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論文

Fluoride complexation of element 104, rutherfordium (Rf), investigated by cation-exchange chromatography

石井 康雄; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 當銘 勇人; 西中 一朗; 永目 諭一郎; 宮下 直*; 森 友隆*; 菅沼 英夫*; et al.

Chemistry Letters, 37(3), p.288 - 289, 2008/03

 被引用回数:17 パーセンタイル:43.4(Chemistry, Multidisciplinary)

104番元素ラザホージウム(Rf)の低次フッ化物錯体の形成を調べるため、HF/HNO$$_{3}$$水溶液系におけるRfの陽イオン交換挙動を4価の陽イオンであるZr, Hf及びThの挙動と比較を行った。AIDA(${it $alpha$}$線測定装置結合型自動迅速イオン交換分離装置)を用いた加速器オンライン実験でRfの陽イオン交換挙動を調べた。原子力機構タンデム加速器施設において、$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5${it n}$)により合成した$$^{261}$$Rf(半減期: 78s)をHe/KClガスジェット搬送法によりAIDAへ搬送し130秒間捕集した。これを250$$mu$$LのHF/0.1M HNO$$_{3}$$水溶液で溶解し、1.6mm i.d.$$times$$7.0mm又は1.0mm i.d.$$times$$3.5mmの陽イオン交換カラムへ溶離展開させ、その溶出液をTa皿に捕集した。その後、0.1M HF/0.1M HNO$$_{3}$$によってカラム中の残留物を溶出させ、別のTa皿に捕集した。これらを蒸発乾固させた後、600mm$$^{2}$$のPIPS検出器で$$^{261}$$Rfの${it $alpha$}$線を測定しその分配係数を求めた。HF/0.1M HNO$$_{3}$$においてZr, Hf, Th及びRfは、フッ化物イオン濃度の増加に従いその${it K}$ $$_{d}$$値が減少した。これは、これらのイオンにフッ化物イオンが配位することによって、陽イオン交換樹脂への吸着性能が減少したものと考えられる。陽イオン交換樹脂への吸着の強さの順序はZr$$sim$$Hf$$>$$Rf$$>$$Thとなり、これは各元素のイオン半径の大きさの順序と一致した。

論文

Startup of superheavy element chemistry at RIKEN

羽場 宏光*; 秋山 隆宏*; 加治 大哉*; 菊永 英寿*; 栗林 隆宏*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; 大江 一弘*; 佐藤 望*; 篠原 厚*; et al.

European Physical Journal D, 45(1), p.81 - 86, 2007/10

 被引用回数:9 パーセンタイル:50.64(Optics)

理研における超重元素化学の立ち上げ状況について紹介する。理研線形加速器に付設された気体充填型反跳分離器(GARIS)とガスジェット搬送装置を組合せたシステムを新たに整備し、$$^{169}$$Tm($$^{40}$$Ar,3n), $$^{208}$$Pb($$^{40}$$Ar,3n)反応で合成した$$^{206}$$Fr, $$^{245}$$Fmを用いてシステムのテストを行った。GARISにより分離した後ガスジェット搬送したこれらの核種のアルファ線を回転円盤型測定装置を用いて同定した。ガスジェット効率はビーム電流に依存せず、80%以上であった。また、理研K70AVFサイクロトロンにおいてもガスジェット結合型超重元素製造チェンバーを整備した。それぞれ$$^{238}$$U($$^{22}$$Ne,5n), $$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)反応で合成した$$^{255}$$No, $$^{261}$$Rfのガスジェット搬送実験を行った。

論文

Extraction behavior of rutherfordium into tributylphosphate from hydrochloric acid

羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 石井 康雄; 當銘 勇人; 佐藤 哲也; 西中 一朗; 市川 隆俊; 市川 進一; et al.

Radiochimica Acta, 95(1), p.1 - 6, 2007/01

 被引用回数:14 パーセンタイル:24.72(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

逆相抽出クロマトグラフ法を用い、7.2-8.0M塩酸溶液中におけるラザホージウム(Rf)並びにその軽同族体Zr, Hfのトリブチルりん酸(TBP)への溶媒抽出挙動を調べた。Rf, Zr並びにHfの抽出率が塩酸濃度の増加とともに増加し、抽出されやすさの順列がZr$$>$$Hf$$sim$$Rfであることが明らかとなった。これら三元素の塩化物錯体の形成順列を考慮すると、Rf四塩化物のTBP錯体の安定性がZr, Hfよりも低いことが示唆される。

口頭

超重元素ラザホージウムの塩化物錯体形成

塚田 和明; 豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 市川 隆俊; et al.

