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論文

Structural change of borosilicate glass by neutron irradiation

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 関本 俊*

KURNS Progress Report 2018, P. 105, 2019/08

中性子照射によるホウケイ酸ガラスの構造変化を詳細に理解することを目的に、2017年度に京都大学研究炉KURにて照射実験を行い、2018年度に照射後のガラス試料の構造変化をラマン分光測定で評価した。照射前後のラマンスペクトルを比較した結果、照射によってSi-O架橋構造のピーク高さの変化を観察した。

論文

Thermodynamic study of the complexation of humic acid by calorimetry

紀室 辰伍; 桐島 陽*; 北辻 章浩; 宮川 和也; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Journal of Chemical Thermodynamics, 132, p.352 - 362, 2019/05

 パーセンタイル:100(Thermodynamics)

幌延深部地下水から抽出したフミン酸及び一般的なフミン酸と、銅(II)イオン及びウラニル(VI)イオンとの錯生成反応に対して熱量滴定法を適用し、ギブス自由エネルギー, 反応エンタルピー及び反応エントロピーを決定した。一般的なフミン酸の錯生成反応が高分子電解質性と組成不均質性によって特徴付けられるのに対し、幌延深部地下水フミン酸の錯生成反応ではどちらの影響も確認されなかった。反応熱力学量を正確に決定することから、深部地下水フミン酸の特徴的な反応機構が明らかになった。

論文

Characterization and thermodynamic study of humic acid in deep groundwater at Horonobe, Hokkaido, Japan

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 長尾 誠也*; 斎藤 拓巳*; 天野 由記; 宮川 和也; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(5), p.503 - 515, 2018/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:16.17(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃棄物から溶出した放射性核種が地下水中の天然有機物の一種である腐植物質と錯生成することで、放射性核種の移行が促進される可能性が指摘されており、腐植物質と金属イオンの錯生成を定量的に記述する試みがなされてきた。腐植物質は、組成不均質性を持つ高分子電解質であり、その性質は起源や履歴によって大きく異なる。本研究では、北海道幌延町の深度350m地下水中に溶存している腐植物質を抽出し、幌延腐植物質のプロトン化反応における反応機構を調べ、また、腐植物質の分子量および流体力学径を取得し、単純有機物やIHSSの標準腐植物質のそれらの結果と比較した。その結果、幌延の腐植物質は、表層の腐植物質に見られるような複雑な組成不均質性を持たない、より単純な構造を持ち、その反応メカニズムもより単純であることが分かった。本成果は、腐植物質の特性がその起源により大きく異なることを明らかにしたものであり、核種移行を考えるうえで、この点を考慮すべきであることを示唆している。

論文

ウラン含有ガラスの評価研究

永井 崇之; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成29年度)(CD-ROM), 1 Pages, 2018/04

ガラス固化体に含まれるウランの化学状態を把握するため、ガラス固化体のガラス原料となるホウケイ酸ガラス粉末へウラン化合物を添加して加熱溶融し、ウラン含有ホウケイ酸ガラス試料を作製した。作製したウラン含有ガラス試料を対象に、放射光XAFS測定によりウランの原子価を評価した。その結果、酸素共存下で溶融したホウケイ酸ガラス中に含まれるウランの原子価は6価であり、水素ガス共存下で溶融するとウランが還元することを確認した。

論文

XAFS測定によるホウケイ酸ガラス中のウラン化学状態評価

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Photon Factory Activity Report 2017, 2 Pages, 2018/00

本研究は、ホウケイ酸ガラス中に含有させたウランの化学状態を把握するため、ウラン含有ガラス試料のXAFS測定を実施した把握することを目的に実施した。アルゴン-酸素混合ガス掃気条件で溶製したホウケイ酸ガラス中のウランは、原料ガラス成分のSi/Bモル比を多少変動しても6価状態にある。また、アルゴン-水素混合ガス掃気条件の還元雰囲気で溶製したホウケイ酸ガラス中のウランが還元されるものの、一部はUO$$_{2}$$としてガラス相から析出する可能性がある。

論文

ガラス固化プロセス環境における白金族化合物の化学挙動解明

永井 崇之; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 捧 賢一

物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成28年度)(CD-ROM), 1 Pages, 2017/03

