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論文

Studies on processes for recovering uranium from sediment wastes

大橋 裕介; 池田 泰久*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 321(2), p.683 - 691, 2019/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

ウラン取扱施設の廃液から発生する沈澱廃棄物はウランと鉄を含んでいるものが存在する。本研究では、硝酸を使用せず廃棄物からウランを選択的に分離する方法を検討した。0.5$$sim$$2.5Mの硫酸及び塩酸1M、過塩素酸5Mに溶解したウランは、シュウ酸を添加することにより、選択的に沈澱した。また、2.5Mの硫酸中でシュウ酸とNCPを添加した場合は、新たな不溶性のウラン化合物が生成していると推察され、ウランの沈澱率が向上した。FeとAlを含む硫酸溶液から選択的にウランが沈澱分離し、沈澱率は約99%となった。

論文

Development of methods for recovering uranium from sludge-like uranium generated in decontamination of metal wastes

大橋 裕介; 田中 祥雄; 綱嶋 康倫; 池田 泰久*

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(3), p.382 - 390, 2017/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:50.89(Nuclear Science & Technology)

金属廃棄物の除染廃液から鉄を含んだスラッジが発生している。これらからウランを回収する方法として、${{it N-cyclohexyl}}$-2-pyrrolidone (NCP)を沈澱剤として用いた方法を検討した。その結果、スラッジを溶解した硝酸溶液からのウラン沈澱率はモル比[NCP]/[U(VI)]=20の条件で97.7%であった。また、Fe, Al, F$$^{-}$$, SO$$_{4}$$$$^{2-}$$の沈澱率は1%以下であり、選択的にウランが沈澱することが分かった。また、沈殿物のか焼物中のU, Fe, Al, F, Sの含有率はいずれもウラン転換原料に求められる基準を満たしており、本手法はスラッジから純度の高いウランを効率的に得られる方法として適用が期待できる。

論文

Applicability of polyvinylpolypyrrolidone adsorbent to treatment process of wastes containing uranium

大橋 裕介; 原田 雅幸*; 浅沼 徳子*; 安藤 詞音; 田中 祥雄; 池田 泰久*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 311(1), p.491 - 502, 2017/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:71.51(Chemistry, Analytical)

ウランを含んだ廃棄物からのウラン回収法として、ポリビニルポリピロリドン(PVPP)吸着材の適用性を確認するため、ウラン廃棄物を溶解した塩酸溶液からの金属イオンのPVPPへの吸着及び溶離挙動を確認した。その結果、Na(I)及びAl(III)が高い濃度で存在しても、U(VI)種は選択的にPVPPに吸着されることが分かった。吸着したU(VI)種は純水によってPVPPから選択的に溶離し、溶離液から不純物含有量の少ないウランが得られた。これらの結果から、PVPP吸着材はウラン廃棄物処理への適用が期待できる。

論文

Studies on electrochemical behavior of uranium species in choline chloride-urea eutectic for developing electrolytically treating method of uranium-bearing wastes

大橋 裕介; 浅沼 徳子*; 原田 雅幸*; 田中 祥雄; 池田 泰久*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 309(2), p.627 - 636, 2016/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:78.81(Chemistry, Analytical)

ウランを含有する廃棄物からのウラン回収法として、常温で液体である尿素-コリンクロリド共晶物を用いた電解析出法を提案した。焼結アルミナ及び使用済みNaF吸着材中のウランは92%以上が選択的に共晶物に溶解した。共晶物のサイクリックボルタモグラム測定の結果、-0.7V付近にU(VI)の還元ピークが見られ、-1.5Vでの定電位電解の結果、カソード炭素電極にウラン析出物が生成された。この結果から、尿素-コリンクロリド共晶物はウラン廃棄物からのウラン回収に効果的な媒体であることを確認した。

論文

Feasibility studies on electrochemical recovery of uranium from solid wastes contaminated with uranium using 1-butyl-3-methylimidazorium chloride as an electrolyte

大橋 裕介; 原田 雅幸*; 浅沼 徳子*; 池田 泰久*

Journal of Nuclear Materials, 464, p.119 - 127, 2015/09

 被引用回数:7 パーセンタイル:26.62(Materials Science, Multidisciplinary)

