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大高 稔紀*; 佐藤 辰巳*; 大野 真平; 名越 航平; 安倍 諒治*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 中谷 清治*
Analytical Sciences, 35(10), p.1129 - 1133, 2019/10
Single porous silica microparticles coated with styrene-divinylbenzene polymer (SDB) impregnated with octyl(phenyl)-N,N-diisobutylcarbamoylmethylphosphine oxide (CMPO) were injected into an aqueous 3 mol/L nitric acid solution containing trivalent lanthanide (Ln(III)), as a high-level liquid waste model, using the microcapillary manipulation-injection technique; and the extraction rate of Ln(III), as an Ln(III)-CMPO complex, into the single microparticles was measured by luminescence microspectroscopy. The extraction rate significantly depended on the Ln(III), CMPO, or NO
concentration, and was analyzed in terms of diffusion in the pores of the microparticles and complex formation of Ln(III). The results indicated that the rate-determining step in Ln(III) extraction was the diffusion in the pore solution of the microparticles.
佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行; 三角 隆太*; 國井 佳奈子*; 轟 慧*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*
化学工学論文集, 44(6), p.335 - 340, 2018/11
高い処理能力や相分離能力などの特徴を有する回転円筒型液液抽出装置に関して、装置の性能向上を目指す上で重要となる装置内部での流動・分散特性について、装置の運転条件の違いが及ぼす影響やこれによる抽出性能の変化について知見を得ることを目的に、乱流数値モデルにもとづいた解析を実施するとともに、実験結果との比較を行った。ロータ回転数の増加や供給液流量の低下により、アニュラー部における液相の存在領域が上下に分断される傾向が示されるとともに、いずれの条件においてもアニュラー下部においてはロータ中心部に向かう流れの形成が確認された。分散相の液滴径は、ロータ回転数の増加および供給液流量の低下により減少する傾向が認められた。以上の結果は、実験により得られた傾向と一致した。さらに、水相/有機相間の物質移動を考慮した解析により、ロータ回転数の違いによる抽出性能の変化が概ね再現できることを確認した。
-P adsorbent for MA(III) recovery小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11
Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract 
Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.
高畠 容子; 安倍 弘; 佐野 雄一; 竹内 正行; 小泉 健治; 坂本 寛*; 山下 真一郎
Proceedings of Annual Topical Meeting on Reactor Fuel Performance (TopFuel 2018) (Internet), 9 Pages, 2018/10
事故耐性軽水炉燃料の燃料被覆管として開発されているFeCrAl-ODS鋼の硝酸腐食評価を、使用済燃料再処理工程に対して燃料被覆管腐食生成物が与える影響を評価するために実施した。3mol/L硝酸における腐食試験を、60
C, 80C,沸騰条件において実施し、浸漬試験の試験片に対してはXPS分析を行った。沸騰条件にて最も腐食が進展し、腐食速度は0.22mm/yであった。酸化被膜内のFe割合は減少しており、CrとAlの割合は増加していた。腐食試験の結果、FeCrAl-ODS鋼は高い硝酸腐食耐性を持つため、再処理工程中の溶解工程において許容可能であることを確かめた。
三角 隆太*; 轟 慧*; 國井 佳奈子*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*; 佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行
化学工学論文集, 44(5), p.285 - 291, 2018/09
原子力分野の使用済核燃料再処理プロセスでは回転円筒型液液抽出装置の利用が注目されているが、抽出効率に大きく関連する装置内の流動状態に対する装置サイズの影響については十分な検討が行われていない。同装置は、円筒ロータ槽底近傍の固定羽根で撹拌される混合部と、ロータ内の分離部で構成される。本研究では、純水だけを用いたモデル実験により、装置サイズが異なる2つの遠心抽出器の混合部のビデオ撮影により流動状態と操作条件・装置サイズとの関係を整理し、混合部の流速分布をParticle Image Velocimetryにより計測し、操作条件との関係を整理した。その結果いずれの装置サイズにおいても、混合部の流動状態は、槽底からロータ下部までが液で満たされる流動状態A、液の存在領域が槽底近傍とロータ下部近傍に鉛直方向にわかれる流動状態B、その中間となる遷移状態に分類されることがわかった。ロータ回転数が遅く、供給流量が多いときに状態Aとなる傾向があり、装置サイズにかかわらず状態Aから遷移状態へ変化する操作条件は、装置サイズで正規化した供給流量とロータ内の気液界面形状にもとづいて推算したロータの液排出能力の関係で整理できることがわかった。さらに、混合部が液で充満される流動状態Aにおいては、液流速の大きさは装置サイズにかかわらずロータの回転周速度におおよそ比例することがわかった。
渡部 創; 佐野 雄一; 小藤 博英; 竹内 正行; 柴田 淳広; 野村 和則
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(3), p.1113 - 1117, 2018/06
パーセンタイル：100(Chemistry, Analytical)Am(III) and Cm(III) recovery experiments with the extraction chromatography technology were carried out on genuine HLLW obtained by reprocessing of the Fast Reactor fuel. Modification of the flow-sheet with 2 steps column operations using CMPO/SiO-P and HDEHP/SiO-P adsorbents achieved more than 90% recovery yields for Am(III) and Cm(III) with decontamination factor of 1000 for Eu(III). This is a significant progress in development of the technology for the implementation.
