Development of science-based fuel technologies for Japan's Sodium-Cooled Fast Reactors

加藤 正人; 廣岡 瞬; 生澤 佳久; 武内 健太郎; 赤司 雅俊; 前田 宏治; 渡部 雅; 米野 憲; 森本 恭一

Proceedings of 19th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC 2014) (USB Flash Drive), 12 Pages, 2014/08

ウラン-プルトニウム混合酸化物(MOX)はナトリウム冷却高速炉の燃料として開発が進められている。MOXペレットの焼結挙動や照射挙動を解析するために、サイエンスベース燃料技術の開発を進めてきた。この技術は、適切な燃料製造条件や照射挙動解析結果について、機構論的なモデルを用いて計算し、供給することができる。

Measurement of oxygen potential of (UPu)O at 1773 and 1873 K, and its analysis based on point defect chemistry

加藤 正人; 中道 晋哉; 武内 健太郎; 砂押 剛雄*

CALPHAD; Computer Coupling of Phase Diagrams and Thermochemistry, 35(4), p.623 - 626, 2011/12

https://doi.org/10.1016/j.calphad.2011.02.007

ウラン・プルトニウム混合酸化物は、高速炉の燃料として用いられる。MOXは、蛍石構造を持つ酸素不定比性化合物であり、ハイパー,ハイポストイキオメトリの両方の組成で安定な酸化物である。MOXの酸素量は、基礎特性に大きく影響するため、酸素量と酸素ポテンシャルの関係を評価することは大変重要である。本研究では、(UPu)Oの酸素ポテンシャル測定を1773K及び1873Kで行った。測定は熱重量計を用いて気相平衡法で行った。酸素ポテンシャルを温度,O/Mの関数として決定し、点欠陥モデル用いて定比組成の酸素ポテンシャルを1773K及び1873Kにおいて、それぞれ-311kJ/mol及び-299kJ/molと得た。

Development of oxygen-to-metal ratio of MOX pellet adjustment technology for the simplified MOX pellet fabrication method in the FaCT project

高野 龍雄; 須藤 勝夫; 武内 健太郎; 木原 義之; 加藤 正人

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 7 Pages, 2011/12

高速増殖炉サイクルの経済性を向上させるための重要な要求事項の一つに、MOX燃料の高燃焼度化が挙げられている。MOX燃料の高燃焼度化は燃料-被覆管の化学的相互作用(PCCI)を増大させるため、高燃焼度化を達成するにはPCCIの要因となる燃料ピン内の余剰酸素を抑制する必要がある。燃料ピン内の余剰酸素を抑制する方法として、MOXペレットの初期O/M比を下げる方法があり、O/M比1.97以下のMOXペレットの製造技術開発を進めている。MOXペレットのO/M比の調整技術は、FaCTプロジェクトにおいて実施している簡素化ペレット法の技術開発において、枢要技術の1つである。これまでのMOXペレットのO/M比の調整技術開発において、酸素ポテンシャル及び酸素相互拡散係数のデータを用いて理論的に熱処理中のO/M比の変化を推定する手法を開発した。これにより、目標とするO/M比のMOXペレットを得るための理論的な熱処理条件を設定することが可能となり、実験室規模(数百g)のMOXペレットO/M比調整試験を実施した結果、本手法による熱処理後のO/M比の推定値とほぼ一致することを確認している。ここでは、実験室規模の次のステップとして、小規模(数kg)で目標とするO/M比のMOXペレットを得ることを目的に実施した技術開発の結果について報告する。

