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報告書

高経年Pu試料中に含まれるAm-241の分離回収技術の開発

江森 達也; 北辻 章浩; 伴 康俊

JAEA-Technology 2024-025, 20 Pages, 2025/03

JAEA-Technology-2024-025.pdf:1.65MB

太陽光発電が期待できない木星以遠の深宇宙探査機用の電源として主にPu-238の崩壊熱を利用した放射性同位体熱電気転換器(RTG: Radioisotope Thermoelectric Generator)が使用されている。しかし、日本国内ではPu-238を生産するための設備が無い上、宇宙利用を目的とした核燃料物質の使用は法規制上の観点から困難である。そこでPu-238の代替として適当な半減期を持つAm-241(半減期: 432年)に注目し、研究目的で貯蔵されている高経年Pu試料中からのAm-241の分離及び精製法について検討を行い、分離回収試験を実施した。分離の方法については固液分離のみと液液分離と固液分離を組み合わせた2パターンの検討を行い、試験を実施した。液液分離と固液分離を組み合わせた場合では、固液分離のみと比べてカラムの本数を1/5以下に抑えられ、試験に要した時間も半分以下に短縮できた。また、得られた試験結果を用いて計6回のPuとAmの分離試験を実施し、約0.43gのAmをシュウ酸塩として分離回収した。

論文

Hybrid process combining solvent extraction / low pressure loss extraction chromatography for a reasonable MA(III) recovery process

佐野 雄一; 坂本 淳志; 宮崎 康典; 渡部 創; 森田 圭介; 江森 達也; 伴 康俊; 新井 剛*; 中谷 清治*; 松浦 治明*; et al.

Proceedings of International Conference on Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Energy Beyond the Pandemic (GLOBAL 2022) (Internet), 4 Pages, 2022/07

TBPを利用した溶媒抽出法によるMA(III)+Ln(III)共回収フローシート及び低圧損操作が可能な大粒径多孔質シリカ担体を使用したHONTA含浸吸着材を用いた擬似移動層型クロマトグラフィによるMA(III)/Ln(III)分離フローシートを組み合わせたハイブリッド型のMA(III)回収プロセスを開発した。

口頭

合理的なMA回収工程の構築に向けた溶媒抽出/低圧損抽出クロマトグラフィを組み合わせたハイブリッド型プロセスの開発,14; MA/Ln分離フローシートの構築に向けたNTAアミド含浸吸着材によるカラム分離試験

江森 達也; 森田 圭介; 伴 康俊; 佐藤 広盛*; 新井 剛*; 佐野 雄一

no journal, , 

ニトリロトリアセトアミド(NTAアミド)の一種であるHONTA及びTOD2EHNTAをシリカビーズにそれぞれ含浸させた吸着材を作成し、核分裂生成物(FP),3価のランタノイド(Ln(III))及びマイナーアクチノイド(MA(III))に対する吸着特性を1段のバッチ吸着試験で明らかにした。バッチ試験の結果に基づき、硝酸濃度及び流量をパラメータとして、HONTA含浸吸着材を用いたカラム試験を実施し、FP、Ln(III)及びMA(III)の吸着・溶離挙動の評価を行った。

口頭

合理的なMA回収工程の構築に向けた溶媒抽出/低圧損抽出クロマトグラフィを組み合わせたハイブリッド型プロセスの開発,2; 高TBP濃度条件におけるFP及びMA(III)の抽出挙動評価

江森 達也; 森田 圭介; 伴 康俊; 佐藤 広盛*; 木田 福香*; 新井 剛*; 佐野 雄一

no journal, , 

高濃度TBP溶媒を用いた遠心抽出器による3価のマイナーアクチニド(MA(III))及び希土類(Ln(III))の共回収工程の設計及び実証の一環として、TBP濃度,硝酸濃度及び硝酸イオン濃度等をパラメータと設定し、核分裂生成物(FP)及びMA(III)に対する一段のバッチ抽出試験を行った。水相として100$$mu$$g/Lの金属イオンのみを含む系と10mmol/Lの金属イオンと0-6mol/Lの硝酸ナトリウムを含む系をそれぞれ用いた。各系の水相にはトレーサ量のAm-241, Cm-244, Eu-152を添加した。MA(III)及びLn(III)の分配比(D)とフリーTBP濃度(Tf)及び硝酸イオン濃度($$rm {C_{NO_3^-}}$$)の関係は、水相中の金属イオン濃度に関わらずほぼ同じであり、抽出挙動に大きな違いは見られなかった。$$rm {C_{NO_3^-}}$$が0.5-4mol/Lの領域において、log(D/$${rm Tf^3}$$)-log$$rm {C_{NO_3^-}}$$プロットは傾き3の直線となった。これは、TBPによるMA(III)及びLn(III)の抽出機構はMA(Ln):TBP:$$rm NO_3$$=1:3:3の錯形成によって進行するという既報の結果と矛盾しない。一方、$$rm {C_{NO_3^-}}$$が4mol/Lよりも高い領域では、同プロットの傾きは増大した。このことから、$$rm {C_{NO_3^-}}$$が高い領域における複数の抽出機構の存在が示唆された。

