の6-ナイロン繊維に不溶性フェロシアン化コバルト微粒子を担持したセシウム吸着繊維を作製した。この繊維を芯材に巻いてワインドフィルターにして汚染水をポンプで流通させる、あるいはセシウム吸着繊維を組み紐にして汚染水に浸漬させることを想定し、物質収支式、吸着等温式、および吸着速度式を用いて除染に必要となるセシウム吸着繊維の重量および接触時間を推算した。平衡に達するまでの汚染水接触時間は約15分であり、短時間で十分にセシウムを除去できることがわかった。

論文

Simple method for high-density impregnation of Aliquat 336 onto porous sheet and binding performance of resulting sheet for palladium ions

田中 亮太*; 石原 量*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 浅井 志保; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Separation Science and Technology, 49(1), p.154 - 159, 2014/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:73.17(Chemistry, Multidisciplinary)

Extractants impregnated onto porous materials exhibit high performance in adsorption kinetics of metal ions because metal ions are transported by the permeative flow of a metal solution through pores. A simple scheme for the stable impregnation of extractants is necessary to extend the application of extractants. Aliquat 336 was impregnated onto a porous sheet on the basis of the hydrophobic and electrostatic interactions between the octyl group of Aliquat 336 and the undecanoicacid-group-containing polymer chain grafted onto the porous sheet. Palladium chloride solution was fed to the bed charged with the Aliquat 336-impregnated porous sheet, driven by a pressure difference. The dynamic binding capacity of the Aliquat 336-impregnated porous sheet was 0.60 mmol/g, which was one or two orders of magnitude higher than the space velocities of conventional Aliquat 336-impregnated beads.

論文

Determination of mole percentages of brush and root of polymer chain grafted onto porous sheet

内山 翔一郎*; 石原 量*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*; 浅井 志保

Journal of Chemical Engineering of Japan, 46(6), p.414 - 419, 2013/06

 被引用回数:7 パーセンタイル:60.38(Engineering, Chemical)

Radiation-induced graft polymerization has been applied to the commercial production of functional materials, e.g., absorber of basic gases and ion-exchanger of proteins. However, to date, the graft chain has not been satisfactorily characterized because of the difficulty in isolating the graft chain from the trunk polymer. In this study, a simple method is used to determine the mole percentages of the polymer brush and root of the epoxy-group-containing graft chain, on the basis of the differences in swelling induced by the sequential introduction of ion-exchange groups into a hydrophobic graft chain with a reagent dissolved in water as the solvent. The proposed method enables us to scientifically depict an image of the polymer chain grafted onto the porous polymer and helps us to design porous polymers.

論文

Crosslinked-chelating porous sheet with high dynamic binding capacity of metal ions

和田 剛*; 石原 量*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 浅井 志保; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Solvent Extraction and Ion Exchange, 31(2), p.210 - 220, 2013/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:82.58(Chemistry, Multidisciplinary)

金属イオンを迅速に濃縮又は精製するためには、優れた動的吸着容量を有する分離材料を用いるのが効果的である。本研究では、エチレングリコールジメタクリレートとグリシジルメタクリレートの共重合反応によって、透水性・加工性に優れたシート状多孔性高分子の細孔表面にキレート形成基を有する架橋型高分子鎖を付与し、新規な吸着体を作製した。得られた多孔性高分子吸着体は、銅イオンに対して、十分な平衡吸着容量を保持しつつも優れた動的吸着容量を実現した。これは、架橋された高分子鎖によって、銅イオンの高分子鎖相内における吸着体厚み方向への拡散速度が抑制されたためであり、高分子鎖の架橋が効果的に作用したことを示している。

論文

Dependence of lanthanide-ion binding performance on HDEHP concentration in HDEHP impregnation to porous sheet

石原 量*; 浅井 志保; 乙坂 重嘉; 山田 伸介*; 廣田 英幸*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*

Solvent Extraction and Ion Exchange, 30(2), p.171 - 180, 2012/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:66.74(Chemistry, Multidisciplinary)