三角 隆太*; 國井 佳奈子*; 轟 慧*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*; 佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行
化学工学論文集, 44(3), p.135 - 141, 2018/05
パーセンタイル：100(Engineering, Chemical)原子力分野の使用済核燃料再処理プロセスでは回転円筒型液液抽出装置の利用が注目されているが、抽出効率に大きく関連する装置内の流動状態に対する操作条件の影響については十分な検討が行われていない。本研究では、主要な操作因子であるロータ回転数や溶液の供給流量が異なる条件を対象に、混合部の流動状態の観察、ならびにParticle Image Velocimetryによる流速分布測定を行った。ロータ回転数や溶液の供給流量が変化した場合に、装置内の混合部の流動状態が、(a)混合部底面からロータ下部までが液体で満たされロータの回転の影響が流速分布に強く影響する状態(流動状態A)、(b)混合部下部における液の存在領域が、槽底の固定羽根近傍とロータ下部近傍に鉛直方向に大きく2つに分断される状態(流動状態B)、(c)これら2つの状態の過渡的な状態(遷移状態)の3種類の状態に分類されることを明らかにした。8枚の固定羽根が槽底に放射状に取り付けられた混合部では、2枚の固定羽根と槽壁に囲まれた各領域内で、槽壁近傍ではロータの回転方向に沿った流れが形成され、下流側の固定羽根に沿って曲げられ槽底中心部に流れ込むフローパターンであることがわかった。流動状態Aでは、混合部内の水平断面内の流速分布はロータ回転数に対しておおよそ比例するが、流動状態Bでは流動状態Aより流速が遅く、ロータ回転数には比例しないことがわかった。
中原 将海; 佐野 雄一; 野村 和則; 竹内 正行
Journal of Chemical Engineering of Japan, 51(3), p.237 - 242, 2018/03
パーセンタイル：100(Engineering, Chemical)酸分配法における高Pu濃度フィード溶液条件におけるPuの分配挙動を調べるため、向流多段試験を行った。フィード溶液に比べてU/PuプロダクトのPu富荷度を1.51倍に高めることができた。Pu分配工程において、Pu重合体や第三相の生成はみられず、安定して遠心抽出器の運転が行われた。
丹野 敬嗣; 竹内 正行; 大塚 智史; 皆藤 威二
Journal of Nuclear Materials, 494, p.219 - 226, 2017/10
被引用回数：4 パーセンタイル：18.09(Materials Science, Multidisciplinary)高速炉用に酸化物分散強化型(ODS)鋼燃料被覆管の開発が進められている。原子力機構では9および11Cr-ODS焼戻しマルテンサイト鋼をその候補材料としている。被覆管からの腐食生成物が再処理工程に及ぼす影響を見積もるためには、その腐食挙動を評価しておく必要がある。本研究では95Cの硝酸溶液中で基礎的な浸漬試験および電気化学試験を系統的に実施した。腐食速度は有効Cr濃度(Cr
)および硝酸濃度の増加に対して、指数関数的に低下した。酸化性イオンの添加も腐食速度を低下させた。取得した分極曲線や浸漬後の表面観察結果より、低Crと希硝酸の組み合わせでは浸漬初期に活性溶解が発生し、腐食速度が大きくなることが分かった。一方、高Crと比較的高濃度の硝酸、あるいは酸化性イオンの添加の組み合わせは不働態化を促進し、腐食速度を低下させることが分かった。
高畠 容子; 渡部 創; 小藤 博英; 竹内 正行; 野村 和則; 佐藤 隆博*
International Journal of PIXE, 26(3&4), p.73 - 83, 2017/09
次世代再処理ガラス固化技術基盤研究で技術開発を行っている吸着ガラスについて、開発の対象とする抽出クロマトグラフィ技術に用いる吸着材の吸着元素分布情報をマイクロPIXE分析により明らかにすることを検討している。本研究では高レベル放射性廃液の模擬液をカラム法にて吸着並びに吸着/溶離した吸着材を用いて、実使用に即した条件下での吸着材の元素分布情報取得に対するマイクロPIXE技術の適用性評価を行った。検討に供した吸着材はCMPO/SiO-P吸着材及びHDEHP/SiO-P吸着材であり、分析には高崎量子応用研究所のシングルエンド加速器を用いた。分析結果より、カラム内での吸着バンドの形成や溶離後に吸着材に残留する元素の存在を確認できた。これより、マイクロPIXE分析を吸着材性能の定性的な評価に適用することが期待できた。
-ray irradiation佐野 雄一; 安倍 弘; 竹内 正行; 飯嶋 静香; 内田 直樹
