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論文

Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at the Japan Proton Accelerator Research Complex, 2; Neutron scattering instruments

中島 健次; 川北 至信; 伊藤 晋一*; 阿部 淳*; 相澤 一也; 青木 裕之; 遠藤 仁*; 藤田 全基*; 舟越 賢一*; Gong, W.*; et al.

Quantum Beam Science (Internet), 1(3), p.9_1 - 9_59, 2017/12

J-PARC物質・生命科学実験施設の中性子実験装置についてのレビューである。物質・生命科学実験施設には23の中性子ビームポートがあり21台の装置が設置されている。それらは、J-PARCの高性能な中性子源と最新の技術を組み合わせた世界屈指の実験装置群である。このレビューでは、装置性能や典型的な成果等について概観する。

論文

Magnetic structure of divalent europium compound EuGa$$_{4}$$ studied by single-crystal time-of-flight neutron diffraction

川崎 卓郎; 金子 耕士; 仲村 愛*; 阿曽 尚文*; 辺土 正人*; 仲間 隆男*; 大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 及川 健一; 田村 格良; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 85(11), p.114711_1 - 114711_5, 2016/11

 被引用回数:15 パーセンタイル:64.51(Physics, Multidisciplinary)

The magnetic structure of the intermetallic compound EuGa$$_{4}$$ was investigated using single-crystal neutron diffraction with TOF Laue technique on the new diffractometer SENJU at MLF of J-PARC. Despite of the high neutron absorption of Eu, a vast number of diffraction spots were observed without isotope enrichment. The magnetic reflections appeared at $$h + k + l$$ $$neq$$ 2$$n$$ below 16 K, indicating that the ordering vector is $$q$$ = (0, 0, 0). The continuous evolution of the magnetic reflection intensity below T$$_{N}$$ follows a squared Brillouin function for $$S$$ = 7/2. By adopting a wavelength-dependent absorption collection, the magnetic structure of EuGa$$_{4}$$ revealed that a nearly full magnetic moment of 6.4 $$mu$$B of Eu lies within the basal plane of the lattice.

論文

SENJU; A New time-of-flight single-crystal neutron diffractometer at J-PARC

大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 及川 健一; 金子 耕士; 川崎 卓郎; 田村 格良; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 茂吉 武人*; et al.

Journal of Applied Crystallography, 49(1), p.120 - 127, 2016/02

 被引用回数:61 パーセンタイル:96.19(Chemistry, Multidisciplinary)

SENJU, a time-of-flight Laue-type single-crystal neutron diffractometer, was developed at the Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) of the Japan Accelerator Research Complex (J-PARC). Molecular structure analysis of a sub-millimeter taurine crystal and magnetic structure analysis of a MnF$$_{2}$$ crystal were performed to evaluate its performance.

論文

Single crystal neutron diffraction study of high neutron absorbing compound EuGa$$_{4}$$

川崎 卓郎; 金子 耕士; 阿曽 尚文*; 仲村 愛*; 辺土 正人*; 仲間 隆男*; 大貫 惇睦*; 大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 及川 健一; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 1, p.014009_1 - 014009_4, 2014/03

Single crystal neutron diffraction measurement of EuGa$$_{4}$$ has been carried out using time-of-flight single crystal neutron diffractometer SENJU at BL18 in MLF/J-PARC. In spite of extremely high neutron absorption of natural Eu, significant numbers of Bragg reflection were observed. Lattice parameters and Bravais lattice at above $$T_mathrm{N}$$ (=15 K) obtained from the positions and systematic extinction of the reflections were well agreed with the result of single crystal X-ray diffraction. Further, magnetic reflections were clearly observed at below $$T_mathrm{N}$$ at the positions of forbidden reflections of body-centered lattice of EuGa$$_{4}$$. An antiferromagnetic structure with the propagation vector $$q$$ = 0 was clarified.