no journal, , 

Rf及び同族元素のZr, Hfの塩酸系並びに塩酸メタノール混合系における陰イオン交換挙動を調べ、3者の吸着挙動が類似した傾向を示すことを明らかにした。また、同溶液中におけるZr及びHfの錯イオン形成及び樹脂への吸着化学種に関する情報をEXAFS法によって得た。その結果、Zr及びHfの吸着挙動変化は、塩素が6配位した陰イオン錯体の形成とよく一致し、同様の挙動を示すRfも同溶液中で[RfCl$$_{6}$$]$$^{2-}$$という構造をとることが推測できる。

口頭

塩酸溶液系におけるラザホージウムのTBP逆相抽出クロマトグラフィー

豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 市川 隆俊; et al.

no journal, , 

本研究では、7.0-8.0M塩酸(HCl)溶液系においてラザホージウム(Rf)のTBP逆相抽出クロマトグラフ挙動を系統的に調べ、同族元素Zr及びHfとの抽出率の順列を明らかにした。原子力機構タンデム加速器施設において、それぞれ$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)反応並びにGd($$^{18}$$O,xn)反応によって合成した$$^{261}$$Rf, $$^{169}$$HfをHe/KClガスジェット法により$$alpha$$線測定装置結合型化学分離装置まで搬送した。捕集した生成物を濃HCl溶液に溶解した後、$$^{261}$$Rf並びに$$^{169}$$HfをTBP逆相抽出カラム(内径1.6mm,長さ7.0mm)に吸着させた。その後、7.0-8.0M HCl溶離液を流し、溶出液をTa皿に捕集した。さらに、4.0M HCl溶離液を流してカラムに残った$$^{261}$$Rfと$$^{169}$$Hfを溶出させ、溶出液を別のTa皿に捕集した。二つのTa皿を強熱して溶出液を蒸発乾固させた後、$$alpha$$線をPIPS検出器を用いて測定し、また$$gamma$$線をGe検出器を用いて測定した。その結果、Rfの吸着率はHfのそれと同じかあるいは小さく、またZrの吸着率はRf及びHfのそれよりも明らかに大きいことがわかった。吸着率の順列はZr$$>$$Hf$$geq$$Rfであることが明らかとなった。

口頭

Chloride complex formation of Rf in HCl and CH$$_{3}$$OH mixed solution

塚田 和明; 豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 石井 康雄; 當銘 勇人; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 市川 進一; et al.

no journal, , 

タンデム加速器において合成される104番元素Rfと同族元素のZr, Hfを対象に、塩酸系並びに塩酸メタノール混合系における陰イオン交換挙動を調べた。その結果、3者の吸着挙動が類似した傾向を示すことを明らかにした。また、同溶液中におけるZr及びHfの錯イオン形成及び樹脂への吸着化学種に関する情報をEXAFS法によって得た。EXAFSから得られたZr及びHfの吸着挙動変化は、塩素が6配位した陰イオン錯体の形成とよく一致し、塩酸溶液中におけるイオン交換樹脂への吸着挙動がほぼ同じ挙動を示すRfも、同溶液中で[RfCl$$_{6}$$]$$^{2-}$$という構造をとることが推測できる。

口頭

RfのHNO$$_{3}$$/HFにおける陽イオン交換挙動,2

石井 康雄; 當銘 勇人; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 西中 一朗; 塚田 和明; 永目 諭一郎; 宮下 直*; 森 友隆*; 菅沼 英夫*; et al.

no journal, , 

硝酸/フッ化水素酸混合溶液中における104番元素ラザホージウム(Rf)の化学的性質を、陽イオン交換クロマトグラフによって調べた。陽イオン交換樹脂に対するRfの分配係数のフッ化水素酸濃度及び硝酸濃度依存性を精密に測定し、Rfがフッ化物錯体を形成する強さは同属元素であるZrやHfに比べて著しく弱いことを明らかにした。同様の結果は陰イオン交換樹脂を用いた実験によっても得られており、これらの結果からRfのフッ化物錯形成に関して定量的な議論が可能になった。

口頭

ラザホージウムの硝酸/フッ化水素酸溶液におけるフッ化物錯形成

石井 康雄; 當銘 勇人; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 西中 一朗; 塚田 和明; 永目 諭一郎; 宮下 直*; 森 友隆*; 菅沼 英夫*; et al.

no journal, , 

ラザホージウム(Rf)の硝酸/フッ化水素酸水溶液中における陽イオン交換樹脂との分配挙動を単一原子的手法により調べた。発表では4価の陽イオンである同属元素Zr, Hf及び擬同族元素Thとの比較を行いながらRfのフッ化物イオンとの錯形成について議論する。

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