固体廃棄物からのウランの電気化学的析出の実現性を検討するため、NaF、金属廃棄物中のウランをBMICl(1-butyl-3-methyl- imidazolium chloride)に溶解し、溶液中のウランの電気化学的挙動を調べた。U(VI)イオンはU(V)に-0.8から-1.3Vの範囲で非可逆的に還元されると推察され、この結果に基づき、-1.5Vにおいて定電位電解を実施したところ、F, Cl, N, Oを含むU(VI)とU(IV)の混合物が得られた。この結果から、固体廃棄物中のウランをBMIClによって電解回収できる可能性が示された。

論文

Correlation between intermolecular hydrogen bonds and melting points of uranyl nitrate complexes with cyclic urea derivatives

鈴木 智也; 鷹尾 康一朗*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 池田 泰久*

Polyhedron, 96, p.102 - 106, 2015/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:69.16(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

X線単結晶解析によりUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(${bf 0a}$)$$_{2}$$ (${bf 0a}$: 2-imidazolidone)とUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(${bf 0b}$)$$_{2}$$ (${bf 0b}$: tetrahydro-2-pyrimidone)及びUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(${bf 1a}$)$$_{2}$$ (${bf 1a}$: 1-methyl-2-imidazolidone)の錯体構造を明らかにした。また、融点と分子間水素結合距離を評価し、その関係を評価した。

論文

Studies on the extraction of soft acid metal species using MIDOA and analogous compounds

佐々木 祐二; 佐伯 盛久; 須郷 由美; 池田 泰久*; 川崎 武志*; 鈴木 智也*; 大橋 朗*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 22(1), p.37 - 45, 2015/05

 被引用回数:7 パーセンタイル:62.1(Chemistry, Multidisciplinary)

新抽出剤のMIDOA(メチルイミノジオクチルアセトアミド)を用いて、Pd(II), Nb(V), Ta(V), Cr(VI), Mo(VI), W(VI), Tc(VII), Re(VII)等の溶媒抽出を行い、関連化合物のIDOA(イミノジオクチルアセトアミド)やMIDEHA(メチルイミノジエチルヘキシルアセトアミド)、TODGA(テトラオクチルジグリコールアミド)、TDGA(チアジグリコールアミド)等の結果を比較した。これらの結果より、MIDOAによる分配比はIDOAやMIDEHAよりやや高いこと、Pd, Re分配比はTODGA, TDGAより高いことを明らかにした。

論文

Precise determination of precipitation yield of uranyl nitrate with $$N$$-alkylated 2-pyrrolidone derivatives

鷹尾 康一朗*; 川田 善尚*; 野上 雅伸*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 西村 建二*; 池田 泰久*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(2), p.294 - 298, 2015/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:83.34(Nuclear Science & Technology)

UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(NRP)$$_{2}$$ (NRP=$$N$$-アルキル-2-ピロリドン)の沈殿率について、沈殿生成前後の硝酸濃度変化から見積もられる溶液の体積変化を考慮して正確に評価した。検討したピロリドン誘導体は、$$N$$-ブチルピロリドンと$$N$$-プロピルピロリドンである。どちらの場合でも、正確に評価された沈殿率は、単純に沈殿生成前後のウラン濃度の比から求められる値よりも常に大きくなったが、その差は0.6%-2.6%であった。この差が実質的に無視できるものなら、沈殿生成に伴う体積変化は、分析操作の単純化のため、考慮する必要がない。

報告書

「疎水性, 親水性新規ジアミド化合物によるMA相互分離技術開発」3年間成果のまとめ(受託研究)

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 北辻 章浩; 須郷 由美; 白数 訓子; 池田 泰久*; 川崎 武志*; 鈴木 智也*; 三村 均*; 臼田 重和*; et al.