Influence of O/M ratio on sintering behavior of (U,Pu)O$2±x$

武内 健太郎; 加藤 正人; 砂押 剛雄*

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.156 - 160, 2011/07

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2011.02.050

熱天秤及び熱膨張計を用いて焼結中のMOXペレットのO/M比及び収縮率を測定し、MOXペレットの焼結挙動を評価した。試料にはPu富化度を20wt%に調整したMH-MOX粉末をダイ潤滑法で成型した試料を用い、雰囲気中の水素水分比をパラメータとして等速度昇温試験及び等温保持試験を行った。等速度昇温試験では、水素水分比の減少に伴って収縮速度及びO/M比が増加した。等温保持試験では、O/M比1.98から2.0005の範囲で試験を実施した。得られた結果は式(1)を用いて解析し、焼結メカニズムに関連する定数nを評価した。y=(/)=() , (1)解析結果から、MOXペレットの焼結はO/M及び温度によってそのメカニズムが変化することを確認した。

低密度MOX燃料製造におけるポアフォーマ特性試験

水野 峰雄; 芳賀 哲也; 須藤 勝夫; 武内 健太郎; 沖田 高敏; 木原 義之

JAEA-Technology 2011-009, 100 Pages, 2011/06

JAEA-Technology-2011-009.pdf:32.59MB

高速増殖原型炉もんじゅ用燃料ペレットは85%TDと低焼結体密度仕様であるため、製造には密度を降下させるためのポアフォーマ(以下、PFと略す)として、アビセルが使用されてきた。しかし、近年、アビセルの製造が中止されたため、代替材としてのPF候補材の特性を比較評価するための試験を実施した。下記に示した本試験の結果に基づき、セルフィアをアビセルの代替材に推奨した。(1)セルフィアを添加したペレットの焼結体密度のPF添加による密度降下率は、アビセルを添加したペレットとほぼ同一で、密度のばらつきはPF候補材の中で最も小さい。(2)ペレット外観観察における欠陥発生率は、PF候補材の中で最も低い。(3)セルフィアを添加したペレットのO/Mは、アビセル添加ペレットのO/Mと同等である。(4)ペレット縦断面金相観察におけるマイクロクラック発生の程度は、セルフィアがPF候補材の中で最も小さく、アビセル添加ペレットと同等である。(5)セルフィアを添加したペレットの焼しまり量はアビセル添加ペレットと同等である。上記のとおり、アビセルの代替材として推奨したセルフィアは、アビセル使用終了後のもんじゅ燃料製造に使用される予定である。

Feasibilyty study on a simplified MOX pellet fabrication process, the short process, for fast breeder reactor fuel

朝倉 浩一; 武内 健太郎; 牧野 崇義; 加藤 良幸

Nuclear Technology, 167(3), p.348 - 361, 2009/09

https://doi.org/10.13182/NT09-A9075

簡素化MOXペレット製造法,ショートプロセスの技術的な成立性について研究を行った。プルトニウム含有率を30%に調整した約300gのMH-MOX粉末は、転動造粒装置により後続のペレット成型及び焼結プロセスで処理可能な形態に成功裏に処理できた。転動造粒された30%PuO-MOX粉末は、ダイ潤滑成型法により中空ペレットへ直接かつスムーズに成型可能であった。ダイ潤滑成型法を用いて調整したペレットは、従来法である粉末潤滑法により調整したペレットよりも高い引張強度を示した。このプロセスでは、グリーンペレット中の添加剤の量を約0.06wt%に制御可能であり、グリーンペレットの脱脂と焼結を同一の炉で処理可能である。転動造粒された30%PuO-MOX粉末の平均粒径を制御することにより、1700C 2時間の焼結後に95%以上の理論密度を有するペレットを得ることができた。以上より、MOX中空ペレットを製造するにあたり、ショートプロセスは技術的に成立すると結論付けられる。

