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論文

Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at the Japan Proton Accelerator Research Complex, 2; Neutron scattering instruments

中島 健次; 川北 至信; 伊藤 晋一*; 阿部 淳*; 相澤 一也; 青木 裕之; 遠藤 仁*; 藤田 全基*; 舟越 賢一*; Gong, W.*; et al.

Quantum Beam Science (Internet), 1(3), p.9_1 - 9_59, 2017/12

J-PARC物質・生命科学実験施設の中性子実験装置についてのレビューである。物質・生命科学実験施設には23の中性子ビームポートがあり21台の装置が設置されている。それらは、J-PARCの高性能な中性子源と最新の技術を組み合わせた世界屈指の実験装置群である。このレビューでは、装置性能や典型的な成果等について概観する。

論文

Magnetic structure of divalent europium compound EuGa$$_{4}$$ studied by single-crystal time-of-flight neutron diffraction

川崎 卓郎; 金子 耕士; 仲村 愛*; 阿曽 尚文*; 辺土 正人*; 仲間 隆男*; 大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 及川 健一; 田村 格良; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 85(11), p.114711_1 - 114711_5, 2016/11

 被引用回数:15 パーセンタイル:64.76(Physics, Multidisciplinary)

The magnetic structure of the intermetallic compound EuGa$$_{4}$$ was investigated using single-crystal neutron diffraction with TOF Laue technique on the new diffractometer SENJU at MLF of J-PARC. Despite of the high neutron absorption of Eu, a vast number of diffraction spots were observed without isotope enrichment. The magnetic reflections appeared at $$h + k + l$$ $$neq$$ 2$$n$$ below 16 K, indicating that the ordering vector is $$q$$ = (0, 0, 0). The continuous evolution of the magnetic reflection intensity below T$$_{N}$$ follows a squared Brillouin function for $$S$$ = 7/2. By adopting a wavelength-dependent absorption collection, the magnetic structure of EuGa$$_{4}$$ revealed that a nearly full magnetic moment of 6.4 $$mu$$B of Eu lies within the basal plane of the lattice.

論文

SENJU; A New time-of-flight single-crystal neutron diffractometer at J-PARC

大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 及川 健一; 金子 耕士; 川崎 卓郎; 田村 格良; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 茂吉 武人*; et al.

Journal of Applied Crystallography, 49(1), p.120 - 127, 2016/02

 被引用回数:61 パーセンタイル:96.25(Chemistry, Multidisciplinary)

SENJU, a time-of-flight Laue-type single-crystal neutron diffractometer, was developed at the Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) of the Japan Accelerator Research Complex (J-PARC). Molecular structure analysis of a sub-millimeter taurine crystal and magnetic structure analysis of a MnF$$_{2}$$ crystal were performed to evaluate its performance.

論文

Single crystal neutron diffraction study of high neutron absorbing compound EuGa$$_{4}$$

川崎 卓郎; 金子 耕士; 阿曽 尚文*; 仲村 愛*; 辺土 正人*; 仲間 隆男*; 大貫 惇睦*; 大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 及川 健一; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 1, p.014009_1 - 014009_4, 2014/03

Single crystal neutron diffraction measurement of EuGa$$_{4}$$ has been carried out using time-of-flight single crystal neutron diffractometer SENJU at BL18 in MLF/J-PARC. In spite of extremely high neutron absorption of natural Eu, significant numbers of Bragg reflection were observed. Lattice parameters and Bravais lattice at above $$T_mathrm{N}$$ (=15 K) obtained from the positions and systematic extinction of the reflections were well agreed with the result of single crystal X-ray diffraction. Further, magnetic reflections were clearly observed at below $$T_mathrm{N}$$ at the positions of forbidden reflections of body-centered lattice of EuGa$$_{4}$$. An antiferromagnetic structure with the propagation vector $$q$$ = 0 was clarified.