ガラス固化体の製造において、溶融状態の廃棄物ガラスから析出したRuO$$_{2}$$等の白金属化合物が溶融炉底部に堆積して固化体容器へのガラス流下を阻害する。本研究は、廃液成分であるRhがRuO$$_{2}$$生成へ与える影響を確認するため、Ru-Rh化合物等を加熱合成して生成物をXRDにより評価した。その結果、廃液に含まれるRhはRuと同様な化学挙動を示し、Ru化合物と類似構造のRh化合物を生成する可能性があることを見出した。

論文

Hexafluoro complex of rutherfordium in mixed HF/HNO$$_{3}$$ solutions

豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 後藤 真一*; 石井 康雄; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; et al.

Radiochimica Acta, 96(3), p.125 - 134, 2008/03

 被引用回数:23 パーセンタイル:13(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)$$^{261}$$Rf反応により104番元素ラザホージウム(Rf)を生成し、陰イオンフッ化物錯体の形成を陰イオン交換法を用いて調べた。フッ化物イオン濃度0.0005-0.013MでRfヘキサフルオロ錯体[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$が形成することを初めて明らかにした。[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$の形成は同族元素Zr, Hfのヘキサフルオロ錯体と著しく異なり、[RfF$$_{6}$$]$$^{2-}$$の錯形成定数は同族元素Zr, Hfの錯形成定数より少なくとも一桁小さいことを明らかにした。

論文

Chemical studies on rutherfordium (Rf) at JAERI

永目 諭一郎; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦; 石井 康雄; 佐藤 哲也; 平田 勝; 西中 一朗; 市川 進一; et al.

Radiochimica Acta, 93(9-10), p.519 - 526, 2005/00

 被引用回数:26 パーセンタイル:11.69(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

東海研究所タンデム加速器を用いて進めてきた超重元素(104番元素)ラザホージウム(Rf)の単一原子レベルでの化学挙動研究について報告する。特に短寿命(78秒)で数分間に1原子の割合で生成するRfのイオン交換挙動を調べるために開発した自動迅速イオン交換分離装置の概要を紹介する。また最近得られたRfのフッ化物錯体のイオン交換挙動について詳しく述べる。これはRfのフッ化水素酸溶液中での陰イオン交換挙動が、周期表同族元素であるジルコニウムやハフニウムの挙動とは大きく異なっていて、Rfのフッ化物形成に相対論効果が寄与している可能性を指摘する興味深い結果である。

論文

Elution curve of Rutherfordium (Rf) in anion-exchange chromatography with hydrofluoric acid solution

豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 秋山 和彦; 西中 一朗; 永目 諭一郎; 雑賀 大輔*; 松尾 啓司*; 佐藤 渉*; et al.

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 5(2), p.45 - 48, 2004/12

フッ化水素酸溶液系での陰イオン交換クロマトグラフィーにおける104番元素ラザホージウムの溶離曲線を、単一原子レベルで初めて測定した。5.4モルフッ化水素酸中での分配係数を溶離曲線のピーク容量から28$$pm$$6mL/gと決定した。

口頭

幌延深部地下水中のフミン酸のプロトン化反応機構について

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 水野 崇; 天野 由記; 南條 功*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物から溶出した放射性核種が、地下水中の天然有機物の一種であるフミン物質と錯生成することで移行が促進される可能性が指摘されており、フミン物質と金属イオンの錯生成を定量的に記述する試みがなされてきた。フミン物質は組成不均質性をもつ高分子電解質であり、その性質は起源や履歴によって大きく異なる。しかしながら、実際に深部地下水中に溶存しているフミン物質を用いた研究は限られている。そこで本研究では、北海道幌延町の深度350m地下水中に溶存しているフミン物質を抽出し、プロトン化反応における熱力学量を求めることから表層のフミン酸と反応機構の比較を行った。その結果、幌延フミン酸は、プロトン化反応および酸解離反応ともに標準物質であるIHSSの表層フミン酸とは異なる反応機構を有し、これは単純有機酸に近いことが分かった。これはフミン酸の起源による影響が大きいことに因ると考えられる。

口頭

Characterization and thermodynamic study of the protonation of humic acid dissolved in deep groundwater at Horonobe, Hokkaido, Japan

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 長尾 誠也*; 斎藤 拓巳*; 天野 由記; 宮川 和也

