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論文

Short- and middle-ranges order structures of KNbO$$_3$$ nanocrystals

米田 安宏; 國定 諒一*; 近田 司*; 上野 慎太郎*; 藤井 一郎*; 永田 肇*; 尾原 幸治*; 和田 智志*

Japanese Journal of Applied Physics, 58(SL), p.SLLA03_1 - SLLA03_7, 2019/11

We studied KNbO$$_3$$ nanocrystals grown by a solvothermal method. Average and local structures were refined by combining Rietveld and PDF analysis. We found that a rhombohedrally distorted NbO$$_6$$ octahedron was maintained in short-range order region, even in the nanocrystals with a cubic average structure. The cubic structure of KNbO$$_3$$ nanocrystals were observed as a disordered phase of the rhombohedral structure. The disordered feature can be understood that the structural transformation owing to the particle-size effect is analogous to the temperature-driven phase transition.

論文

Local structure and phase transitions of KNbO$$_3$$

米田 安宏; 尾原 幸治*; 永田 肇*

Japanese Journal of Applied Physics, 57(11S), p.11UB07_1 - 11UB07_6, 2018/11

 パーセンタイル:100(Physics, Applied)

非鉛圧電体材料の母相として期待されているニオブ酸カリウムの局所構造解析をX線二体相関分布関数法を用いて行った。広い温度領域で局所構造解析フィッティングを行った結果、ユニットセル以下の短距離構造は菱面体晶構造だけが、唯一実験的に得られたデータを再現できるモデルであることがわかった。この菱面体歪みは4つの相をまたいで維持されていることがわかった。

論文

Local structure analysis of KNbO$$_3$$ nanocubes by solvothermal synthesis

米田 安宏; 小原 真司*; 中島 光一*; 永田 肇*; 和田 智志*

Japanese Journal of Applied Physics, 54(10S), p.10NC01_1 - 10NC01_6, 2015/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:74.64(Physics, Applied)

高エネルギーX線回折実験で得られたデータを元に、2体相関分布関数法を用いてソルボサーマル法で合成されたニオブ酸カリウム(KNbO$$_3$$)ナノパウダーの局所構造解析を行った。ナノ粒子の局所構造は原子揺らぎのために平均構造とは一致していないことがわかった。平均構造は正方晶系でありながら、局所構造は菱面体晶構造を有し、ニオブ原子がNbO$$_6$$八面体ユニットの中心位置からずれており、この原子変位はアニールによる粒成長後も保持されていた。

論文

Local structure analysis of Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$

米田 安宏; 永田 肇*; 竹中 正*

Journal of the Korean Physical Society, 66(9), p.1339 - 1343, 2015/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.9(Physics, Multidisciplinary)

Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$ (BNT)は非鉛圧電体として極めて有望視されている強誘電体材料である。BNTは、室温で菱面体$$R3c$$の対称性を有するとされている。最近になって、BNTの平均構造は単斜晶$$Cc$$であるという報告があった。そこで、2体相関分布関数法(PDF)を使ってBNTの局所構造解析を行った。BNTの基底状態は、ペロブスカイト構造においてビスマス原子とナトリウム原子が${it A}$-サイトを交互に占めた菱面体構造であると示すことができた。

論文

Local structure analysis of Nb-related perovskite materials

米田 安宏; 小原 真司*; 永田 肇*; Fu, D.*; 竹中 正*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 39(4), p.455 - 458, 2014/12

Nb系ペロブスカイト酸化物は豊田中央研究所で開発されたLF4に代表されるように非常に大きな自発分極を有する強誘電体材料の有力なエンドメンバーである。しかしながら、LF4のような特性を示す材料の発見がごく最近であるため、その特性発現機構は未だ明らかにはされていない。また、Nb系ペロブスカイト酸化物はAサイトにアルカリ金属を有するために合成が困難で、良質のサンプルを得ることが困難であった。近年、合成法の改善により各種のNb系ペロブスカイト酸化物の高品位サンプルが入手できるようになった。そこで、これらのNb系ペロブスカイト酸化物の中から、NaNbO$$_3$$, KNbO$$_3$$、およびAgNbO$$_3$$の3種類のNb系ペロブスカイト化合物を選択し、2体相関分布関数法(pair-distribution function: PDF)を用いた局所構造解析を行うこととした。これらの局所構造は、平均構造で概ね再現できる。しかし、Nbが占める${it B}$サイト周辺の相関が非常に強固であり、${it A}$サイトを占めるアルカリ金属のイオンサイズに応じて相関長が変化することがわかった。