論文

Instrument design and performance evaluation of a new single crystal neutron diffractometer SENJU at J-PARC

及川 健一; 川崎 卓郎; 大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 金子 耕士; 田村 格良; 中村 龍也; 原田 正英; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 1, p.014013_1 - 014013_5, 2014/03

新しいTOF型単結晶中性子回折装置がJ-PARC/MLFのBL18に設置された。本装置「SENJU」は、低温高磁場のような多重極限環境下において1.0mm$$^3$$未満の小さな単結晶を使用して精密な結晶構造や磁気構造解析を実現するために設計された。2012年3月5日に、本装置へ初中性子が導かれ、その後SENJUのハードウェア及びソフトウェアが設計通り機能していることが確認された。また、幾つかの有機及び無機の標準的な単結晶を用いて回折実験が行われた。これらの測定では、高いQ領域(d$$<$$ 0.5 $AA)$のブラッグ反射が明確に測定され、精度よく解析された。発表では、SENJUの装置設計及びその性能評価を詳細に報告する。

論文

Current status of a time-of-flight single crystal neutron diffractometer SENJU at J-PARC

田村 格良; 及川 健一; 川崎 卓郎; 大原 高志; 金子 耕士; 鬼柳 亮嗣; 木村 宏之*; 高橋 美和子; 清谷 多美子*; 新井 正敏; et al.

Journal of Physics; Conference Series, 340, p.012040_1 - 012040_4, 2012/02

 被引用回数:11 パーセンタイル:93.77(Physics, Condensed Matter)

SENJU is a state-of-the-art single crystal time-of-flight Laue diffractometer in Materials and Life Science Experimental Facility at Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC). The diffractometer is designed for precise crystal and magnetic structure analyses under multiple extreme conditions, such as low temperature, high-pressure, high-magnetic field. A measurement using small sample less than 1.0 mm$$^{3}$$ will be also realized, which allows us to study wide variety of materials. SENJU is aimed at a poisoned decoupled moderator to obtain peak profiles of Bragg reflection, and intensity distributions of superlattice reflections and diffuse scatterings with good accuracy. At the beginning, the diffractometer will have 31 two-dimensional scintillator detectors to cover wide area of reciprocal lattice space by a single measurement. The instrument is currently under construction and is scheduled to start on-beam commissioning by the end of 2011.

論文

The H-Invitational Database (H-InvDB); A Comprehensive annotation resource for human genes and transcripts

山崎 千里*; 村上 勝彦*; 藤井 康之*; 佐藤 慶治*; 原田 えりみ*; 武田 淳一*; 谷家 貴之*; 坂手 龍一*; 喜久川 真吾*; 嶋田 誠*; et al.

Nucleic Acids Research, 36(Database), p.D793 - D799, 2008/01

 被引用回数:52 パーセンタイル:70.05(Biochemistry & Molecular Biology)

ヒトゲノム解析のために、転写産物データベースを構築した。34057個のタンパク質コード領域と、642個のタンパク質をコードしていないRNAを見いだすことができた。

論文

Characterization of homoionic Fe$$^{2+}$$-type montmorillonite; Potential chemical species of iron contaminant

香西 直文; 稲田 貢一*; 安達 美総*; 川村 幸*; 樫本 裕輔*; 小崎 完*; 佐藤 正知*; 大貫 敏彦; 酒井 卓郎; 佐藤 隆博; et al.