論文

Instrument design and performance evaluation of a new single crystal neutron diffractometer SENJU at J-PARC

及川 健一; 川崎 卓郎; 大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 金子 耕士; 田村 格良; 中村 龍也; 原田 正英; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 1, p.014013_1 - 014013_5, 2014/03

新しいTOF型単結晶中性子回折装置がJ-PARC/MLFのBL18に設置された。本装置「SENJU」は、低温高磁場のような多重極限環境下において1.0mm$$^3$$未満の小さな単結晶を使用して精密な結晶構造や磁気構造解析を実現するために設計された。2012年3月5日に、本装置へ初中性子が導かれ、その後SENJUのハードウェア及びソフトウェアが設計通り機能していることが確認された。また、幾つかの有機及び無機の標準的な単結晶を用いて回折実験が行われた。これらの測定では、高いQ領域(d$$<$$ 0.5 $AA)$のブラッグ反射が明確に測定され、精度よく解析された。発表では、SENJUの装置設計及びその性能評価を詳細に報告する。

論文

Current status of a time-of-flight single crystal neutron diffractometer SENJU at J-PARC

田村 格良; 及川 健一; 川崎 卓郎; 大原 高志; 金子 耕士; 鬼柳 亮嗣; 木村 宏之*; 高橋 美和子; 清谷 多美子*; 新井 正敏; et al.

Journal of Physics; Conference Series, 340, p.012040_1 - 012040_4, 2012/02

 被引用回数:11 パーセンタイル:93.80(Physics, Condensed Matter)

SENJU is a state-of-the-art single crystal time-of-flight Laue diffractometer in Materials and Life Science Experimental Facility at Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC). The diffractometer is designed for precise crystal and magnetic structure analyses under multiple extreme conditions, such as low temperature, high-pressure, high-magnetic field. A measurement using small sample less than 1.0 mm$$^{3}$$ will be also realized, which allows us to study wide variety of materials. SENJU is aimed at a poisoned decoupled moderator to obtain peak profiles of Bragg reflection, and intensity distributions of superlattice reflections and diffuse scatterings with good accuracy. At the beginning, the diffractometer will have 31 two-dimensional scintillator detectors to cover wide area of reciprocal lattice space by a single measurement. The instrument is currently under construction and is scheduled to start on-beam commissioning by the end of 2011.

論文

The H-Invitational Database (H-InvDB); A Comprehensive annotation resource for human genes and transcripts

山崎 千里*; 村上 勝彦*; 藤井 康之*; 佐藤 慶治*; 原田 えりみ*; 武田 淳一*; 谷家 貴之*; 坂手 龍一*; 喜久川 真吾*; 嶋田 誠*; et al.

Nucleic Acids Research, 36(Database), p.D793 - D799, 2008/01

 被引用回数:52 パーセンタイル:70.19(Biochemistry & Molecular Biology)

ヒトゲノム解析のために、転写産物データベースを構築した。34057個のタンパク質コード領域と、642個のタンパク質をコードしていないRNAを見いだすことができた。

論文

Characterization of homoionic Fe$$^{2+}$$-type montmorillonite; Potential chemical species of iron contaminant

香西 直文; 稲田 貢一*; 安達 美総*; 川村 幸*; 樫本 裕輔*; 小崎 完*; 佐藤 正知*; 大貫 敏彦; 酒井 卓郎; 佐藤 隆博; et al.