Journal of Nuclear Materials, 493, p.200 - 206, 2017/09
被引用回数：3 パーセンタイル：27.27(Materials Science, Multidisciplinary)福島第一原子力発電所事故に関連し、再処理に用いられる機器の代表的な材料であるSUS316Lについて、海水成分を含むHNO溶液中の腐食挙動に及ぼす塩化物イオンの影響を、線照射条件下を含め、調査した。HNOと人工海水(ASW)の混合物を用いて電気化学試験及び浸漬試験を実施し、高濃度のASWを含むHNO溶液では、カソード電流密度が増加し、均一な腐食が進行することを確認した。これは、HNOとClイオンとの反応で生成されるClやNOCl等の強い酸化剤によって引き起こされたものと考えられる。腐食速度は、HNO濃度が低い条件では浸漬時間とともに減少し、高い条件では増加した。線照射条件下では、上記酸化剤と放射線分解により生成したHNOとの反応によるカソード反応の抑制により腐食速度が低下した。
佐野 雄一; 渡部 創; 中原 将海; 粟飯原 はるか; 竹内 正行
Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09
CPFにおいて照射済燃料から数gのMAを回収し、AGFにおいてMA含有MOX燃料を製造した後、常陽において照射試験を行うSmARTサイクル構想を進めている。本報告では、CPFで実施したMAを含むアクチニド回収に係る研究開発について、過去実施した溶媒抽出法及び抽出クロマトグラフィによるアクチニド回収技術をレビューするとともに、SmARTサイクルの一環として実施した各方法によるアクチニド回収試験の概要をまとめた。
後藤 一郎; 小藤 博英; 折内 章男; 渡部 創; 竹内 正行
Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04
抽出クロマトグラフィ技術を利用した高レベル放射性廃液からのMA分離開発を進めている。本技術の吸着材は、平均粒径50
mの多孔質シリカ粒子に高分子ポリマーを被覆し、金属イオンと相互作用する抽出剤を含浸させている。吸着材性能は、抽出剤の能力やポリマーの抽出剤保持性能等に加えて、骨格となるシリカ粒子の粒子径及び細孔径に依存する。本研究では、シリカ粒子の粒子径及び細孔径を制御するため、噴霧乾燥法を用いて、運転条件及び装置構造をパラメータとして造粒を行った。原料液には数十nmの平均粒径を有するシリカ粒子を分散させた溶液を用い、造粒運転で得られた粒子を焼成することで分相させて細孔を得た。多孔質粒子の粒子径及び細孔径に加え、ポリマー被覆、抽出剤含浸後の吸着材性能の評価を行った。
木部 智; 藤咲 和彦*; 坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎
JAEA-Research 2016-024, 40 Pages, 2017/02
JAEA-Research-2016-024.pdf:6.73MB
高レベル廃液からマイナーアクチノイド(以下、MAという)を回収するプロセス開発の一環として、抽出剤にTDdDGAを用いたフローシートの開発を進めている。本試験ではこれまでのフローシートにおける沈殿物の生成等の課題に対して抽出溶媒へのアルコール添加等の改良を加えたフローシートを対象に、遠心抽出器を用いた際の抽出・逆抽出挙動を評価し、先に実施されているミキサセトラを用いた際の同挙動との違いについて比較・評価した。本試験を通して、異相混入やオーバーフロー等の異常は認められず、相分離性も良好であった。MAと類似の挙動を示す希土類元素では、抽出段及び洗浄段においてミキサセトラを適用した場合と同等の挙動が得られるとともに、逆抽出段においては逆抽出効率の向上が確認された。これは主に遠心抽出器の高い相分離性に起因するものと推定される。
名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 佐藤 睦*; 及川 博史*
日本イオン交換学会誌, 28(1), p.11 - 18, 2017/01
抽出クロマトグラフィーによる高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド分離回収プロセスへの適用が期待される含浸吸着材の改良を目的として、含浸吸着材の基体として用いる多孔質シリカ粒子に種々の表面処理を施すことで表面極性を変化させたTODGA含浸吸着材を作製し、硝酸水溶液中におけるNdの吸着溶離挙動を評価した。多孔質シリカ粒子の表面極性を変化させることで吸着分配係数、吸着速度、溶離性能のいずれも顕著に変化することを確認した。
粟飯原 はるか; 荒井 陽一; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行
