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論文

Supposed existence of Np$$^{4+}$$ in a genuine dissolver solution from the results of extraction simulation by PARC-L code

朝倉 俊英; 宝徳 忍; 森田 泰治

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(12), p.1552 - 1561, 2015/12

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

実使用済燃料の溶液(実溶解液)を用い、実験室規模で、再処理の抽出-分離プロセス実験を、ミキサセトラを抽出器に用いて行った。実験では、Np$$^{(VI)}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$とNp$$^{4+}$$を区別するために、${it n}$-ブチルアルデヒドをNp$$^{(VI)}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$のNp$$^{(V)}$$O$$_{2}$$$$^{+}$$への還元剤として用いた。水相のNp濃度から、NpがU、Puとともに溶解液から抽出されたと考えられる。Np挙動を精査するために、原子力機構の公開抽出シミュレーションコード、PARC-Lを用いて66ケースの計算を行った。その結果、われわれは、溶解液中で60%がNp$$^{4+}$$の場合の計算結果が、実験結果でのNpの抽出-分離挙動を最もよく再現することを見出した。それゆえ、この溶解液は、Npの抽出-分離挙動に影響するのに十分な割合でNp$$^{4+}$$を含んでいた、と考えられた。

報告書

新規抽出剤・吸着剤によるTRU・FP分離の要素技術開発; Cs・Sr分離技術開発(受託研究)

星 陽崇; 菊池 孝浩; 朝倉 俊英; 森田 泰治; 木村 貴海

JAEA-Research 2010-016, 70 Pages, 2010/07

JAEA-Research-2010-016.pdf:2.31MB

使用済核燃料の再処理で発生する高レベル廃液から発熱性のCs及びSrを、抽出剤含浸吸着剤を用いて選択的に分離回収する方法を研究した。カリックスクラウン誘導体を用いるCs吸着剤は、Csに対して極めて高い選択性を示し、Csを選択的に分離回収できることが明らかになった。$$gamma$$線に対する耐久性も高く、想定される線量ではほとんど動的飽和吸着容量が減少しないことがわかった。一方、クラウンエーテル誘導体を用いるSr吸着剤は、Ba及びTcが挙動をともにするものの、Srに対して高い選択性を示し、高濃度硝酸溶液からSrを選択的に分離回収できることが明らかになった。$$gamma$$線の照射により動的飽和吸着容量が減少し、想定される線量では約30%低下した。NUCEFに貯蔵された実HLLWを使用して、Cs分離試験及びSr分離試験をカラム法で実施した。コールド試験で得られた結果と同様に、良好な分離結果が得られた。最後に、想定される分離スキームに従ったフロー試験を実施し、Cs及びSrは効果的に他のFP元素から分離回収された。本分離手法は、高濃度硝酸溶液から選択的にCs及びSrを分離するためには、非常に有望であることが示された。

報告書

酸化鉄吸着剤によるMo分離要素技術開発(受託研究)

菊池 孝浩; 星 陽崇; 朝倉 俊英; 森田 泰治; 木村 貴海; Dodbiba, G.*; 藤田 豊久*

JAEA-Research 2010-010, 45 Pages, 2010/07

JAEA-Research-2010-010.pdf:1.31MB

高レベル放射性廃棄物に含まれるMoは、ガラス固化体への溶解度が低く、ガラス固化体発生本数を増大させる一つの因子となっている。本報では、おもに酸化鉄系の吸着剤(Fe吸着剤)を中心に鉄・鉛複合酸化物(Fe-Pb吸着剤),酸化コバルト,酸化マンガン,アルミナ,酸化ジルコニウム等の金属酸化物吸着剤による硝酸中でのMoの吸着特性を調べた結果を報告する。3M硝酸中でFe-Pb吸着剤は約80%が、酸化マンガンは約55%が溶出した。試験をしたすべての吸着剤で、硝酸濃度の増加とともにMoに対する分配比は低下したが、ヘマタイト構造のFe吸着剤及び非晶質の含水酸化ジルコニウムは、3M硝酸中においても高いMo吸着能を示した。一方、アルミナや酸化コバルトの3M硝酸中でMoに対する分配比は低かった。Fe吸着剤は、Mo以外の主なFP, U及びTRUはほとんど吸着せず、Moと相互分離できることが示唆された。吸着したMoの一部は吸着剤に残存するものの、シュウ酸で溶離することで、繰り返し使用が可能であることがわかった。また、吸着等温式及び総括物質移動係数から破過挙動の推定が可能となり、吸着剤粒径が破過挙動に影響を及ぼし、小粒径化することでMo処理量が増大することがわかった。

