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論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc generator by (n,$$gamma$$) method

藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 木村 明博; 柴田 晃; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.

KURNS Progress Report 2018, P. 155, 2019/08

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを用いて$$^{99}$$Mo吸着および$$^{99m}$$Tc溶離特性を評価した。また、$$^{98}$$Mo濃縮率の異なる3種類のMoO$$_{3}$$ペレットを照射して、生成される$$^{99}$$Mo比放射能を比較した。その結果、$$^{99}$$Mo吸着量はV-B-300が最も優れているとともに、$$^{99m}$$Tc溶離率も約80%と比較的高く、得られる$$^{99m}$$Tc溶離量が最も多いことを明らかにした。$$^{98}$$Mo濃縮率比較では、58.82%の濃縮ペレットで予想放射能量に近かったのに対して、98.5%以上の濃縮ペレットでは予想よりも小さい比放射能が得られた。今後、より高精度な実験方法を検討する必要がある。

論文

地下施設で使用する吹付けコンクリートが地下水水質に与える影響; 地球化学計算コードによる評価方法の提案

岩月 輝希; 柴田 真仁*; 村上 裕晃; 渡辺 勇輔; 福田 健二

土木学会論文集,G(環境)(インターネット), 75(1), p.42 - 54, 2019/03

地下施設における吹付けコンクリート支保工が地下水水質に与える影響を明らかにするため、深度500mの花崗岩に掘削した坑道を閉鎖する実規模原位置試験を行った。閉鎖坑道内の水質観察、吹付けコンクリートの分析、それらに基づく水質再現解析の結果、Brucite, Ettringite, Ca(OH) $$_{2}$$, Gibbsite, K$$_{2}$$CO$$_{3}$$, Na$$_{2}$$CO$$_{3}$$・10H$$_{2}$$O, SiO$$_{2}$$ (a), Calciteの溶解・沈殿反応が水質に影響する主要反応であることが明らかになった。更に、坑道内に施工された吹付けコンクリートはCa(OH)$$_{2}$$に飽和した地下水(pH12.4)を約570m$$^{3}$$生成する反応量を持つと見積もることができた。これにより坑道閉鎖後の長期的な化学影響の予測解析の確度が向上すると考えられた。

論文

Neutron irradiation effect of high-density MoO$$_{3}$$ pellets for Mo-99 production

藤田 善貴; 西方 香緒里; 滑川 要二*; 木村 明博; 柴田 晃; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; Zhang, J.*

KURRI Progress Report 2017, P. 126, 2018/08

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、2種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを用いて$$^{99}$$Mo吸着および$$^{99m}$$Tc溶離特性を評価した。その結果、Mo吸着量は未照射のMoO$$_{3}$$ペレットを用いた試験での値と同等であるとともに、$$^{99m}$$Tc溶離率は既存の医療用アルミナよりも開発したアルミナの方が優れていることを明らかにした。一方で、$$^{99}$$Mo生成量は熱中性子のみから計算される値と大きく差があり、熱外中性子や高速中性子からの寄与も大きいことが示唆された。

報告書

原子炉材料の炉内における劣化現象に関する研究(学位論文)

柴田 晃

JAEA-Review 2017-035, 184 Pages, 2018/03

JAEA-Review-2017-035.pdf:21.07MB

原子炉の利用を考える上で原子炉の炉内の高温高圧の水環境や中性子を含む放射線の重照射などに由来する材料の劣化は避けて通れない問題である。現在の社会情勢下では建設したプラントを長期に使用する事となり、プラントを構成する材料の経年劣化という問題も生じてくる。また、近年では、核燃料のウラン濃縮度を高めて燃料取り出し時における燃焼度を高くする、高燃焼度化が進められており、運転サイクルの長期化が進み、原子炉材料に掛かる負担もより過酷なものとなっている。原子力発電を続けて行く上で重要な、材料の劣化現象及びその評価試験技術の高度化について研究を行った。燃料被覆材として用いられるジルカロイ-4とM5について高温高圧水ループを用いて模擬PWR環境下で腐食試験を行い、酸化皮膜の形成について電気化学インピーダンス観察により比較し、また、その酸化皮膜の機械的特性ついてナノインデンテーションとFEMを組み合わせた手法より比較を行った。また、原子炉構造材として広く使われているステンレス鋼に関し、ステンレス鋼製の炉内照射キャプセルの長期照射におけるIASCC感受性を含む材料健全性の評価を行った。

論文

Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at the Japan Proton Accelerator Research Complex, 2; Neutron scattering instruments

中島 健次; 川北 至信; 伊藤 晋一*; 阿部 淳*; 相澤 一也; 青木 裕之; 遠藤 仁*; 藤田 全基*; 舟越 賢一*; Gong, W.*; et al.