Journal of Solid State Chemistry, 180(8), p.2279 - 2289, 2007/08

 被引用回数:14 パーセンタイル:46.90(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

陽イオン交換サイトにFe$$^{2+}$$イオンを吸着しているFe$$^{2+}$$型モンモリロナイトは、ベントナイト緩衝材の理想的な変質生成物である。著者らは既報において、不活性ガス雰囲気でFeCl$$_{2}$$水溶液を用いることによって、ほぼすべての陽イオン交換サイトにFe$$^{2+}$$イオンを吸着させたFe$$^{2+}$$型モンモリロナイトを調製した。本研究では調製した試料中に生成した可能性がある鉄の不純物化学種について検討した。試料全体に少量の塩素イオンが残留していることがわかった。これは、FeCl$$_{2}$$溶液中でFeCl$$^{+}$$が粘土に吸着したこと、さらに過剰塩除去処理中にFeCl$$^{+}$$から解離するはずのCl$$^{-}$$が粘土中に閉じこめられたためと考えられる。後者については、次の2つの理由が考えられる。まず、Fe$$^{2+}$$の吸着によって閉じた粘土層間からのCl$$^{-}$$拡散速度が遅いこと、あるいは残留したFeCl$$^{+}$$の一部が溶解度の低い水酸化物に変化したことである。

論文

Application of micro-PIXE to quantitative analysis of heavy elements sorbed on minerals

香西 直文; 三田村 久吉; 大貫 敏彦; 酒井 卓郎; 佐藤 隆博; 及川 将一*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 231(1-4), p.530 - 535, 2005/04

 被引用回数:9 パーセンタイル:55.00(Instruments & Instrumentation)

土壌など鉱物の混合相中での重元素等有害元素の移行挙動を解明研究に役立てるため、鉱物に吸着した重元素の定量評価へのmicro-PIXE分析の適用性を検討した。このため、均一な形状大きさの鉱物に重元素を吸着させた外部標準試料を調製し、micro-PIXEにより分析した。その結果、そのような外部標準試料が定量評価のために有効であることがわかった。ただし、その適応範囲は実験条件などにより限定される可能性がある。

口頭

J-PARCの新しい単結晶構造解析装置「SENJU」

及川 健一; 金子 耕士; 田村 格良; 大原 高志; 川崎 卓郎; 木村 宏之*; 野田 幸男*; 高橋 美和子*; 清谷 多美子*; 鬼柳 亮嗣*; et al.

no journal, , 

J-PARC/MLFのBL18では、共用促進法に基づき新しい単結晶構造解析装置「SENJU」が、昨年度末より急ピッチで建設されている。SENJUは、1MWにおいて0.5mm角の単結晶を用いた実験を可能とし、中性子が得意とする複合特殊環境下での精密構造解析を目指す装置である。SENJUでは低温・高温のみならず磁場や圧力,電場,ガス雰囲気などを組合せた環境下での測定を比較的容易に実現することにより、展開されるサイエンスのすそ野は非常に広範囲に拡がることが期待される。SENJUは平成22年度末に建設を完了し、平成23年夏前に初ビーム受け入れを目指している。講演では、装置の詳細スペックの紹介並びに、具体的な試料環境等について述べる。

口頭

単結晶構造解析装置SENJUのビームライン設計

及川 健一; 大原 高志*; 鬼柳 亮嗣; 川崎 卓郎; 田村 格良; 金子 耕士; 木村 宏之*; 野田 幸男*; 高橋 美和子*; 清谷 多美子*; et al.

no journal, , 

J-PARCのBL18では、共用促進法に基づき、新しい単結晶構造解析装置SENJUが急ピッチで建設されている。SENJUは、1MWにおいて0.5mm角の単結晶を用いた実験を可能とし、中性子が得意とする複合特殊環境下での精密構造解析を目指す装置である。単結晶試料のサイズ及びモザイシティ、検出器の実空間分解能を含めた装置デザインの中でビームラインの仕様を決定した。具体的な設計入力としては、(1)標準的な入射ビーム発散角は$$pm0.3^circ$$とし$$0.4AA$$まで利用する、(2)高強度モードでは$$pm0.5^circ$$を目標とし$$0.5AA$$まで利用する、(3)モデレータからの即発$$gamma$$線は試料位置で10kcps/$$mm^2$$以下とする、(4)試料位置での一様なビームサイズは3mm角程度とする、(5)真空散乱槽内でのビームハローは40mm角以下とする、(6)フレームオーバーラップ成分の混入を避ける、などである。当日は、これら検討プロセス及びその結果の詳細仕様について述べる。