Permeative flow through pores of porous membranes enhances the mass transfer of target ions. When polymer chains containing functional groups are appended to the pore surface of porous membranes, a high-speed collection of target ions is achieved. In this study, an octadecylamino-group-introduced polymer chain grafted onto a porous sheet was impregnated with bis(2-ethylhexyl)phosphate (HDEHP). The porous sheet into which a C$$_{18}$$H$$_{37}$$NH group was introduced was immersed in HDEHP/ethanol solution. The liquid permeability of a cartridge charged with the HDEHP-impregnated porous sheet in disk form was 96% that of the starting-porous-disk-packed cartridge. The equilibrium binding capacity was 0.32 mol per kg of the disk. The HDEHP-impregnated porous sheet was found to be applicable to the preconcentration of trace amounts of lanthanides prior to their measurement by ICP-MS.

論文

Removal of cesium using cobalt-ferrocyanide-impregnated polymer-chain-grafted fibers

石原 量*; 藤原 邦夫*; 原山 貴登*; 岡村 雄介*; 内山 翔一朗*; 杉山 まい*; 染谷 孝明*; 天海 亘*; 海野 理*; 小野 翼*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 48(10), p.1281 - 1284, 2011/10

AA2011-0190.pdf:0.45MB

Zeolites combined with insoluble metal ferrocyanides are known as adsorbents capable of specifically capturing cesium ions and attract much attention, due to its easy operation at sites for processing water contaminated with radioisotopes. To achieve more effective adsorption, we prepared a novel M-FC-impregnated fiber by radiation-induced graft polymerization and subsequent chemical modifications. Cobalt ions were bound to a sodium styrene sulfonate-grafted 6-nylon fiber via an ion-exchange interaction. Subsequently, the bound cobalt ions were reacted with potassium ferrocyanide to form insoluble or sparingly soluble cobalt-ferrocyanide (Co-FC). The resultant Co-FC-impregnated fiber with a Co-FC content of 7.3% exhibited a high affinity to cesium ions in the presence of NaCl. Such fibers can be fabricated into various fiber modules suitable for the removal of radioisotopes at sites.

論文

架橋型キレート多孔性シートの動的吸着容量の空間速度依存性

和田 剛*; 石原 量*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 浅井 志保; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

日本イオン交換学会誌, 22(2), p.47 - 52, 2011/01

無機イオンを分析する際には、ターゲットとなるイオンの濃縮や精製が必要となる。これらの操作を迅速に行うためには動的吸着容量が大きいことが有利である。本研究では、架橋した高分子鎖を多孔性高分子の細孔表面へ修飾することにより、動的吸着容量に優れた分離材料の開発を目指した。基材には細孔径1$$mu$$mのポリエチレン製多孔体を採用し、放射線グラフト重合によってイミノ二酢酸基を持つ架橋高分子鎖を付与した。本材料では、多孔体細孔表面に付与した高分子鎖へ効率よくターゲットが接触でき、さらに、架橋することによって、イミノ二酢酸基に捕捉されたターゲットの高分子鎖相内における拡散が抑制され、非架橋型の多孔体に比べて動的吸着容量が向上する。イミノ二酢酸基だけでなく、イオン交換基の場合でも、架橋によって同様の効果が期待される。

論文

電子線グラフト重合法による製塩用新規イオン交換膜の開発,4; ナイロン6製フィルムを基材とした陽イオン交換膜の高分子構造

宮澤 忠士*; 浅利 勇紀*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 永谷 剛*; 吉川 直人*; 元川 竜平; 小泉 智*

日本海水学会誌, 64(6), p.360 - 365, 2010/12

Cation-exchange membranes containing a sulfonic acid group were prepared by electron-beam-induced graft polymerization of sodiumstyrene sulfonate (SSS) onto a nylon-6 film with a thickness of 25 $$mu$$m. The lamella sizes and lamella-to-lamella intervals of theresultant cation-exchange membranes (SSS membranes) were evaluated by X-ray diffraction (XRD) analysis and small-angle neutron scattering (SANS), respectively. With increasing degrees of grafting, the lamella size decreased, whereas the lamella-to-lamella intervalincreased. This can be explained by that the poly-SSS chain grafted to the periphery of the lamella of nylon 6 partially destroys the lamellaand invades the amorphous domain among the lamella. The SSS membrane with a degree of grafting of 150% exhibited a similarperformance in the electrodialysis of 0.5 M sodium chloride as a current cation-exchange membrane and possessed the lamella sizesand lamella-to-lamella intervals of 7.6 and 13 nm, respectively.