Quantum Beam Science (Internet), 1(3), p.9_1 - 9_59, 2017/12

J-PARC物質・生命科学実験施設の中性子実験装置についてのレビューである。物質・生命科学実験施設には23の中性子ビームポートがあり21台の装置が設置されている。それらは、J-PARCの高性能な中性子源と最新の技術を組み合わせた世界屈指の実験装置群である。このレビューでは、装置性能や典型的な成果等について概観する。

論文

Status of the JENDL project

岩本 修; 柴田 恵一; 岩本 信之; 国枝 賢; 湊 太志; 市原 晃; 中山 梓介

EPJ Web of Conferences (Internet), 146, p.02005_1 - 02005_6, 2017/09

 パーセンタイル:100

The latest version of the general purpose file JENDL-4.0 was released in 2010 with enhancing data of fission products and minor actinides. After that, the neutron energy range of JENDL-4.0 were extended up to 200 MeV adding proton induced reaction data. They were compiled as JENDL-4.0/HE and released in 2015. An activation cross section library for decommission of nuclear reactor, JENDL/AD-2016, is under development and will be released by 2017. It will contain neutron reaction data for approximately 300 nuclides in energy range of $$10^{-5}$$ eV to 20 MeV including isomer production cross sections. Evaluation of nuclear data for the next version of the general purpose file is also in progress. It is planned to be released by 2022. Several new evaluations mainly for fission products that had not been updated in JENDL-4.0 were already done. Data for light nuclei and structure material will be updated. Minor actinides data are still important to develop transmutation system of nuclear waste. They will be updated using new measurements especially done in J-PARC. Status of the JENDL project in developing the general and special purpose files will be presented.

論文

SUS316ステンレス鋼の照射材-未照射材溶接における健全性評価

柴田 晃; 中村 夏紀; 二川 正敏; 前川 克廣*

材料試験技術, 62(1), p.35 - 40, 2017/01

日本原子力研究開発機構は照射誘起応力腐食割れ(IASCC)研究の一環として、材料試験炉内におけるステンレス鋼のき裂進展試験の実施を計画している。当該試験ではIASCCのしきい値(6$$times$$10$$^{25}$$n/m$$^{2}$$ ($$>$$1MeV))以上に予備照射が行われたSUS316鋼と未照射のSUS316鋼の溶接が必要となる。照射材-未照射材の溶接健全性を確認するために、原子炉内で照射下材料から試験片を作り、照射材-未照射材の溶接試験を実施し、その健全性評価を行った。

論文

球状圧子を用いた微小硬さ試験による原子炉燃料被覆管ジルカロイ4とM5のPWR環境下酸化皮膜の機械的特性評価

柴田 晃; 涌井 隆; 中村 夏紀; 二川 正敏; 前川 克廣*; 那珂 通裕

材料試験技術, 62(1), p.41 - 47, 2017/01

現在広く使用されている核燃料被覆管材料ジルカロイ4は、より耐食性のあるM5等のZr-Nb合金への置き換えが進められている。しかしながらZr-Nb合金のジルカロイ4に対する相対的に良好な耐食性の根源は未だ明らかになっていない。Zr-Nb合金の良好な耐食性の根源を明らかにするため、M5とジルカロイ4の酸化皮膜の評価を行った。球状圧子を用いた微小硬さ試験を行い、荷重-深さ曲線に対し有限要素解析を援用しカルマンフィルタを用いた逆解析から材料定数を同定する手法よりM5とジルカロイ4の酸化皮膜の力学的特性を求め、他の手法による観察結果と比較した。その結果、M5の酸化皮膜はジルカロイ4の酸化皮膜に比較すると延性的であることが判明した。

論文

Damage on the JMTR hot laboratory by the 2011 Great East Japan Earthquake

柴田 晃; 中村 夏紀; 那珂 通裕

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 11 Pages, 2017/00

2011年3月11日に発生したマグニチュード9.0の地震は東北地方太平洋沖地震として知られている。JMTRホットラボはこの地震により様々な損害を被った。本発表では、JMTRがこの地震から被った様々なダメージについて報告する。JMTRホットラボは鉄セル,鉛セル,コンクリートセルの三種類のセルが存在する。コンクリートセルにおいては、ホットセルの背面遮へい扉の電子錠が地震により破損した。また、ホットラボ建家の様々な場所でコンクリートにき裂が生じた。本発表ではこれらホットラボの被った損害について報告する。