JAEA-Research 2014-008, 220 Pages, 2014/06

JAEA-Research-2014-008.pdf:41.81MB

文部科学省からの委託事業、原子力システム研究開発事業で行った研究「疎水性,親水性新規ジアミド化合物によるMA相互分離技術開発」3年間の成果をまとめる。本事業は次の3つのテーマからなる、(1) MA+Ln一括分離技術開発:DOODA基礎特性評価、(2)Am/Cm/Ln相互分離技術開発: Ln錯体の基礎特性評価,溶媒抽出分離法,抽出クロマトグラフィー法、(3)分離技術評価: プロセス評価。(1)では新規抽出剤であるDOODAの基礎特性の成果をまとめた。(2)では新規配位子が配位した金属錯体の構造解析結果、抽出剤を使った溶媒抽出結果、及び抽出クロマトグラフィーでのカラム分離結果をまとめた。(3)ではこれら結果を総合して相互分離フローを作成し、それぞれフラクションの元素量,放射能量,発熱量の評価を行った。

論文

Technique for recovering uranium from sludge-like uranium-bearing wastes using hydrochloric acid

大橋 裕介; 野村 光生; 綱嶋 康倫; 安藤 詞音; 杉杖 典岳; 池田 泰久*; 田中 祥雄

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(2), p.251 - 265, 2014/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:54.43(Nuclear Science & Technology)

人形峠環境技術センターにおけるウランの転換技術開発によって、ウランを含んだスラッジ状廃棄物が発生している。これらのうち、珪藻土及びCaF$${_2}$$中和沈澱物からウランを回収するプロセスとして、塩酸を用いた湿式プロセスを提案した。中和沈澱物を溶解した塩酸溶液中の異なるpH領域における溶存種の存在比を化学平衡計算によって検討し、回収したウラン中のフッ素量について実験値と比較した。回収したウランへのフッ素の混入量は溶液中のアルミニウム濃度の増加によって減少することを確認した。珪藻土については、ウランが選択的に回収可能であることがわかった。回収したウランは、pHの増加とともに粒径が小さくなり、ウラン回収後の廃液から発生する中和沈澱物のウラン濃度は1Bq/gを下回った。

論文

Stability of polyvinylpolypyrrolidone against $$gamma$$-ray irradiation in HNO$$_{3}$$ media

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 296(1), p.423 - 427, 2013/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:48.88(Chemistry, Analytical)

6価のウランに対する選択的吸着剤として利用できるポリビニルポリピロリドン(PVPP)の$$gamma$$線照射に対する安定性を硝酸溶液中で調べた。試験の結果、吸着容量は照射により減少することはないこと、6M硝酸溶液で照射した試料ではむしろ増加することを明らかにした。これは、$$gamma$$線照射によりPVPPのピロリドン環が開環するが、その生成物もU(VI)に対する吸着性能を有するためと考えられる。

論文

Stability of pyrrolidone derivatives against $$gamma$$-ray irradiation

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*

Science China; Chemistry, 55(9), p.1739 - 1745, 2012/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:85.46(Chemistry, Multidisciplinary)

6価及び4価のアクチノイド元素に対して沈殿剤として利用できるN-アルキルピロリドン誘導体について、放射線に対する安定性を$$^{60}$$Coの$$gamma$$線照射により調べた。3M硝酸中での照射試験の結果、1MGyの照射で約20%のN-ブチルピロリドンが分解すること、しかしU(VI)の沈殿率は余り変化しないことを明らかにした。また、分解生成物の分析により、ピロリドン環の開環を含む分解のメカニズムを検討した。

論文

J-ACTINET activities of training and education for actinide science research

湊 和生; 小無 健司*; 山名 元*; 山中 伸介*; 長崎 晋也*; 池田 泰久*; 佐藤 正知*; 有田 裕二*; 出光 一哉*; 小山 正史*

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

アクチノイド科学の研究は、革新的原子力技術の持続的な発展を維持するためには欠くことのできないものである。アクチノイド元素は放射性であるので、それらを取り扱うアクチノイド科学の研究を行うには、閉じ込めや遮へい機能のある特殊な設備が必要である。これらの特殊な施設・設備を維持するには通常よりも費用が掛かるため、大学などにおいてはその数が減少してきている。研究施設の密接な協力のもとに、アクチノイド科学の研究を活性化させるとともに、この分野で活躍する人材を育成するために、J-ACTINETを2008年に設立した。若手研究者に研究のノウハウを継承し、視野を広げてもらうために、研究プログラムを実施した。また、サマースクール及び計算科学スクールを開催し、大学生,大学院生,若手研究者にアクチノイド科学に触れてもらう機会を提供した。これらのスクールでは、講義ばかりではなく、実習を必須のものとして実施した。さらに、大学院生,若手研究者を海外のサマースクールや国際会議に派遣した。