論文

Development of a new extractant and a new extraction process for minor actinide separation

森田 泰治; 佐々木 祐二; 朝倉 俊英; 北辻 章浩; 須郷 由美; 木村 貴海

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012057_1 - 012057_11, 2010/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:7.66

マイナーアクチノイド(特にAm, Cm)分離のための抽出剤としてテトラオクチルジグリコールアミド(TODGA)を開発した。新抽出剤を高レベル廃液からのAm-Cm分離プロセスへ適用するためには、核分裂生成物に対する分離係数,耐放射線性,化学的安定性,抽出容量,ドデカンへの溶解性,抽出剤の製造性及びコスト等のパラメータに対する条件を満足しなければならない。抽出容量の観点からTODGAはテトラドデシルジグリコールアミド(TDdDGA)に改良し、Zr, Pdに対する除染係数向上のため錯形成剤を添加する手法を開発した。TDdDGAのドデカン溶液による、Amを添加した模擬高レベル廃液及びミキサセトラを用いた向流多段連続抽出試験を実施した結果、Am回収率として99.96%以上が得られ、かつZr, Pd等の核分裂生成物から良好に分離された。

論文

Counter-current extraction and separation of Nd from Sr, Zr and Pd by TDdDGA, ${it N,N,N',N'}$-tetradodecyl-diglycolamide

佐々木 祐二; 朝倉 俊英; 北辻 章浩; 森田 泰治; 木村 貴海

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 6 Pages, 2010/00

ジグリコールアミド(DGA)化合物はAn(III), (IV), (VI)を硝酸溶液からドデカン溶媒に効率よく抽出する。DGA化合物に長いアルキル基を修飾したテトラドデシルジグリコールアミド(TDdDGA)は高い抽出容量を持ち、Ndと第三相生成しない。そこで、ホット試験の前にコールド試験による多段抽出実験を行い、TDdDGA化合物のプロセス有効性を調べた。本実験において、Sr, Pd, Zr, Ndの4種の元素を用いた。これらは典型的な核分裂生成物であり、NdはAn(III)やランタノイドの代表元素である。Ndとそのほか3元素の分離について適切な分離条件を計算した後、ミキサセトラで多段抽出実験を行った成果を述べる。

論文

再処理抽出分離工程シミュレーションコードPARCの開発

津幡 靖宏; 朝倉 俊英; 森田 泰治

日本原子力学会和文論文誌, 8(3), p.211 - 220, 2009/09

日本原子力研究開発機構では、使用済燃料再処理工程でのウラン,プルトニウム,ネプツニウム及び核分裂生成物の挙動予測を目的としてシミュレーションコードPARCを開発した。このコードは幾つかの有用な機能を有しており、ミキサセトラとパルスカラムを同時に連結した状態で扱うことが可能であり、また新たな化学反応式,反応速度式,分配比計算式を、プログラムの再コンパイルなしに容易に入力できる。これによりPARCを将来の再処理プロセスを目指した溶媒抽出の基礎研究,分離プロセス設計,プラント管理,安全解析に幅広く使用できる。本論文ではPARCの抽出器モデル及び幾つかの化学反応モデルを紹介した。またU/Pu分離工程でのU及びPuの挙動について計算結果を示し、フィード中のPu濃度の増加がプロセスに与える影響及びPu酸化還元反応モデルの選択の重要性を示した。