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物から溶出した放射性核種が地下水中の天然有機物の一種である腐植物質と錯生成することで、放射性核種の移行が促進される可能性が指摘されており、腐植物質と金属イオンの錯生成を定量的に記述する試みがなされてきた。腐植物質は、組成不均質性を持つ高分子電解質であり、その性質は起源や履歴によって大きく異なる。しかしながら、実際の深部地下水中に溶存している腐植物質を用いた研究は限られている。本研究ではこれまでに、北海道幌延町の深度350m地下水中に溶存している腐植物質を抽出し、熱量滴定法により、幌延腐植物質のプロトン化反応における反応機構を調べてきている。本発表では、サイズ分画クロマトグラフィ(SEC法)およびフロー・フィールド・フロー・フラクショネーション法(Fl-FFF法)により、腐植物質の分子量および流体力学径を新たに取得し、単純有機物やIHSSの標準腐植物質のそれらの結果と比較した。その結果、幌延の腐植物質は、IHSSの標準腐植物質より小さな分子量、流体力学径、プロトン化エンタルピーを持つことが明らかになった。このことから、幌延の腐植物質は、表層の腐植物質に見られるような複雑な組成不均質性を持たない、より単純な構造を持ち、その反応メカニズムもより単純であることが分かった。

口頭

幌延深部地下水フミン酸の特性評価とプロトン化反応熱力学量の導出

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 長尾 誠也*; 斉藤 拓巳*; 天野 由記; 宮川 和也; 寺島 元基

no journal, , 

北海道幌延の深度250m/350m地下水からIHSS法を用いて抽出したフミン酸に対してサイズ排除クロマト(SEC), 流動場分画法(Fl-FFF), 熱量滴定法を適用し、特性評価とプロトン化反応熱力学量の導出を行った。また、表層土壌から抽出された標準フミン酸と結果を比較し、反応機構を考察した。

口頭

ウラン廃棄物処分のためのプロトアクチニウム溶液化学研究,1; Pa-231の精製およびUV-Vis-NIRスペクトルの測定

桐島 陽*; 渡邉 雅之; 北辻 章浩; 瀬川 優佳里; 青柳 登; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

no journal, , 

天然に存在するPaの主要同位体である$$^{231}$$Paは$$^{235}$$Uの娘核種であり、32,760年の半減期を有する。このためウラン廃棄物を浅地中処分した場合、およそ1,000年後には$$^{231}$$Paは周辺住民の被ばく要因の中心核種となり、安全評価上の最重要核種の一つとなる。適切な安全評価を行うためには対象元素の溶液化学特性の把握が必須であるが、Paについては1960年代にトレーサ実験が行われて以降、溶液化学研究がほとんど行われておらず、信頼できる熱力学データは存在しない。そこで本研究ではマクロ量の$$^{231}$$Paを用い、加水分解や基本的な錯生成定数の決定、分光パラメータの取得など、未知部分の多く残されたPaの溶液化学に再挑戦を始めた。本報では$$^{231}$$Paの溶媒抽出法による精製と、精製したPaを用いて調製した溶液の光吸収スペクトル並びに、これを利用したフッ化物イオンとの錯生成の検討について報告する。

口頭

溶融NaNO$$_{3}$$中におけるRuの酸化還元挙動

永井 崇之; 岡本 芳浩; 猪瀬 毅彦*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

no journal, , 

ガラス溶融炉へ供給された高レベル放射性廃液が脱水後に混合硝酸塩を形成することから、本研究は、廃液の主成分であるNaNO$$_{3}$$を溶媒としてRu含有NaNO$$_{3}$$試料を調製し、溶融NaNO$$_{3}$$中におけるRuの酸化還元挙動をサイクリックボルタンメトリで測定するとともに、凝固塩に含まれるRuの原子価を放射光XAFS測定等により評価した。