Journal of Solid State Chemistry, 180(8), p.2279 - 2289, 2007/08

 被引用回数:14 パーセンタイル:46.84(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

陽イオン交換サイトにFe$$^{2+}$$イオンを吸着しているFe$$^{2+}$$型モンモリロナイトは、ベントナイト緩衝材の理想的な変質生成物である。著者らは既報において、不活性ガス雰囲気でFeCl$$_{2}$$水溶液を用いることによって、ほぼすべての陽イオン交換サイトにFe$$^{2+}$$イオンを吸着させたFe$$^{2+}$$型モンモリロナイトを調製した。本研究では調製した試料中に生成した可能性がある鉄の不純物化学種について検討した。試料全体に少量の塩素イオンが残留していることがわかった。これは、FeCl$$_{2}$$溶液中でFeCl$$^{+}$$が粘土に吸着したこと、さらに過剰塩除去処理中にFeCl$$^{+}$$から解離するはずのCl$$^{-}$$が粘土中に閉じこめられたためと考えられる。後者については、次の2つの理由が考えられる。まず、Fe$$^{2+}$$の吸着によって閉じた粘土層間からのCl$$^{-}$$拡散速度が遅いこと、あるいは残留したFeCl$$^{+}$$の一部が溶解度の低い水酸化物に変化したことである。

論文

Application of micro-PIXE to quantitative analysis of heavy elements sorbed on minerals

香西 直文; 三田村 久吉; 大貫 敏彦; 酒井 卓郎; 佐藤 隆博; 及川 将一*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 231(1-4), p.530 - 535, 2005/04

 被引用回数:9 パーセンタイル:54.92(Instruments & Instrumentation)

土壌など鉱物の混合相中での重元素等有害元素の移行挙動を解明研究に役立てるため、鉱物に吸着した重元素の定量評価へのmicro-PIXE分析の適用性を検討した。このため、均一な形状大きさの鉱物に重元素を吸着させた外部標準試料を調製し、micro-PIXEにより分析した。その結果、そのような外部標準試料が定量評価のために有効であることがわかった。ただし、その適応範囲は実験条件などにより限定される可能性がある。

口頭

特殊環境微小単結晶構造解析装置SENJUの立ち上げと現状

鬼柳 亮嗣; 大原 高志*; 川崎 卓郎; 及川 健一; 田村 格良; 金子 耕士; 花島 隆泰*; 中尾 朗子*; 宗像 孝司*; 木村 宏之*; et al.

no journal, , 

共用促進法に基づきJ-PARC/MLFのBL18に建設が進められてきた単結晶構造解析装置SENJUは、2012年3月よりオンビームコミッショニングを開始した。7月2日のJ-PARCビーム運転終了まで、装置調整やテスト測定等を行ったのでこれを報告する。装置を構成するハードウェア及びソフトウェアの調整を行いつつ、標準試料としてNaCl(1mm$$^{3}$$)やタウリン(1.3mm$$^{3}$$)等を用いた測定を行った。全検出器で測定されたBragg反射から求められた格子定数は、期待される値と良い一致を示した。また、その回折強度データを用いた結晶構造解析を行ったところ、良い精度で構造解析できた。これらは、装置調整とともに白色中性子特有の各種補正が順調に機能していることを示している。タウリンの測定は210kWで2日間である。また、1mm$$^{3}$$以下の微小有機結晶を用いたテスト測定でも、数MWhの照射で高いQ領域までBragg反射を観測できることが確認された。発表では、装置の現状と性能について具体的なデータを用いて紹介するとともに、今後の課題や計画について報告を行う予定である。

口頭

中性子回折法を用いたラフィノース五水和物の結晶構造研究

川崎 卓郎; 高橋 美和子*; 大原 高志*; 鬼柳 亮嗣; 及川 健一; 田村 格良; 金子 耕士; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*

no journal, , 

本研究ではBL18/MLFで2012年3月から新たに稼働を開始した単結晶中性子回折装置SENJUを使用して、ラフィノース五水和物の結晶構造解析を行い、ラフィノースと水分子の間の水素結合の詳細を明らかにすることを目的とする。本発表はSENJUで実施された最初の一般課題の結果である。水溶液からの再結晶化によって作製した単結晶試料(0.7$$times$$0.7$$times$$2mm$$^{3}$$)を用いて、120Kで6方位についてそれぞれ8時間、回折強度を測定した。結晶構造解析の結果、非等方性温度因子を含めたすべての構造パラメータは妥当な値に収束した。結晶中で5つの水分子は水素結合によって互いに鎖状に結ばれているが、そのうち3つの水分子は4つの水素結合をもち、残る2つは3つの結合をもっている。後者の2分子の方が構造的に不安定であり、高温あるいは真空下において確認されている脱水反応において優先的に脱離するものと考えられる。