論文

Adsorbents development for extraction chromatography on Am and Cm separation

駒 義和; 佐野 雄一; 森田 泰治; 朝倉 俊英

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1056 - 1060, 2009/09

使用済高速増殖炉燃料の再処理システムの一部として高酸性溶液からのアクチニド(III) (An(III))のクロマトグラフィー技術を研究している。クロマトグラフィー吸着材は多孔質シリカ支持体に溶媒抽出で用いる抽出剤を保持したものである。幾つかの抽出剤(CMPO, TODGA, HDEHP及びBTP)を2段階のフローシート(An(III)/ランタニド(Ln) (III)回収とAn(III)/Ln(III)分離)に用いることについて調べた。CMPOとTODGA吸着材は、Am, Cm及び核分裂生成物元素のクロマトグラムからAn(III)-Ln(III)回収の潜在的な候補であり、HDEHP及びBTP吸着材はAn(III)/Ln(III)分離のそれである。抽出剤を除去し再び保持した再生吸着材は元と同じ吸着特性を示した。

論文

Reduction kinetics of Pu(IV) and Np(VI) by N,N-dimethylhydrazine, and its potential application in nuclear fuel reprocessing

伴 康俊; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 279(2), p.423 - 429, 2009/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:45.86(Chemistry, Analytical)

N,N-ジメチルヒドラジン(NNDMH)によるPu(IV)の還元特性を分光学的手法を用いて解析し、3M硝酸溶液中での還元反応速度式として-d[Pu(IV)]$$_{{it t}}$$/d${it t}$=${it k}$[NNDMH][Pu(IV)]を得た。ここで、${it k}$は室温条件(298$$pm$$1K)において8.3$$times$$10$$^{-5}$$M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$であった。NNDMHのU(VI), Np(VI)、及びPu(IV)に対する還元特性をノルマルドデカンで30%に希釈したリン酸トリブチル(30%TBP)と3M硝酸との混合溶液中において調査した。NNDMHはU(VI)及びPu(IV)の価数に影響を与えることなく、数分間でNpを選択的に6価から5価へ還元することが確認された。簡易計算の結果から、連続抽出プロセスにNNDMHを適用することによって99.9%のNpがU及びPuから分離されることが示された。

論文

Extraction chromatography for Am and Cm recovery in engineering scale

駒 義和; 渡部 創; 佐野 雄一; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 8 Pages, 2008/05

In the framework of the feasibility study on commercialized FR cycle system, JAEA evaluated An(III) recovery processes on design basis, and the extraction chromatography technique, which uses SiO$$_{2}$$ support coated with styrene-divinylbenzene polymer and an extractant on its surface, was evaluated as the most promising process. JAEA has been developing extraction chromatography for An(III) recovery from HLLW aiming at an engineering scale application. The R&D work is devoted to two axes; process and system development. Process development includes choosing the best extracant and making a flowsheet correspond to the extractant in the view of performance, safety and durability. Engineering scale system should be established so as to be safe, easy in operation and economic. For the purpose, system experiments for fluidics, safety and durability using engineering scale column as well as studies on remote control/maintenance were planned. In order to obtain the best flowsheet, we have started to assess the characteristics of adsorbents with some extractants by laboratory scale experiments; adsorption/elution properties for some fission products and actinides, and safety on acid, $$gamma$$-radiation and heat resistance. CMPO is superior in radiation damage to adsorption capacity. CMPO and HDEHP can be used up to 200 $$^{circ}$$C regardless of nitric acid media.

論文

Extraction and flow sheet studies for U and Pu separation by N,N-di(2-ethyl)hexylbutanamide

伴 康俊; 萩谷 弘通; 佐藤 真人; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 4 Pages, 2008/05

N,N-ジアルキルアミド(モノアミド)化合物は4価及び6価のアクチノイドを抽出することから、TBPの代替抽出剤として提案されている。本研究では、フローシート研究としてN,N-ジ(2-エチル)ヘキシルブタンアミド(D2EHBA)のU(VI)及びPu(IV)に対する分離能力をシミュレーション計算にて評価し、硝酸濃度の調整によって99.9%のPuをUから分離するのに必要な条件を把握した。さらに、バッチ法によるマクロ濃度のU(VI)(0.63-1.22mol/dm$$^{3}$$(M))及びPu(IV)(6.3mM)の抽出試験を行い、n-ドデカンで1.5Mに希釈したD2EHBAが沈殿や第三相を生成することなくU(VI)を0.8Mの濃度まで抽出すること、及びPu(IV)の分配比がトレーサー濃度で得られた値よりも高くなる結果を得た。