口頭

幌延深部地下水フミン酸の特性評価とプロトン化反応熱力学量の導出,2

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 長尾 誠也*; 天野 由記; 宮川 和也; 寺島 元基

no journal, , 

地中で放射性核種と相互作用する可能性の高い天然の物質の一つである腐植物質は、不均質な組成を持つ高分子電解質として知られ、その高い錯形成能から結果的に放射性核種の溶解度を増加させる可能性が指摘されている。これまでに幌延深地層研究センター地下施設の250m及び350m調査坑道において採取した地下水から、IHSS法を用いて抽出されたフミン酸の特性評価及びプロトン化反応熱力学量の導出を行い、幌延フミン酸が低分子有機酸と類似した性質を持つことと、採取深度により反応機構が異なる可能性が示されてきた。本研究では、幌延フミン酸の特性や深度依存性、反応機構について理解を進めるため、5kDaと3kDaの限外ろ過フィルタを用いて分画したフミン酸の全有機炭素量を測定した。その結果、幌延深部地下水中のフミン酸は、分子量3000Da以下の画分が占める割合が最も大きいことが明らかになった。また、深度250mの試料は、深度350mの試料と比較して、大きな画分を持つ割合が大きいことが明らかになった。

口頭

XAFS測定によるRu(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$溶液乾固物-NaNO$$_{3}$$-ガラス原料の加熱反応観察

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

no journal, , 

ガラス固化プロセスは、使用済核燃料再処理工程から発生する高レベル放射性廃液とガラス原料を溶融混合してガラス固化体を製造する。廃液に含まれるルテニウム(Ru)等の白金族元素は、溶融ガラス中でRuO$$_{2}$$等の白金族化合物として析出するため、当該プロセス環境における白金族元素の化学挙動を解明する研究を進めている。これまでに硝酸ルテニウム(Ru(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$)溶液乾固物、硝酸ナトリウム(NaNO$$_{3}$$)及びガラス原料を加熱し、ルテニウム酸ナトリウムの生成を経て、RuO$$_{2}$$がガラス中に生成析出することを確認している。本報は、ルテニウム酸ナトリウムを経てRuO$$_{2}$$生成に至る各温度のRu原子価について、XAFS測定によるその場観察を試みた結果を報告する。

口頭

ガラス固化プロセスにおける白金族化合物の化学挙動,1; Ru, Rhとガラス原料の高温合成実験

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

no journal, , 

ガラス固化体の製造において、ガラス相から析出したRuO$$_{2}$$等粒子にRhO$$_{2}$$が共存することから、Ru/(Ru+Rh)比を変えてガラス原料と加熱合成した化合物をXRDやXAFS測定等で評価した。

口頭

XAFS測定によるホウケイ酸ガラス中のウラン原子価評価

永井 崇之; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

no journal, , 

模擬高レベル放射性廃液のガラス固化プロセス実験において、実廃液に含まれる微量のウランを、化学的物理的な性質の類似性からランタニド元素で代替しているものの、ガラス中のウランの化学状態を把握し、ウランの代替元素を適切に選定する必要がある。本研究は、ガラス固化体製造のガラス原料であるホウケイ酸ガラスを対象に、ガラスに含まれるウランの化学状態を放射光XAFS測定により評価することを目的に実施した。合成した重ウラン酸ナトリウムをガラス原料へ添加混合し、アルゴン酸素混合ガスを掃気しながら加熱溶融してウラン含有ガラス試料を作製し、ガラス試料のウランL3端をXAFS測定した結果、ウランの原子価が6価であることを確認した。

口頭

ガラス固化プロセスにおける白金族化合物の化学挙動,2; 生成Pd化合物の状態変化

永井 崇之; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

no journal, , 

PdOは、ガラス固化プロセス環境条件でNaNO$$_{3}$$や希土類硝酸塩の脱硝物と反応して複合酸化物を生成する。本研究は、高レベル放射性廃液成分であるPd(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$を対象にPd化合物の加熱還元挙動、共存する希土類硝酸塩の脱硝物とのPd化合物高温合成、溶融ガラス中でのPd化合物の還元状況を確認した。

口頭

XAFS測定による模擬廃棄物ガラス中のウラン原子価評価

永井 崇之; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

no journal, , 

本研究は、模擬廃棄物ガラスを用いた評価研究において、廃液に比較的多く含まれる鉄がガラス中で2価と3価の混在状態を示すことから、鉄が共存したガラス中のウラン原子価の確認を目的に実施した。本研究の結果、鉄が共存してもガラス中のウラン原子価に大きな変化は見られないものの、鉄の酸化還元状態はウラン共存による影響を受ける可能性が認められた。

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