口頭

A New time-of-flight single crystal diffractometer SENJU at J-PARC

及川 健一; 大原 高志*; 鬼柳 亮嗣; 川崎 卓郎; 田村 格良; 金子 耕士; 中村 龍也; 坂佐井 馨; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; et al.

no journal, , 

千手観音から名前を頂いたSENJUは、J-PARCのMLFに提案されたTOF型の単結晶ラウエ回折装置である。SENJUは、結晶構造及び磁気構造の精密解析を、多重極限下において行うことに特化した装置であり、1 $$mm^3$$以下の小さな試料を測定に用いる。TOF型ラウエ法と広角二次元検出器の組合せにより、効率的な測定を実現するとともに、データの完全性を改善できる。波長変換方式のシンチレーション検出器はiBIXのために開発されたものであるが、これをSENJUの要求仕様に合わせ改良した。SENJUの建設スケジュールは地震により遅れたが、オンビームコミッショニングは2012年早々に開始される予定である。

口頭

Detector system of single crystal diffractometer SENJU

川崎 卓郎; 中村 龍也; 坂佐井 馨; 藤 健太郎; 細谷 孝明*; 曽山 和彦; 片桐 政樹*; 及川 健一; 金子 耕士; 田村 格良; et al.

no journal, , 

A novel time-of-flight single crystal neutron diffractometer, SENJU, is being constructed in MLF at J-PARC. The diffractometer will have 37 two-dimensional WLSF-type scintillator detectors to cover wide area of reciprocal lattice space by a single measurement. SENJU will receive first neutron in early 2012 in which 30 detectors will be installed around the sample chamber in a cylindrical arrangement and one detector will be installed just under the chamber. The maximum total covered solid angle around the sample will be 4.8 sr, which enables the efficient measurements and improves the completeness of the data. The detector for SENJU was developed based on the detector for iBIX to meet the requirement of SENJU, i.e. spatial resolution, chassis size, sensitive area and magnetic field tolerance. The 31 detectors have been already manufactured and their performances were tested by checking sources. Overview of the system and the performances of the detectors will be presented.

口頭

特殊環境微小単結晶構造解析装置SENJUの立ち上げと現状

鬼柳 亮嗣; 大原 高志*; 川崎 卓郎; 及川 健一; 田村 格良; 金子 耕士; 花島 隆泰*; 中尾 朗子*; 宗像 孝司*; 木村 宏之*; et al.

no journal, , 

共用促進法に基づきJ-PARC/MLFのBL18に建設が進められてきた単結晶構造解析装置SENJUは、2012年3月よりオンビームコミッショニングを開始した。7月2日のJ-PARCビーム運転終了まで、装置調整やテスト測定等を行ったのでこれを報告する。装置を構成するハードウェア及びソフトウェアの調整を行いつつ、標準試料としてNaCl(1mm$$^{3}$$)やタウリン(1.3mm$$^{3}$$)等を用いた測定を行った。全検出器で測定されたBragg反射から求められた格子定数は、期待される値と良い一致を示した。また、その回折強度データを用いた結晶構造解析を行ったところ、良い精度で構造解析できた。これらは、装置調整とともに白色中性子特有の各種補正が順調に機能していることを示している。タウリンの測定は210kWで2日間である。また、1mm$$^{3}$$以下の微小有機結晶を用いたテスト測定でも、数MWhの照射で高いQ領域までBragg反射を観測できることが確認された。発表では、装置の現状と性能について具体的なデータを用いて紹介するとともに、今後の課題や計画について報告を行う予定である。