報告書

再処理抽出分離工程シミュレーションコードPARCの開発

津幡 靖宏; 朝倉 俊英; 森田 泰治

JAEA-Data/Code 2008-010, 145 Pages, 2008/04

JAEA-Data-Code-2008-010.pdf:3.26MB

ピュレックス法による使用済燃料再処理プロセスのシミュレーションのための抽出分離計算コードPARCを整備した。PARCは、再処理施設内に設置される複数の連結されたパルスカラム及びミキサセトラを模擬することが可能で、各抽出器内のウラン,プルトニウム,ネプツニウム,核分裂生成物等の移行挙動を過渡計算及び定常計算によってシミュレーションすることができる。本報告では、PARCで採用されている物質移動,化学反応等の各計算モデルについてまとめるとともに、入出力ファイルの作成例,計算結果の例を示した。

論文

Study on valence of Pu, Np and Tc in nitric acid after electrolytic reduction

星 陽崇*; Wei, Y.-Z.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Journal of Alloys and Compounds, 444-445, p.663 - 667, 2007/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:60.92(Chemistry, Physical)

核燃料サイクル開発において、再処理プロセスの経済性の向上は最も重要な課題の一つである。とりわけ将来の高速炉燃料再処理システムの確立には、現行のピュレックスシステムに比べ機器設備が少なく、廃棄物の発生量が少ない新規再処理プロセスの開発が望まれる。著者らは、使用済FBR-MOX燃料を対象とした新規の湿式再処理プロセス「ERIXプロセス」を提案している。本プロセスでは、アクチノイド元素の原子価をフロー型電解槽を用いて調整し、陰イオン交換体カラムを用いて高度に分離回収する。本報告では、高濃度硝酸中で電解還元されたプルトニウム,ネプツニウム及びテクネチウムの原子価を評価した。紫外・可視吸収スペクトル測定の結果、プルトニウムは3価に、ネプツニウムは4価に還元されることが明らかになった。また、陰イオン交換体カラムを用いた分析の結果、テクネチウムは4価又は2価に還元されることがわかった。還元したプルトニウムの再酸化に対する共存元素の影響を調べた結果、長期的にはテクネチウムにより定量的に再酸化されること、及び短期的にはルテニウムの影響が大きいことが明らかになった。

論文

Chemical separation of actinides from high level radioactive liquid waste using diglycolamide (DGA) compounds

佐々木 祐二; 北辻 章浩; 須郷 由美; 朝倉 俊英; 木村 貴海

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.1117 - 1120, 2007/09

高レベル廃液(HLW)の処理に関して革新的な化学分離プロセスを当研究グループで開発中である。これには二つの主要な分離ステージが存在する。一つはTRU,ランタノイド(Ln)の共抽出ステージで、もう一つはTRUをLnから分離するものである。前者で用いるジグリコールアミド(DGA)化合物は幾つかの優れた特徴を持っているが、中でも硝酸溶液から高いアクチノイドの分配比を示す。DGA化合物はアミドの窒素原子に結合するアルキル基を代えることにより水溶性,疎水性などの物性を変化させることができる。テトラデシル(TDd)DGAは疎水性が高くNd抽出で第三相を生成しない、またテトラメチル(TM)DGAは水溶性であり、アクチノイドを一括逆抽出できる。これらDGAの特徴を把握し、有効に用いることで効率的な化学分離プロセスを検討した。

報告書

N,N-di-(2-ethyl)hexylbutanamideによるU-Pu抽出分離プロセスの検討; 簡易計算コードによるU及びPuの分離挙動解析

伴 康俊; 朝倉 俊英; 森田 泰治

JAEA-Research 2006-076, 22 Pages, 2006/11

JAEA-Research-2006-076.pdf:2.89MB

N,N-di-(2-ethyl)hexylbutanamide(D2EHBA)をUとPuの分離に適用した場合における、ミキサセトラ型抽出器でのU及びPuの抽出挙動を簡易計算コードにて解析した。解析はU及びPuの分配比の硝酸濃度依存性及び元素濃度依存性を考慮して行い、Puの還元剤を用いることなく硝酸濃度調節によるUとPuの分離を可能とするフローシートを得た。このフローシートに基づくと、Pu溶液におけるU/Pu比は1.06であり、ラフィネート及びPu溶液側へ移行するPuの割合は、それぞれ0.1%未満及び99.9%以上と計算された。