論文

Management of JMTR hot laboratory without operation of system of air supply and exhaust

中村 夏紀; 柴田 晃; 那珂 通裕

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 4 Pages, 2017/00

JMTRホットラボは排気筒取替工事のため現在給排気設備を停止している。給排気設備停止下におけるホットラボを適切に管理するため、ホットラボでは様々な維持管理を行っている。本発表では、その1つとして施設の目張りとその有効性を確認する表面密度測定について報告する。ホットラボでは放射性物質が漏洩する可能性のある箇所をテープで目張りし、その有効性を確認するため目張り付近の表面密度測定を行い、漏洩がないことを確認している。これらの維持管理は排気筒取替工事が完了するまで行われる。

論文

Corrosion properties of Zircaloy-4 and M5 under simulated PWR water conditions

柴田 晃; 加藤 佳明; 田口 剛俊; 二川 正敏; 前川 克廣*

Nuclear Technology, 196(1), p.89 - 99, 2016/10

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

ジルコニウム合金は中性子吸収断面積が小さく耐食性がよいことから、原子炉燃料被覆管の材料として広く用いられている。加圧水型原子炉(PWR)において原子炉燃料被覆材として、スズ、鉄、クロムを含むジルコニウム合金であるジルカロイ-4が使用されてきたがベルギー等ヨーロッパの原子炉では長寿命化が期待できるZr-Nb系合金M5等のNb添加新合金への移行が段階的に進められている。本研究はPWR条件下におけるジルカロイ-4とM5腐食特性の差異を明らかにするためPWR環境を模擬した水化学条件下で水素濃度をパラメータとする腐食試験を行った。これらの条件下においてジルカロイ-4とM5の酸化皮膜観察、重量増加測定および電気化学インピーダンス測定試験を行い、その腐食特性を比較した。これらの結果からPWR環境において、M5はジルカロイ-4に比べて水素濃度による酸化皮膜成長の影響が少なく安定した皮膜を有することから炉内の局所的な水素濃度の不均一に対して影響されにくくPWRの燃料被覆材としての適性が優れていることを示した。また、電気化学インピーダンス法によりよりジルカロイ-4とM5の酸化反応に構造的な有意差が存在することを示した。

論文

Neutron irradiation effect of high-density MoO$$_{3}$$ pellets for Mo-99 production, 3

石田 卓也; 鈴木 善貴; 西方 香緒里; 米川 実; 加藤 佳明; 柴田 晃; 木村 明博; 松井 義典; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; et al.

KURRI Progress Report 2015, P. 64, 2016/08

医療診断用アイソトープである$$^{99m}$$Tcの親核種である(n,$$gamma$$)法を用いた$$^{99}$$Moの製造を計画している。2014年にKURで照射した高密度MoO$$_{3}$$ペレットをJMTRホットラボに持ち込み、$$^{99}$$Moから核変換により生成した$$^{99m}$$Tcを溶媒抽出法により抽出した。本研究では、得られた$$^{99m}$$Tcの回収率評価及び品質検査を行い、溶媒抽出法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造工程を実証するとともに、得られた$$^{99m}$$Tc溶液の品質が基準値を満足するものであることを明らかにした。

論文

材料試験炉ホットラボ排気筒におけるアンカーボルト減肉及びフランジプレートとアンカーボルトナット間の隙間に関する原因調査

柴田 晃; 北岸 茂; 渡士 克己; 松井 義典; 近江 正男; 相沢 静男; 那珂 通裕

日本保全学会第13回学術講演会要旨集, p.290 - 297, 2016/07

材料試験炉ホットラボの排気筒は、気体廃棄設備の一部として1970年に設置された高さ40mの自立式排気筒である。2015年、ホットラボの建家屋根の補修中に排気筒基礎部アンカーボルトの1本に減肉が確認されたため、排気筒の状況調査を実施した。また、当該調査中に、フランジプレートとアンカーボルトナット間に隙間が確認された。これを受け、安全確保のため排気筒円筒鋼板部(33m)を撤去したところ、最終的にアンカーボルト全数に減肉が確認された。原子力機構は再発防止を図るため、当該事象の原因調査を実施し、その結果、アンカーボルトの減肉は長期間に渡る水の浸入により生じ、また、フランジプレートとアンカーボルトナット間の隙間は、アンカーボルトの減肉した部位に2011年の東北地方太平洋沖地震を主要因として伸びが生じたことにより発生した事を明らかにした。