Effective thermal conductivity of MOX raw powder

武内 健太郎; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 青野 茂典; 鹿志村 元明

Journal of Nuclear Materials, 385(1), p.103 - 107, 2009/03

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2008.09.033

高速増殖炉用MOX燃料ペレットの製造において原料粉末として用いられるMH-MOX粉末中の径方向温度分布を測定し、粉末と雰囲気ガスの熱伝導率をあわせた実効熱伝導率を評価した。得られた実効熱伝導率は非常に小さな値を示し、粉末のO/M,嵩密度,雰囲気ガスの種類によって大きく変化することがわかった。得られた結果はHamiltonとCrosserのモデルによって解析し、粉末特性(O/M,嵩密度,比表面積,平均粒径),雰囲気ガスの熱伝導率及び温度をパラメータとした新たなモデルを作成した。作成した実効熱伝導率のモデルにより、試験結果を12%のばらつきであらわすことができる。

Effect of ball milling condition on powder properties and pellet characteristics for fast reactor MOX fuel fabrication

武内 健太郎; 沖田 高敏; 青野 茂典

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 4 Pages, 2005/10

FBR用MOXペレット製造において、混合粉末の比表面積や均一性といった粉末特性は、粉砕混合条件によって変化する。これらの粉末特性は、焼結密度やPu/U均一性等のペレット品質に大きな影響を与える。本試験では、混合粉末の特性、粉砕混合条件及びペレット品質の関係について評価した。

Am含有MOX燃料高線出力試験(B14照射試験),2; ペレット製造及び燃料要素加工

武内 健太郎; 沖田 高敏; 関 正之; 高野 龍雄; 加藤 明文*; 鹿志村 元明

no journal, , 

高速炉サイクルの研究開発ではAm等のマイナーアクチナイド(MA)を数%含有するMOX燃料についての検討が進められている。そこで、MAを含有した高速炉用MOX燃料の熱的性能を確認するため、高速実験炉「常陽」においてAm含有MOX燃料の高線出力での照射試験を実施した。本報告では、照射試験に供した「もんじゅ」仕様を模擬した低密度のMOXペレットの製造及び燃料要素の加工に関して報告する。燃料ペレット製造では、Am含有率の高いPuO粉末及び濃縮UO粉末を原料粉末とし、均一化混合,ポアフォーマ(密度降下剤)及びバインダの添加混合,造粒,ルブリカントの添加混合,成型,予備焼結及び焼結を行い、燃料ペレットを得た。試験パラメータである燃料ペレットのO/M比及びペレット/被覆管ギャップ幅は、雰囲気制御下での熱処理及び外周研削により、それぞれの試験パラメータの目標値となるように調整した。燃料要素加工では、燃料ペレット及び各部材をSUS316相当ステンレス鋼製被覆管に充填し、タグガス雰囲気を模擬するためにKrを9%混合したHeガス雰囲気中(1気圧)で端栓を溶接して燃料要素を得た。

MOXペレットの焼結挙動に及ぼす焼結雰囲気中の水素/水分比の影響

武内 健太郎; 加藤 正人; 砂押 剛雄*

no journal, , 

核燃料に用いられる酸化物ペレットの焼結特性はO/M比によって大きく変化するため、焼結中のO/M比と焼結挙動の関係を把握することが重要である。焼結雰囲気に用いられる水素ガスには微量の水分が不純物として含まれるため、H+1/2O=HOの平衡反応によって決まる雰囲気中の酸素分圧及び温度に依存してペレットのO/M比が焼結中に刻々と変化する。しかし、高速炉燃料に用いられるMOXペレットについて、水素/水分(P/P)比の調整により雰囲気中の酸素分圧を精度良くコントロールした環境下でのO/M比と焼結挙動の関係についての報告はなされていない。本試験では、雰囲気中のP/P比をパラメータとして焼結中のMOXペレットの重量変化と収縮量を測定し、MOXのO/M比と焼結挙動の関係を評価した。P/P比の減少に伴ってMOXのO/M比が高くなるとともに試料の収縮速度のピークが低温側にシフトする傾向が確認された。また、SEM観察結果より、P/P比の低下に伴って結晶粒径が増加しており、ペレットの微細組織も雰囲気中のP/P比に影響を受けることを確認した。