口頭

中性子回折法を用いたラフィノース五水和物の結晶構造研究

川崎 卓郎; 高橋 美和子*; 大原 高志*; 鬼柳 亮嗣; 及川 健一; 田村 格良; 金子 耕士; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*

no journal, , 

本研究ではBL18/MLFで2012年3月から新たに稼働を開始した単結晶中性子回折装置SENJUを使用して、ラフィノース五水和物の結晶構造解析を行い、ラフィノースと水分子の間の水素結合の詳細を明らかにすることを目的とする。本発表はSENJUで実施された最初の一般課題の結果である。水溶液からの再結晶化によって作製した単結晶試料(0.7$$times$$0.7$$times$$2mm$$^{3}$$)を用いて、120Kで6方位についてそれぞれ8時間、回折強度を測定した。結晶構造解析の結果、非等方性温度因子を含めたすべての構造パラメータは妥当な値に収束した。結晶中で5つの水分子は水素結合によって互いに鎖状に結ばれているが、そのうち3つの水分子は4つの水素結合をもち、残る2つは3つの結合をもっている。後者の2分子の方が構造的に不安定であり、高温あるいは真空下において確認されている脱水反応において優先的に脱離するものと考えられる。

口頭

立ち上がった特殊環境微小単結晶中性子構造解析装置

鬼柳 亮嗣; 大原 高志*; 川崎 卓郎; 及川 健一; 田村 格良; 金子 耕士; 花島 隆泰*; 中尾 朗子*; 宗像 孝司*; 木村 宏之*; et al.

no journal, , 

J-PARC/MLFのBL18に新たに建設された単結晶構造解析装置SENJUは、複合特殊環境下での微小単結晶構造解析を行うことを目的とした装置である。2012年3月よりコミッショニングを開始し、装置調整、標準試料を用いたテスト測定及び一般課題の実施を行ってきている。当初、比較的高いバックグラウンドが、特に低角側検出器に見えていたが、真空槽入り口部分にコリメータを設置すうることで、このバックグラウンドの低減に成功した。微小単結晶を用いた測定では、$$phi$$0.6mmのタウリンの測定を行った。加速器出力270kW-300kW時に1方位あたり30時間をかけ強度積算をした。sin$$theta$$/$$lambda$$=0.9$${rm AA}^{-1}$$程度までブラッグ反射が測定され、6方位の測定でI$$ge$$4$$sigma$$(I)の980点の有意な反射が得られた。このデータを用いた解析では、水素も含めた全原子の構造パラメータを精密化し、R=7.16%の精度で構造決定ができた。これにより、加速器出力が1MWとなればこの程度の微小結晶でも現実的な時間で十分解析可能なデータの収集ができることが示された。

口頭

Structural study of solid solution of protonic conductors Rb$$_{3-x}$$K$$_{x}$$H(SeO$$_{4}$$)$$_{2}$$ by single crystal neutron diffraction

鬼柳 亮嗣; 松尾 康光*; 大原 高志; 川崎 卓郎; 及川 健一; 金子 耕士; 田村 格良; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 中尾 朗子*; et al.

no journal, , 

M$$_{3}$$H(XO$$_{4}$$)$$_{2}$$で表される固体酸と呼ばれる物質群は比較的低温で超プロトン伝導性を示すことが知られている。超プロトン伝導性は構造相転移と同時に発現し、その相転移温度はMやXの組成により変化する。また、超プロトン伝導相における伝導度もMやXの組成により変化することがわかっているが、その原因はわかっていない。そこで超プロトン伝導性の発現と内部構造の関係を明らかにするため、超プロトン伝導体の混晶であるRb$$_{3-x}$$K$$_{x}$$H(SeO$$_{4}$$)$$_{2}$$(x=0, 1, 2, 3)の中性子単結晶構造解析を行った。測定の結果、xの変化とともに格子定数が線形に変化することが観測され、これは平均イオン半径を考慮することにより理解される。一方、K原子が二つの独立なサイトのうち一つに優先的に入ることが明らかとなり、この占有率の変化と水素結合間距離の変化が一致することが明らかとなった。マクロ測定により、xの変化に相転移温度の変化は線形ではないことがわかっており、この相転移温度の変化とK原子占有率及び水素結合間距離に相関があることが明らかとなった。