報告書

$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc溶液の品質検査用分析装置の性能試験,1

鈴木 祐未*; 中野 寛子; 鈴木 善貴; 石田 卓也; 柴田 晃; 加藤 佳明; 川又 一夫; 土谷 邦彦

JAEA-Technology 2015-031, 58 Pages, 2015/11

JAEA-Technology-2015-031.pdf:14.57MB

テクネチウム99m($$^{99m}$$Tc)は、核医学分野で一般的に使用される放射性同位元素である。日本原子力研究開発機構では、材料試験炉(Japan Material Testing Reactor: JMTR)を用いた放射化法((n,$$gamma$$)法)によるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)製造に関する開発研究が行われている。一方、2013年10月に「核医学検査薬(テクネチウム製剤)の国産化」として新規プロジェクトがつくば国際戦略総合特区に採択され、JMTRを用いた$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc国産化のための実証試験が計画されている。このため、本プロジェクトの一環として、2014年に新しい設備や分析装置をJMTRホットラボ施設内に整備した。本プロジェクトにおける分析装置整備の一環として、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc溶液及びその溶液から抽出される$$^{99m}$$Tc溶液等の品質検査のために$$gamma$$-TLCアナライザー及びHPLC用放射線検出器が導入された。これらの分析装置は、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの代替核種として$$^{137}$$Cs, $$^{152}$$Euを用いて検出感度, 分解能, 直線性, エネルギー範囲の選択性などの性能確認試験を行った。この結果、これらの分析装置を用いることにより、溶液の品質検査の見通しを得た。本報告書は、それらの性能確認試験結果をまとめたものである。

報告書

中性子放射化法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造に関する試験体系の確立

石田 卓也; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 木村 明博; 西方 香緒里; 柴田 晃; 棚瀬 正和*; 小林 正明*; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.

JAEA-Technology 2015-030, 42 Pages, 2015/11

JAEA-Technology-2015-030.pdf:4.82MB

照射試験炉センターでは、材料試験炉(JMTR)を用いた中性子放射化法((n,$$gamma$$)法)によるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)製造に関する技術開発を行っている。(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Moは、核分裂法((n,f)法)と比べると比放射能が低く、得られるテクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)溶液の放射能濃度も低くなる。この課題を解決するため、(n,$$gamma$$)法で製造した$$^{99}$$Moから$$^{99m}$$Tcを回収する手法として、メチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法に着目し、開発した$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc分離・抽出・濃縮試験装置による性能試験を行っている。本報告書は、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造の試験体系の確立に貢献するため、高い$$^{99m}$$Tc回収率を得ることができるよう装置の改良を行い、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射した高密度三酸化モリブデン(MoO$$_{3}$$)ペレットを用いて、MoO$$_{3}$$ペレット溶解及び$$^{99m}$$Tcの抽出を行い、得られた$$^{99m}$$Tc溶液の品質試験を行った結果をまとめたものである。

論文

Development of in-reactor observation system using Cherenkov light(VI)

武内 伴照; 山本 圭一; 大塚 紀彰; 柴田 裕司; 柴田 晃; 竹本 紀之; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 宇根崎 博信*; 藤原 靖幸*; et al.

KURRI Progress Report 2014, P. 108, 2015/07

チェレンコフ光を用いたリアルタイム原子炉内情報計測技術を確立するために、京都大学研究用原子炉(KUR)にて、原子炉出力変更時及び定常運転時におけるチェレンコフ光のCCDカメラによる観察を行い、ある特定の燃料要素について映像の輝度値と出力の関係性を調べた。その結果、画像解析で得られた輝度と原子炉出力との間に相関関係があることを見出し、炉内計測への見通しを得た。一方、出力分布の不均一性及び制御棒のガイドチューブ等の陰影がチェレンコフ光の輝度に有意な影響を与えることも示唆され、今後の課題を明らかにした。