口頭

SELECTプロセスにおけるADAAM及びB-TONAADA混合溶媒によるAm分離

鈴木 英哉*; 下条 晃司郎; 中村 聡志; 江森 達也; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; 川崎 倫弘*; 伴 康俊

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では、分離変換技術の確立を目指し、溶媒抽出法による再処理及びMA分離のための新技術SELECTプロセス(Solvent Extraction from Liquid-waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)の研究開発を行っている。本研究では、SELECTプロセスの更なる効率化を目指し、酸性アミド型の新抽出剤ニトリロ酢酸ジアセトアミド(B-TONAADA)とアルキルジアミドアミン(ADAAM)の2種類を混合した混合溶媒系による抽出試験を実施した。その結果、MAと希土類元素を含む水相中から、酸濃度を調整することで、効率的にアメリシウム(Am)を分離する方法を見出した。

口頭

酸性ジアミド抽出剤のマイナーアクチノイド及び希土類元素に対する抽出特性

中村 聡志; 鈴木 英哉*; 石井 翔*; 江森 達也; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; 下条 晃司郎; 伴 康俊

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では、高レベル放射性廃棄物の減容・有害度低減に向け、高レベル放射性廃液からマイナーアクチノイド(MA)を回収する「SELECTプロセス」(Solvent Extraction from Liquid-waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)の開発を行っている。本研究では、SELECTプロセスにおけるMA/希土類元素(RE)分離の効率化を目指し、酸性ジアミド抽出剤Branched-TetraOctylNitriloAceticAcidDiAmide(B-TONAADA)の適用性を検討した。抽出試験の結果、硝酸濃度によってランタノイドパターンが変化する特異的な抽出挙動を示すとともに、広い硝酸濃度領域でREよりもMAの分配比が大きくなることが明らかとなった。

口頭

NTAアミド抽出剤によるマイナーアクチノイドおよび希土類元素の抽出挙動

鈴木 英哉*; 中村 聡志; 江森 達也; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; 川崎 倫弘*; 伴 康俊

no journal, , 

日本原子力研究開発機構(JAEA)では、分離変換技術の確立を目指して、高レベル廃液中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい湿式分離技術である「SELECTプロセス」(Solvent Extraction from Liquid-waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)の研究開発を行っている。SELECTプロセスでは、MAと希土類元素(RE)の相互分離に、6本の${it n}$-オクチル基を有するヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)が用いられている。本研究では、HONTA、及び側鎖の異なる3種類のニトリロトリアセトアミド(NTAアミド)による抽出試験を実施し、側鎖の違いがMA及びREの抽出挙動に影響を及ぼすことを明らかにした。

口頭

SELECTプロセスにおける新しいMA/RE分離用抽出剤の開発

鈴木 英哉*; 下条 晃司郎; 江森 達也; 筒井 菜緒; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; 川崎 倫弘*; 伴 康俊

no journal, , 

日本原子力研究開発機構(JAEA)では、分離変換技術の確立を目指して、高レベル廃液中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい湿式分離技術である「SELECTプロセス」(Solvent Extraction from Liquid-waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)の研究開発を行っている。性質の似ている希土類元素(RE)とMAとの相互分離は極めて困難であることから、本プロセスにおける課題の一つとなっている。本研究では、JAEAで開発した酸性アミド型の新抽出剤テトラオクチルニトリロ酢酸ジアセトアミド(TONAADA)及びヘキシル基型(THNAADA),分岐側鎖タイプのB-TONAADAを用いた溶媒抽出試験を実施した。その結果、良好なMA/RE分離係数が得られ、硝酸溶液中からMAとREを相互分離することに成功した。

口頭

合理的なMA回収工程の構築に向けた溶媒抽出/低圧損抽出クロマトグラフィを組み合わせたハイブリッド型プロセスの開発,6; MA/Ln分離用吸着材の吸着・溶離挙動評価

吉田 正明*; 根本 脩平*; 永瀬 緑*; 新井 剛*; 江森 達也; 森田 圭介; 伴 康俊; 渡部 創; 佐野 雄一; 国井 茂*

no journal, , 

本研究では、各種NTAアミド抽出剤を担持させた吸着材の模擬核種の吸着特性を検討した。本試験の結果から、HONTA含浸吸着材は硝酸濃度0.001-0.1MにおいてLn(III)に対し高い吸着分配係数を示した。また、何れの含浸吸着材においても速やかに吸着平衡に達した。また、含浸吸着材からの抽出剤溶出試験の結果から抽出剤及びSty/DVBの溶出は確認されなかった。本会では各種NTA吸着材を用い抽出クロマトグラフィ法の適用性を調査したので報告する。

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