口頭

Development of a new TOF single crystal diffractometer SENJU at J-PARC

大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 川崎 卓郎; 及川 健一; 金子 耕士; 田村 格良; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 木村 宏之*; et al.

no journal, , 

SENJUはJ-PARC/MLFのBL18に設置されたTOF単結晶中性子回折計である。この装置は主に極限環境下における結晶中の原子、分子配列や磁気構造を詳細に調べるために開発されたもので、低温や高圧、磁場環境下での回折測定を行えるように設計されている。加えて、SENJUでは1.0mm$$^{3}$$以下という従来に比べて小さい単結晶試料での回折実験が可能になると期待されている。このSENJUを用い、われわれはこれまでに0.1mm$$^{3}$$という非常に小さい有機結晶の構造解析、複雑な形状の散漫散乱の測定と可視化、さらにはQ$$>$$16${AA}$ $$^{-1}$$というhigh-Q領域の磁気散乱を観察することに成功した。これらの結果は、SENJUが設計段階で期待した通りの性能を発揮したものと言える。

口頭

Proton conduction mechanism and phase transition of (Rb,K)$$_{3}$$H(SeO$$_{4}$$)$$_{2}$$

鬼柳 亮嗣; 松尾 康光*; 石川 喜久*; 野田 幸男*; 大原 高志; 川崎 卓郎; 及川 健一; 金子 耕士; 田村 格良; 花島 隆泰*; et al.

no journal, , 

M$$_{3}$$H(XO$$_{4}$$)$$_{2}$$ (M=アルカリ金属、X=Se, S)で表わされる物質群は比較的低温で高いプロトン伝導性(超プロトン伝導性)を示すことが知られており、センサーや電池など様々な応用が期待されている。超プロトン伝導性は、相転移に伴う水素結合の無秩序化に起因すると考えられているが、詳細はまだ理解されていない。また、超プロトン伝導性は相転移により発現するため、その相転移のメカニズムを明らかにすることも非常に重要である。本研究では、Rb$$_{3}$$H(SeO$$_{4}$$)$$_{2}$$を対象とした超プロトン伝導相での中性子構造解析、Rb$$_{3-x}$$K$$_{x}$$H(SeO$$_{4}$$)$$_{2}$$で表わされる混晶試料を対象とした伝導度測定と中性子構造解析を行った。高温での中性子構造解析の結果、室温で局在していたプロトンが高温では2次元的に広がった分布をしていることがわかった。これは、伝導プロトンを直接観測したものと考えられる。混晶試料の実験では、Kイオンの濃度が増えるに従い相転移温度が非線形に低下することがわかった。中性子構造解析の結果、Kイオンは選択的に一つのサイトを占有することがわかり、このサイトの占有率と相転移温度の変化に密接なつながりがあることがわかった。

口頭

Single crystal neutron diffraction study of a crystalline-state photoisomerization in a 3-cyanopropyl cobaloxime complex

大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 及川 健一; 川崎 卓郎; 金子 耕士; 田村 格良; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*

no journal, , 

Single crystal neutron structure analysis is a powerful tool to study crystalline-state reactions because of its ability to distinguish deuterium atoms from hydrogen atoms. When the hydrogen atoms in specific positions of the reactive group are exchanged with deuterium atoms and the crystalline-state reaction proceeds, the hydrogen/deuterium migration in the reaction is easily observed by the neutron diffraction analysis and consequently the reaction mechanism is estimated. We performed a neutron diffraction measurement of a partially deuterated cobaloxime complex by a TOF-Laue type diffractometer SENJU at J-PARC. The result of the structure refinement showed that the chiral H-C*-D methylene group in the compound has the racemic form. This indicates that the olefin formation and the racemization of the H-C*-D methylene group occurred after the 1-cyanopropyl group was formed by continuous photo-irradiation.

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