報告書

ガスクロマトグラフ質量分析装置を用いた劣化溶媒中のDBP分析手法

今泉 浩文; 伴 康俊; 朝倉 俊英; 森田 泰治

JAEA-Technology 2006-043, 45 Pages, 2006/09

JAEA-Technology-2006-043.pdf:14.96MB

PUREX法による使用済燃料の再処理において、溶解,分離・抽出後に発生した劣化溶媒中のリン酸ジブチル(DBP)・金属イオンを洗浄する手法として、無塩で焼却処分,電気分解が可能なシュウ酸ブチルアミンによる洗浄法の研究を実施してきた。これまで洗浄後の有機相・水相中のリン酸ジブチル(DBP)濃度を、イオンクロマトグラフィにより分析してきたが、DBP分析ピークが小さく、波形へのノイズの悪影響,分析精度・再現性の悪さから、分析作業の信頼性低下をきたしていた。この問題を解決するべく、ガスクロマトグラフ質量分析装置(GC-MS分析装置と称す)を用いた分析法を検討し、TMS誘導体化処理(シリル化)を施すことによって、高精度でDBPの分析を実施できることを確認した。また、GC-MS分析装置による分析検討の過程で、リン酸トリブチル(TBP)を含む実劣化溶媒中にDBPとともに生成するリン酸モノブチル(MBP)についても、分析中の同一時間軸上に分析に耐えうるピークとして検出されたことから、1サンプルでのTBP中のDBP, MBPの同時分析も可能である見通しを得た。

論文

Separation of minor actinides and lanthanides from nitric acid solution by R-BTP extraction resin

星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Recent Advances in Actinide Science, p.596 - 598, 2006/06

近年、硫黄や窒素といったソフトドナー配位子を有する抽出剤が、ランタニド(Ln)に比べ三価のマイナーアクチニド(MA=Am, Cm)に対して抽出選択性を示すことが見いだされた。Koralikらは新規の窒素ドナー配位子2,6-bis(5,6-dialkyl-1,2,4-triazinie-3-yl)-pyridine(R-BTP)がMA(III)に対して高い選択性を有することを報告している。しかしながら、R-BTPはプロトネーションにより酸性溶液中に溶解しやすいため、長鎖のアルキル基あるいは分岐分子鎖を導入することで酸性溶液中の安定性を改良した。本試験では新規のR-BTP含浸吸着剤を用いて、硝酸溶液中からのMA(III)とLn(III)の分離を検討した。分岐分子鎖を導入したR-BTP吸着剤は濃度4Mまでの硝酸溶液でAmに対して高い吸着性能を示し、分配係数は10$$^{4}$$を超えた。

論文

Separation of trivalent actinides from lanthanides by using R-BTP resins and stability of R-BTP resin

星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1274 - 1277, 2006/02

 被引用回数:32 パーセンタイル:14.55(Chemistry, Physical)

先進的湿式再処理プロセスの開発において、マイナーアクチニド(MA=Am, Cm)の分離は最も重要な課題の一つである。MAは長半減期の$$alpha$$放射性元素であるため、核分裂生成物と分離する必要がある。しかしながら、その化学的類似性からMAとランタニド(Ln)の分離は非常に困難である。近年、SやN等のソフトな配位子を含む抽出剤がMA(III)に対して選択性を有することが見いだされた。KoralikらはN-ドナー配位子を持つ2,6-bis(5,6-dialkyl-1,2,4-triazine-3-yl)-pyridine(R-BTP)がMA(III)に対し高い選択性があることを報告している。しかし、相互に分離するには多段の分離手法が必要である。抽出クロマトグラフィーは少量の物質を処理する手段としては最も有望な分離技術の一つである。新規に粒径50$$mu$$のポーラスシリカにスチレン-ジビニルベンゼンポリマー添着した担体にR-BTP抽出剤を含浸させて吸着剤を調製した。本吸着剤は吸脱着速度が速く、また、膨潤しにくいため抽出クロマトグラフィーへの利用に適している。Ln(III)とトレーサー量のAm(III)を含む模擬高レベル廃液の分離を検討した。R-BTP吸着剤を充填したカラムにより、Am(III)とLn(III)は相互に分離された。Amに対して極めて高い除染係数($$>$$10$$^{7}$$)が得られ、全元素が定量的に回収された。