口頭

Structural study of solid solution of protonic conductors Rb$$_{3-x}$$K$$_{x}$$H(SeO$$_{4}$$)$$_{2}$$ by single crystal neutron diffraction

鬼柳 亮嗣; 松尾 康光*; 大原 高志; 川崎 卓郎; 及川 健一; 金子 耕士; 田村 格良; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 中尾 朗子*; et al.

no journal, , 

M$$_{3}$$H(XO$$_{4}$$)$$_{2}$$で表される固体酸と呼ばれる物質群は比較的低温で超プロトン伝導性を示すことが知られている。超プロトン伝導性は構造相転移と同時に発現し、その相転移温度はMやXの組成により変化する。また、超プロトン伝導相における伝導度もMやXの組成により変化することがわかっているが、その原因はわかっていない。そこで超プロトン伝導性の発現と内部構造の関係を明らかにするため、超プロトン伝導体の混晶であるRb$$_{3-x}$$K$$_{x}$$H(SeO$$_{4}$$)$$_{2}$$(x=0, 1, 2, 3)の中性子単結晶構造解析を行った。測定の結果、xの変化とともに格子定数が線形に変化することが観測され、これは平均イオン半径を考慮することにより理解される。一方、K原子が二つの独立なサイトのうち一つに優先的に入ることが明らかとなり、この占有率の変化と水素結合間距離の変化が一致することが明らかとなった。マクロ測定により、xの変化に相転移温度の変化は線形ではないことがわかっており、この相転移温度の変化とK原子占有率及び水素結合間距離に相関があることが明らかとなった。

口頭

単結晶中性子構造解析装置SENJUにおける検出器増設とT0チョッパーの効果

鬼柳 亮嗣; 大原 高志; 川崎 卓郎; 及川 健一; 金子 耕士; 田村 格良; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 茂吉 武人*; et al.

no journal, , 

J-PARC/MLFのBL18で供用を開始した単結晶構造解析装置SENJUは、温度,磁場,電場,圧力等の複合特殊環境下での微小単結晶構造解析を行うことを目的とした装置である。データ測定の更なる効率化とバックグラウンドノイズの低減のため、未設置であった検出器とT0チョッパーの据え付けを行った。検出器は新たに6台を設置し、全検出器(37台)の設置が完了した。これにより全立体角のカバー率は従来の1.2倍となった。T0チョッパーの設置により、特に低角と高角の検出器において、バックグラウンドの大幅な低減も確認された。発表では、上記の設置効果の詳細とともに、装置全体を通した最新の状況を報告する。

口頭

Current status of an extreme environment single crystal neutron diffractometer SENJU at J-PARC

大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 金子 耕士; 田村 格良; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 茂吉 武人*; 黒田 哲也*; 及川 健一; et al.

no journal, , 

SENJU, a TOF-Laue single crystal neutron diffractometer at the BL18 of MLF/J-PARC, was designed for precise crystal and magnetic structure analyses under multiple extreme environments such as low-temperature, high-pressure and high-magnetic field, and also capable of taking diffraction measurements of small single crystals, less than 1.0 mm$$^{3}$$ in volume. Just after the launch of SENJU in March 2012, we newly installed and/or upgraded some sample environment devices. SENJU has a vacuum sample chamber and 37 two-dimensional scintillation detectors. Wavelength of incident neutron is 0.3 - 4.4 A; for the 1st frame and 4.6 - 8.8 A; for the 2nd frame. As sample environment devices, 4 K cryostat with 2-axes goniometer, longitudinal magnet, high-pressure cell, high temperature furnace and other devices are available or in commissioning. In this presentation, we will show the current status of sample environment devices for SENJU such as cryostat, magnet and other devices.