論文

Development of advanced reprocessing system based on precipitation method using pyrrolidone derivatives as precipitants; Overall evaluation of system

池田 泰久*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 川田 善尚*; Kim, S.-Y.*; 森田 泰治; 近沢 孝弘*; 染谷 浩*; 菊池 俊明*

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発の成果を総合的に発表する。U, Puや他の元素の沈殿挙動、沈殿剤の安定性等の観点から、N-n-ブチル-2-ピロリドンとN-ネオペンチル-2-ピロリドンが、U選択的分離の第一沈殿工程及びU-Pu分離の第二沈殿工程にそれぞれ最適な沈殿剤と判断した。工学的規模の装置による沈殿生成、沈殿分離の試験を実施し、プロセスの成立性を確認するとともに沈殿の直接焼成により燃料ペレットを製造できることを明らかにした。以上の結果から、本システムが将来の高速炉燃料再処理法の一つの候補となりうると評価した。

論文

Precipitation ability to U(IV) and stability of 1,3-dimethyl-2-imidazolidone for selective precipitation of U(VI) in nitric acid media

野上 雅伸*; 原田 雅幸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 川田 善尚*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*

Progress in Nuclear Energy, 53(7), p.948 - 951, 2011/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:67.22(Nuclear Science & Technology)

硝酸溶液系における1,3-ジメチルイミダゾリドン(DMI)のU(VI)及びU(IV)に対する沈殿生成能力を調べた。その結果、3M硝酸においてU(VI)を沈殿させるもののPu(IV)の模擬であるU(IV)に対しては5倍当量を添加しても沈殿を生じさせないことを明らかにした。このようにDMIにはU(VI)に対する選択性が高いという特徴があるが、その化学構造の性質上加水分解が生じやすく化学的に安定でないという欠点を有する。硝酸溶液系における$$gamma$$線照射及び加熱による安定性試験の結果、安定性は硝酸濃度に大きく影響されることが明らかとなり、硝酸が2M程度以下の濃度であれば適用の可能性があることが示唆された。

論文

Molecular and crystal structures of plutonyl(VI) nitrate complexes with N-alkylated 2-pyrrolidone derivatives; Cocrystallization potentiality of U$$^{VI}$$ and Pu$$^{VI}$$

Kim, S.-Y.; 鷹尾 康一朗*; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 川田 善尚; 森田 泰治; 西村 建二*; 池田 泰久*

Crystal Growth & Design, 10(5), p.2033 - 2036, 2010/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:37.53(Chemistry, Multidisciplinary)

N-シクロヘキシル-2-ピロリドン(NCP)及びN-ネオペンチル-2-ピロリドン(NNpP)の硝酸プルトニル錯体を調製し、単結晶X線回折によりそれらの分子及び結晶構造を決定した。得られた化合物はいずれもPuO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(NRP)$$_{2}$$(NRP=NCP, NNpP)という同様の組成を有しており、これは先に報告したU(VI)錯体とも共通する。各々のPuO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(NRP)$$_{2}$$錯体は、エカトリアル面上トランス位に配置された2つのNRP及び2つの硝酸イオンから成る六方両錐型構造といった硝酸アクチニル(VI)錯体に特徴的な構造的性質を示した。PuO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(NCP)$$_{2}$$とUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(NCP)$$_{2}$$の格子定数と分子構造は、UがPuに置換されているだけにもかかわらず、完全に異なる。一方、PuO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(NNpP)$$_{2}$$とUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(NNpP)$$_{2}$$との比較では構造的性質は完全に一致する。以上の知見は、結晶工学の観点からわれわれの提案する使用済核燃料の高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムにおける沈殿剤として適するNRPの選択基準の一つとなり得る。

論文

Adsorptivity of polyvinylpolypyrrolidone for selective separation of U(VI) from nitric acid media

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 283(2), p.541 - 546, 2010/02

 被引用回数:15 パーセンタイル:20.96(Chemistry, Analytical)

硝酸溶液からのU(VI)分離用吸着剤開発として、ポリビニルポリピロリドン(PVPP)によるさまざまな元素の吸着性を検討した。PVPPは、広い範囲の濃度の硝酸溶液よりU(VI)を強く吸着することがわかり、強い結合にはカルボニル基の酸素とピロリドン環の窒素がともに関与していることが示唆された。核分裂生成物では、Pd(II)とTc(VII)の模擬元素であるRe(VII)以外はほとんど吸着されないこと、Pd(II)とRe(VII)は低濃度硝酸溶液からわずかに吸着されるが、Pd(II)の吸着速度はU(VI)のそれに比べ極端に遅いことがわかった。これらの結果は、PVPPによる吸着法がU(VI)の他の元素からの分離に適用できることを示す。