論文

Electrochemical properties of uranium(VI) complexes with multidentate ligands in $$N,N$$-dimethylformamide

Kim, S.-Y.; 朝倉 俊英; 森田 泰治; 池田 泰久*

Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1291 - 1295, 2006/02

 被引用回数:8 パーセンタイル:44.45(Chemistry, Physical)

$$N,N$$-ジメチルホルムアミド溶媒中のUO$$_{2}$$($$beta$$-diketonato)$$_{2}$$DMF, UO$$_{2}$$(trop)$$_{2}$$DMF及びUO$$_{2}$$(sap)(DMF)$$_{2}$$, (DMF=$$N,N$$-dimethyl formamide, $$beta$$-diketonate=thenoyltrifluoroacetonate(ttfa), benzoyl trifluoroacetonate(btfa), and dibenzoylmethanate(dbm), trop=tropolonate, and sap=2-salicylidenaminophenolate)錯体について、サイクリックボルタンメトリー法を用いて電気化学的研究を行った。その結果、形式電位(E$$^{o}$$, ${it vs}$.フェロセン/フェロセニウム)はUO$$_{2}$$(ttfa)$$_{2}$$DMF錯体(-1.176V),UO$$_{2}$$(btfa)$$_{2}$$DMF錯体(-1.183V),UO$$_{2}$$(dbm)$$_{2}$$DMF錯体(-1.461V),UO$$_{2}$$(trop)$$_{2}$$DMF錯体(-1.456V)及びUO$$_{2}$$(sap)(DMF)$$_{2}$$錯体(-1.585V)であった。これらの錯体は準可逆的にU(V)に還元され、多座配位子を有する錯体ほど、形式電位はより負側にシフトすることがわかった。以上の結果から、単座配位子を持つウラニル錯体よりも多座配位子を持つウラニル錯体の方が、安定なU(V)錯体を生成することが確認された。

論文

Study on electrolytic reduction of pertechnetate in nitric acid solution for electrolytic extraction of rare metals for future reprocessing

朝倉 俊英; Kim, S.-Y.; 森田 泰治; 小澤 正基*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.267 - 269, 2005/12

将来の再処理のために、電解採取法、すなわち電解還元による硝酸水溶液からのTc析出について研究した。炭素電極を用い、電位-0.3V vs. SSE(標準Ag/AgCl電極)において30分定電位電解することにより、3Mの硝酸水溶液中のTc濃度が初期値の93%に低下した。これは7%の析出に相当する。Pd共存のもと$$pm$$0.0V vs. SSEで60分電解することで、濃度値の低下は15%析出に相当する値に達し、PdにTcの析出を促進する効果(プロモーター効果)があることが示唆された。しかし、さらに電解を続けると、Tc濃度が初期値まで増加したことから、競合する再溶解反応があることが示唆された。サイクリックボルタンメトリー測定からは、この再溶解反応がPdを中心とする析出物の特性にも影響し、Tc-Pd-Ru-Rh溶液からの析出物はPd-Ru-Rhからの析出物よりも容易に再溶解することがわかった。電解後のTc溶液のスペクトルには、還元されたTcと亜硝酸イオンとの錯体よると考えられる吸収ピークが482nmに認められ、錯体生成によりTcが再溶解反応の機構である可能性を示した。

論文

Technetium separation for future reprocessing

朝倉 俊英; 宝徳 忍; 伴 康俊; 松村 正和; 森田 泰治

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.271 - 274, 2005/12

PUREX技術に基づいたTcの抽出分離試験を、燃焼度44GWd/tの使用済ウラン燃料を用いて行った。試験結果を、シミュレーションコードESSCAR(Extraction System Simulation Code for Advanced Reprocessing)を用いて検討した。TBP抽出によって、Tcを溶解液からほぼ定量的に抽出し、高濃度硝酸スクラブによって抽出されたTcを定量的に回収できることを示した。さらに、Tcの抽出機構では、ZrとUとの共抽出効果が支配的な要因であることをESSCARコードによる計算結果から示した。

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