論文

Local structure of Li-substituted (Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$)TiO$$_3$$

米田 安宏; 晝間 裕二*; 永田 肇*; 竹中 正*

Japanese Journal of Applied Physics, 49(9), p.09ME09_1 - 09ME09_4, 2010/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:81.06(Physics, Applied)

(Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$)TiO$$_3$$(BNT)はrhombohedral-tetragonal相転移温度以下において脱分極温度(T$$_d$$=200$$^{circ}$$C)が存在する。脱分極がtetragonal相において起こるため、平均構造はtetragonal構造のままである。一方、局所構造も脱分極温度においてはほとんど変化していないことから、ドメイン構造の変化だけが起こっていると考えられる。脱分極温度の低さが応用上のネックにもなりうるため、T$$_d$$を上昇させる試みがなされている。しかし、実際にはT$$_d$$を上昇させることは非常に困難である。数少ない成功例の一つがAサイトのLi置換である。BNTのLi置換効果のミクロスコピックな機構を明らかにするためにLi置換BNTの構造解析を行った。BNTをLiで置換することによってAサイトイオン周辺の局所構造が変化することがわかった。Li置換によってAサイトのランダムネスが消失し、オーダーした構造が出現する。このオーダーした構造によってrhombohedral構造が安定化し脱分極温度を押し上げる要因になったと考えられる。

口頭

Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$のLiドープ効果

米田 安宏; 晝間 裕二*; 永田 肇*; 竹中 正*

no journal, , 

Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$は圧電振動子としてPbTiO$$_3$$の代替材料として注目されている。圧電振動子としての利用上の問題点は脱分極温度(T$$_d$$)が低いことで、T$$_d$$を上げるために多くの試みがなされてきた。Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$への添加剤として唯一脱分極温度を上げることができたのがリチウムである。脱分極温度上昇の起源を突き止めるため、LiをドープしたBi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$の構造解析を行った。その結果、LiをドープしているにもかかわらずBi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$の構造からランダムネスが減少しており、オーダー構造が支配的となっていることがわかった。

口頭

Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$の局所構造解析

米田 安宏; 永本 健留*; 永田 肇*; 小舟 正文*

no journal, , 

Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$は非鉛圧電体材料として期待されているペロブスカイト型の強誘電体である。室温における構造は、菱面体晶構造であるとされてきたが、最近になって、焼結温度を高くすると、単斜晶構造になることがわかった。我々は、Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3$$結晶を作製し、2体相関分布関数法(atomic pair-distribution function, PDF)を用いた局所構造解析と、リートベルト解析を用いた平均構造解析を行った。リートベルト解析では確かに単斜晶モデルでフィットできたが、局所構造は単斜晶モデルでは再現できず、なおも菱面体晶構造を維持している結果が得られた。

口頭

高エネルギーX線回折を用いたKNbO$$_3$$の局所構造解析

米田 安宏; 尾原 幸治*; 永田 肇*

no journal, , 

非鉛圧電体材料のエンドメンバーとして有力なニオブ酸カリウム(KNbO$$_3$$)の局所構造解析を高エネルギー放射光X線を用いて行った。ペロブスカイト酸化物強誘電体では、従来変位型相転移と考えられていたBaTiO$$_3$$, PbTiO$$_3$$, NaNbO$$_3$$などにおいて、秩序-無秩序型のコンポーネントが見出されている。そこで、KNbO$$_3$$においても局所構造解析を広範囲な温度領域で行うことによって、秩序-無秩序型のコンポーネントを見出すことを試みた。KNbO$$_3$$の最低温相は菱面体晶構造であるが、この菱面体歪は3度の相転移を経た立方晶相においても存在することがわかった。

口頭

KNbO$$_3$$の局所構造と相転移

米田 安宏; 尾原 幸治*; 永田 肇*

no journal, , 

非鉛強誘電体材料のエンドメンバーとして有力視されているニオブ酸カリウムの構造解析を行った。高エネルギーX線を用いて幅広い温度領域で得られた粉末X線回折パターンをリートベルト解析と2体相関分布関数法によって、平均構造と局所構造を求めた。その結果、最低温相の菱面体晶構造では平均構造と局所構造がほぼ一致していたが、斜方晶、正方晶、立方晶の各相では5${AA}$以上の中距離レンジ構造は比較的平均構造とよく一致しているが、ユニットセル以下の領域で大きなズレがあることがわかった。このズレは局所構造領域においては菱面体晶構造が保持されているためと考えられ、相転移機構が秩序-無秩序型であることを示唆している。

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