口頭

SENJU, extreme environment single crystal neutron diffractometer at J-PARC

大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 金子 耕士; 川崎 卓郎; 及川 健一; 田村 格良; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 茂吉 武人*

no journal, , 

SENJU, a TOF-Laue single crystal neutron diffractometer at the BL18 of MLF/J-PARC, was designed for precise crystal and magnetic structure analyses under multiple extreme environments such as low-temperature, high-pressure and high-magnetic field, and also capable of taking diffraction measurements of small single crystals, less than 1.0 mm$$^{3}$$ in volume. Just after the launch of SENJU in March 2012, we newly installed and/or upgraded some sample environment devices. The most popular sample environment device on SENJU is the 4 K cryostat with a fixed-chi type 2-axes goniometer. We adopted piezo-rotators to rotate the sample crystal under vacuumed and cryo conditions. A longitudinal magnet was recently installed on SENJU. The lowest temperature was 1.42 K and the maximum magnetic field was 6.85 T. In this presentation, we will show the current status of sample environment devices for SENJU such as cryostat, magnet and other devices.

口頭

Current status of extreme environment single crystal neutron diffractometer SENJU, and latest news from JRR-3

金子 耕士; 大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 川崎 卓郎; 及川 健一; 田村 格良; 山内 康弘; 花島 隆泰*; 茂吉 武人*; 中尾 朗子*; et al.

no journal, , 

The TOF-Laue single crystal neutron diffractometer, SENJU installed at BL18 in MLF, J-PARC aims at structural studies in extreme sample environments. The instrument is equipped with 36 two-dimensional scintillation detectors arranged cylindrically around the demountable sample chamber, and one additional detector beneath the sample. The standard sample environment in SENJU is standard 4 K CCR, in which the fixed-$${chi}$$ two-axes goniometers driven by piezo-based motors are attached to the cold finger. This enables us to rotate a sample without moving the cryostat, which helps to reduce background. Since the first beam in 2012, several improvements were achieved, and the system can be steadily used in user programs. In addition to the 4 K CCR, other apparatuses including superconducting magnet were tested and used in the experiment. I will present representative data taken on SENJU, and latest news from the research reactor JRR-3.

口頭

Phase transition and internal crystal structure of superprotonic conductor, Rb$$_{3-x}$$K$$_{x}$$H(SeO$$_{4}$$)$$_{2}$$

鬼柳 亮嗣; 松尾 康光*; 大原 高志; 川崎 卓郎; 及川 健一; 金子 耕士; 田村 格良; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 中尾 朗子*; et al.

no journal, , 

M$$_{3}$$H(XO$$_{4}$$)$$_{2}$$(M=アルカリ金属、X=Se, S)で表わされる一連の物質群は比較的低温において高いプロトン伝導性を示すことが知られており、低い温度でも動作可能な電池やセンサーなどの応用材料として注目を集めている。高いプロトン伝導性は構造相転移とともに発現するが、その相転移温度はMやXの元素種によって変化する。本研究では元素種の変化によりなぜ相転移温度が変化するのかを明らかにするため、Mの元素としてRbとKを入れた物質を対象として相転移温度と内部構造の変化の関係を調べた。伝導度や示唆熱の測定により、K原子の濃度が濃くなるにつれて相転移温度が低下することが明らかとなったが、その変化はK原子の濃度に対して線形ではないことがわかった。中性子構造解析の結果、K原子は2つのMサイトのうちの一つを優先的に占有することがわかった。また、K原子の濃度が増えるにつれてSeO$$_{4}$$四面体のひずみが大きくなっていることがわかり、この歪が相転移温度の決定に大きな役割を果たしていることが示唆された。

口頭

中性子回折で探るEu$$X$$$$_{4}$$($$X$$=Al, Ga)の対照的な基底状態

金子 耕士; 川崎 卓郎; 仲村 愛*; 茂吉 武人*; 宗像 孝司*; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 鬼柳 亮嗣; 大原 高志; 及川 健一; et al.