論文

Modification of a hydrophobic-ligand-containing porous sheet using tri-$$n$$-octylphosphine oxide, and its adsorption/elution of bismuth ions

田中 亮太*; 石原 量*; 三好 和義*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 浅井 志保; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Reactive and Functional Polymers, 70(12), p.986 - 990, 2010/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:62.7(Chemistry, Applied)

Extractants developed for liquid-liquid extraction are useful for the recovery of rare-earth ions. However, the use of such extractants is disadvantageous from environmental and economical viewpoints. In this study, neutral extractant, tri-$$n$$-octylphosphine oxide (TOPO), was combined with a hydrophobic ligand-containing porous polymer sheet. In first, glycidyl methacrylate (GMA) was graft-polymerized onto the porous polyethylene sheet. Second, an octadecane thiol group was introduced into the poly-GMA graft chain. Third, TOPO was deposited on the graft chain via a hydrophobic interaction. Bismuth chloride solution was forced through the pores of the TOPO-modified porous sheet. The equilibrium binding capacity for bismuth was 0.19 mmol/g. Bismuth ions bound to TOPO were quantitatively eluted with 11 M HNO$$_{3}$$. As TOPO exhibits an affinity interaction with rare-metal ions such as Pd, Pt, and Ru, the TOPO-modified porous sheet prepared in this study will have extensive applications.

論文

Application of diethylamino-group-containing porous-polymeric-disk-packed cartridge to separation of U in urine sample

浅井 志保; 木村 貴海; 三好 和義*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

日本イオン交換学会誌, 21(3), p.334 - 339, 2010/07

Estimation of internal radiation exposure using urine is helpful for screening the level of radiation exposure. Inductively coupled plasma mass spectrometry has been widely employed for the determination of radionuclides in urine. Prior to the measurements, mineral components in urine sample are removed to alleviate the instrumental damage. In this study, diethylamino-group containing porous-disk-packed cartridge (DEA cartridge) was applied to the separation of U in urine. The DEA cartridge was prepared by graft-polymerization and the subsequent introduction of a diethylamino group. U in urine was adsorbed onto the DEA cartridge and quantitatively eluted by permeating 5 mL of dilute nitric acid. The concentration of the U in the urine was agreed well with the mean concentration for unexposed Japanese individuals. The time required to accomplish the procedure was 20 minutes. A simple and rapid removal of the mineral component with high concentration was demonstrated.

論文

Modification of a Porous Sheet (MAPS) for the high-performance solid-phase extraction of trace and ultratrace elements by radiation-induced graft polymerization

浅井 志保; 三好 和義*; 斎藤 恭一*

Analytical Sciences, 26(6), p.649 - 658, 2010/06

 被引用回数:9 パーセンタイル:89.18(Chemistry, Analytical)

本総説は、まず、一般的な固相抽出材料の基本的性質及び用途について説明し、その後、高効率な固相抽出材料設計のために考案した新規なシート状多孔体の作成法及びその性能評価について述べたものである。シート状多孔体は、放射線グラフト重合法を軸とする一連の化学反応によって細孔表面を修飾する。基材である高分子多孔性シートに放射線を照射してモノマーと接触させることによって細孔表面に高分子鎖を付与する。さらにその高分子鎖にイオン交換基やキレート形成基を導入することによって、細孔の表面に金属選択性を与える。得られたシートは、大きな流路径を持つことから高い処理能力を実現し、かつ高密度に官能基を配置できるために優れた吸着容量を達成できるという、従来材料にはない構造上の優位性を示す。模擬試料を用いた試験を例に、材料の基本性能を紹介するとともに、海水中の微量金属捕集などの種々の適用例についても述べた。