論文

Current post irradiation examination techniques at the JMTR Hot laboratory

柴田 晃; 加藤 佳明; 大石 誠; 田口 剛俊; 伊藤 正泰; 米川 実; 川又 一夫

KAERI/GP-418/2015, p.151 - 165, 2015/05

JMTRは2006年に改修のため運転を停止し、その再稼働に向けた整備を2007年から行っている。再稼働後、JMTRホットラボでは様々な照射後試験を実施することが期待されている。本発表では、新しい試験装置の導入と、JMTRホットラボにおける照射後試験の現状について紹介する。(1)球状圧子を用いた超微小硬さ試験。有限要素法を援用した逆解析にて球状圧子を用いた荷重-深さ曲線から材料定数を同定することが可能である。ジルコニウム合金の酸化皮膜や照射済ステンレス鋼についてこの解析を行う予定である。(2)透過型電子顕微鏡(TEM)の整備。透過型電子顕微鏡は光学顕微鏡や通常のSEMに比べて非常に高い解像度の画像を見ることが可能である。JMTRホットラボでは、TEM装置(JEOL JEM-2800)を整備した。同顕微鏡の最大倍率150,000,000倍であり、また、この装置はパソコンとネットを使用し遠隔にて操作することが可能である。これにより、研究者は簡易に、被ばく量を低減してTEMを使用することが可能である。

論文

Development of in-reactor observation system using Cherenkov light, 5

大塚 紀彰; 武内 伴照; 山本 圭一; 柴田 晃; 木村 伸明; 竹本 紀之; 谷本 政隆; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 宇根崎 博信*; et al.

KURRI Progress Report 2013, P. 215, 2014/10

チェレンコフ光を用いたリアルタイム原子炉内情報計測技術を確立するために、京都大学研究用原子炉(KUR)にて、原子炉出力変更時及び定常運転時におけるチェレンコフ光のCCDカメラによる観察を行い、映像の輝度値と炉出力の関係性を調べた。その結果、炉出力が2-3MW以上になるとG及びB輝度信号は最大値である255に達して飽和するピクセルが存在することによってハレーションが生じることが分かった。そこで、KUR最大出力の5MWでも飽和しないR輝度信号を用いて、適切な比例係数を掛けてG及びB輝度信号値を求める補正を行ったところ、全輝度値は炉出力と比例することがわかった。これらの結果、チェレンコフ光を利用して炉出力を見積もる手法の見通しを得た。

論文

Zirconia membrane ECP electrode for water chemistry experiments in the JMTR

塙 悟史; 端 邦樹; 柴田 晃; 知見 康弘; 笠原 茂樹; 筒井 伸行*; 岩瀬 彰宏*; 西山 裕孝

Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10

腐食電位(ECP)センサーは照射下における材料の腐食環境を測定できる唯一の計測器である。高い耐久性を有するECPセンサーをJMTRで実施する水化学実験で使用するために、ジルコニア隔膜型ECPセンサーを開発した。ジルコニア及び金属筐体の材料選定とそれらの最適な組み合わせを検討し、ジルコニアにはイットリア安定化ジルコニアを、金属筐体には42合金を採用した。また、ジルコニア/金属の接合部への欠陥の発生を防止するために金属筐体の構造最適化を図った。ECPセンサーの性能はオートクレーブで評価し、理論的に求まる電位に準ずる電極電位を示すとともに電極電位は水質環境の変化に対しても安定であることを確認した。また、ECPセンサーへの照射影響としてジルコニアへの照射誘起伝導の影響を評価し、ジルコニアに照射誘起伝導は生じるもののECPセンサー機能には影響を及ぼさないことを示した。

論文

Development of a self-powered $$gamma$$ detector

武内 伴照; 大塚 紀彰; 柴田 晃; 土谷 邦彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.939 - 943, 2014/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:85.45(Nuclear Science & Technology)

本研究は、福島廃炉作業の障害のひとつとなっている格納容器内の状況把握を目指したアプローチとして、配管等を通じて格納容器内に挿入可能と考えられる直径数ミリ程度の自己出力型$$gamma$$線検出器(SPGD)の開発を行った。$$gamma$$線検出部の長さおよび太さを変えた数種類のSPGDに対してコバルト線源を用いた$$gamma$$線照射試験を実施し、低線量率から高線量率にわたる出力挙動を調べたところ、およそ10Gy/hから5000Gy/hまで線量率と出力電流が線形の関係にあった。この結果、開発したSPGDの検出下限は、数10Gy/h程度とされる福島原子力発電所格納容器内壁面近傍の線量率を十分下回っていることが分かるとともに、さらに高い線量が予想される炉心近傍に至る個所における線量評価も可能である見通しを得た。

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