論文

Study on degradation properties of NBP precipitant by $$gamma$$-ray irradiation

野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 川崎 武志*; 原田 雅幸*; 川田 善尚; 森田 泰治; 菊池 俊明*; 池田 泰久*

JAEA-Review 2009-041, JAEA Takasaki Annual Report 2008, P. 25, 2009/12

FBR燃料用高度化沈殿法再処理システム開発の一環として、U(VI)のみを選択的に沈殿させる第1沈殿工程の候補沈殿剤である$$N$$-$$n$$-ブチル-2ピロリドン(NBP)の$$gamma$$線照射に対する耐久性を、硝酸濃度をパラメーターとして検討した。硝酸濃度3Mにおいては、照射に伴うNBPの残存率は硝酸濃度によらず線量増加とともに直線的に減少し、1MGyの照射で約20%が分解した。一方、6M硝酸水溶液においての劣化は顕著であり、0.1MGyの照射で約30%が分解することがわかった。NBPの劣化機構について検討したところ、照射によりNBPのピロリドン環に酸素原子が付加して開環し、さらなる酸素原子の付加により低分子化が生じ、複数の鎖状モノアミドやC4化合物を経てシュウ酸が生成・蓄積することが明らかとなった。

論文

Development of advanced reprocessing system based on precipitation method using pyrrolidone derivatives as precipitants; Precipitation behavior of U(VI), Pu(IV), and Pu(VI) by pyrrolidone derivatives with low hydrophobicity

森田 泰治; 鷹尾 康一朗*; Kim, S.-Y.; 川田 善尚; 原田 雅幸*; 野上 雅伸*; 西村 建二*; 池田 泰久*

Journal of Nuclear Science and Technology, 46(12), p.1129 - 1136, 2009/12

 被引用回数:13 パーセンタイル:27.62(Nuclear Science & Technology)

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。このシステムでは、第1沈殿工程において低疎水性・低配位性のピロリドン誘導体を用いてU(VI)を沈殿させ、次に第2沈殿工程において高い沈殿生成能力を示すピロリドン誘導体を用いて残りのU(VI)とPu(IV, VI)を同時に沈殿させる。本研究では、第1沈殿工程に最適の沈殿剤を選択することを目的に、$$n$$-プロピルピロリドン(NProP), $$n$$-ブチルピロリドン(NBP), $$iso$$-ブチルピロリドン(NiBP)及びシクロヘキシルピロリドン(NCP)を用いて、U(VI), Pu(IV)及びPu(VI)の沈殿挙動を調べた。その結果、NBPが第1沈殿工程用の沈殿剤として最も有望であることがわかった。

論文

Solubility of uranyl nitrate precipitates with $$N$$-Alkyl-2-pyrrolidone derivatives (Alkyl = $$n$$-propyl, $$n$$-butyl, $$iso$$-butyl, and cyclohexyl)

鷹尾 康一朗*; 野田 恭子*; 野上 雅伸*; 杉山 雄一*; 原田 雅幸*; 森田 泰治; 西村 建二*; 池田 泰久*

Journal of Nuclear Science and Technology, 46(10), p.995 - 999, 2009/10

 被引用回数:10 パーセンタイル:35.86(Nuclear Science & Technology)

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発している。本研究では、硝酸濃度0$$sim$$5.0Mの溶液におけるUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(NRP)$$_{2}$$(NRP=$$N$$-アルキル-2-ピロリドン,アルキル基=$$n$$-プロピル, $$n$$-ブチル, $$iso$$-ブチル,シクロヘキシル)の溶解度を測定した。その結果、UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(NRP)$$_{2}$$の溶解度は、上澄み液における硝酸及びNRPの濃度が上昇するほど減少することがわかった。溶解度は、NRPの種類にも依存し、基本的にNRPが高疎水性であるほど溶解度は減少した。また、溶解度の評価に溶解度積の導入が有効であることがわかった。

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