論文

多孔性膜に接ぎ木した疎水基-親水基共存型高分子鎖への中性抽出試薬の担持

澤木 健太*; 浅井 志保; 渡部 和男; 須郷 高信*; 斎藤 恭一*

膜, 33(1), p.32 - 38, 2008/01

中性の抽出試薬TOPO(トリオクチルホスフィンオキシド)を利用して高効率に金属イオンを分離することを目的とし、高分子鎖を細孔表面に接ぎ木(グラフト)した多孔性膜にTOPOを担持した。TOPOを高密度に担持し、しかも担持後の透水性を保持するために、親水基であるジオール(2OH)基と疎水基であるオクタデカンチオール(C$$_{18}$$S)基を高分子鎖へ導入した。2OH基は、細孔内部に凝集し、細孔を塞いでいるTOPOとグラフト鎖上部との結合を弱める効果があり、TOPO担持後に純水を透過させることによって容易にTOPOが除去され、膜の透水性が回復した。C$$_{18}$$S基は、グラフト鎖間へ浸透したTOPOと疎水性相互作用することによって、TOPOをグラフト鎖間に安定に保持した。したがって、2OH基とC$$_{18}$$S基を組合せることによって、透水性と担持量とを両立したTOPO担持多孔性膜を作製できることが示された。金属吸着容量は、0.66mol-Bi(III)/kg-TOPO膜となり、市販の抽出クロマトグラフィー樹脂と同等、あるいはそれ以上の値であった。さらに、担持されたTOPOのすべてがBi(III)の捕捉に利用され、従来材料に比べて、TOPOは金属を効率よく捕捉できることが示された。

論文

Rapid separation of actinides using an anion-exchange polymer chain grafted onto a porous sheet

浅井 志保; 間柄 正明; 桜井 聡; 篠原 伸夫; 斎藤 恭一*; 須郷 高信*

日本イオン交換学会誌, 18(4), p.486 - 491, 2007/10

A diethylamino (DEA) group as an anion exchanger was introduced into a polymer chain grafted onto the pore surface of a porous sheet. The resultant porous sheet was cut into disks to fit a cylindrical cartridge (DEA cartridge) and the adsorption-elution behaviors for actinides were investigated. U and Pu in 10 $$M$$ HCl-0.1 $$M$$ HNO$$_{3}$$ were adsorbed on the DEA cartridge, and quantitative recoveries were achieved with 7 $$M$$ HNO$$_{3}$$ and 1 $$M$$ HCl, respectively. The elution curves of Pu with 10 $$M$$ HCl-0.1 $$M$$ HNO$$_{3}$$ and 1 $$M$$ HCl overlapped irrespective of its flow rate. The flow rates of the loading and stripping solutions permeating through the pores of the DEA disk were 6-10 times higher than those through the interstices of an anion-exchange-resin-bead-packed column.

論文

Preparation of extractant-impregnated porous sheets for high-speed separation of radionuclides

石原 量*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*; 浅井 志保; 桜井 聡; 篠原 伸夫; 須郷 高信*

日本イオン交換学会誌, 18(4), p.480 - 485, 2007/10

A novel method of preparing for an extractant-impregnated porous sheet with high values of adsorption rate and capacity for metal ions is described. First, an epoxy-group-containing polymer chain was appended onto a commercially available porous sheet by radiation-induced graft polymerization of glycidyl methacrylate (GMA). Second, $$n$$-octadecylamine was introduced into the graft chain via an epoxy-ring opening reaction. Third, bis(2-ethylhexyl)phosphate (HDEHP) was impregnated onto the $$n$$-octadecylamino group. An yttrium solution was forced to permeate through the pores of the HDEHP-impregnated porous sheet. The higher permeation rate of the yttrium solution led to the higher adsorption rate of yttrium ions because of a negligible diffusional mass-transfer resistance of the metal ions to the HDEHP impregnated.

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