no journal, , 

Euイオンは、2価ではS=7/2で磁性を有し、3価ではスピンと軌道磁気モーメントがキャンセルすることにより非磁性となる。すなわち、価数が磁性、軌道と密接な関わりをもっている。Eu化合物では、価数揺動や重い電子状態に加え、超伝導など多彩な物性を示すことから、微視的状態に興味が持たれている。Eu$$X$$$$_{4}$$ ($$X$$ = Al, Ga)では、Euは2価の電子状態を取り、S=7/2で記述される安定した磁性を示す一方、同じ価電子数をもつ2つの化合物において、EuGa$$_4$$$$T_N$$=16Kの反強磁性転移を示すのに対し、EuAl$$_4$$は基底状態に至るまでに5つの転移点を持つ、複雑な物性を示すことが見出された。この違いを生じる起源は未知である。違いを生む機構を解明する上で、中性子は微視的知見が得られる最適なプローブである。反面、Euは中性子吸収体である上、同位体も高価であることから、中性子による研究は困難を伴う。今回J-PARC/MLFの単結晶中性子回折計SENJUにおいて、同位体置換なしの試料で実験を行った。その結果、転移に伴う超格子反射の観測に成功し、2つの化合物の違いを明らかにしたので報告する。

口頭

Single crystal neutron diffraction study of a crystalline-state photoisomerization by using a new TOF-Laue neutron diffractometer SENJU at J-PARC

大原 高志; 鬼柳 亮嗣; 及川 健一; 川崎 卓郎; 金子 耕士; 田村 格良; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*

no journal, , 

Single crystal neutron structure analysis is a powerful tool to study crystalline-state reactions because of its ability to distinguish deuterium atoms from hydrogen atoms. When the hydrogen atoms in specific positions of the reactive group are exchanged with deuterium atoms and the crystalline-state reaction proceeds, the hydrogen/deuterium migration in the reaction is easily observed by the neutron diffraction analysis and consequently the reaction mechanism is estimated. In this study, we performed a single crystal neutron diffraction measurement of a 3-cyanopropyl cobaloxime complex by using the same crystal of the previous study and a new TOF-Laue type single crystal neutron diffractometer SENJU at J-PARC. The result of the structure refinement showed that the chiral H-C*-D methylene group in the photo-produced 1-cyanopropyl group has the racemic form and an energy calculation suggested that one configuration was more preferable than the other. This indicates that the olefin formation and the racemization of the H-C*-D methylene group occurred after the 1-cyanopropyl group was formed by continuous photo-irradiation as predicted in the previous research.

口頭

特殊環境中性子単結晶構造解析装置SENJUの性能

鬼柳 亮嗣; 大原 高志; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 茂吉 武人*; 黒田 哲也*; 田村 格良; 及川 健一; 金子 耕士; et al.

no journal, , 

J-PARC・MLFのBL18に設置されたTOF-Laue型単結晶中性子回折装置SENJUは、2012年にビームを受け入れ始め、現在共用装置としてユーザー実験が行なわれている。本装置は、無機物や低分子性物質、磁性体等を主な対象とし、特殊環境下での精密な構造解析を目的として開発された。特に、MLFの特徴である大強度の中性子を利用した微小単結晶での測定や、広い逆空間の効率的な測定を行うことが可能である。主要な試料環境装置である4K冷凍機は低温で駆動可能な2軸ゴニオメータを持っており、冷凍機本体を動かすことなく、また試料を取り出すことなく、低温下で試料を回転し方位を変更することができる。最大7Tの磁場を発生することのできる超電導マグネットでは、磁気散乱の測定に重要となる低波数領域(長波長領域: 4.4${AA}$ - 8.8${AA}$)にマグネット由来となるブラッグ反射が存在せず、また希釈冷凍機との組み合わせにより約40mKまでの冷却も可能である。測定されたデータに対しては、独自に開発された解析ソフトウェアSTARGazerを用いて可視化、方位決定、積分強度計算を行い、得られる指数と構造因子から外部ソフトを用いて構造解析を行っている。

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