Procedia Chemistry, 21, p.279 - 284, 2016/12
被引用回数：1 パーセンタイル：20.72Insoluble sludge is generated in reprocessing process. Actual sludge data, which had been obtained from the dissolution experiments of irradiated fuel of fast reactor "Joyo" were reevaluated especially from the view point of the characterization of sludge. The yields of sludge were calculated from the weight and there were less than 1%. Element concentrations of sludge were analyzed after decomposing by alkaline fusion. As the results, molybdenum, technetium, ruthenium, rhodium and palladium accounted for mostly of the sludge. From their chemical compositions and structure analyzed by XRD show good agree that main component of sludge is Mo
RuRhPdTc regardless of the experimental condition. At the condition of reprocessing fast breeder fuel, it is indicated that molybdenum and zirconium in dissolved solution is low, therefore zirconium molybdate hydrate may not produce abundant amount in the process.
渡部 創; 野村 和則; 北脇 慎一; 柴田 淳広; 小藤 博英; 佐野 雄一; 竹内 正行
Procedia Chemistry, 21, p.101 - 108, 2016/12
被引用回数：2 パーセンタイル：7.84Optimization in a flow-sheet of the extraction chromatography process for minor actinides (MA(III); Am and Cm) recovery from high level liquid waste (HLLW) were carried out through batch-wise adsorption/elution experiments on diluted HLLW and column separation experiments on genuine HLLW. Separation experiments using CMPO/SiO-P and HDEHP/SiO-P adsorbent columns with an improved flow-sheet successfully achieved more than 70 % recovery yields of MA(III) with decontamination factors of Ln(III) 
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, and a modified flow-sheet for less contamination with fission products was proposed consequently. These results will contribute to MA(III) recovery operations for SmART Cycle project in Japan Atomic Energy Agency which is planned to demonstrates FR fuel cycle with more than 1g of Am.
竹内 正行; 粟飯原 はるか; 中原 将海; 田中 耕太郎*
Procedia Chemistry, 21, p.182 - 189, 2016/12
被引用回数：1 パーセンタイル：20.72再処理溶液での沈殿挙動を評価するため、電解質熱力学モデルによるシミュレーション技術の開発を実施した。シミュレーション結果については、非放射性の10元素共存の模擬高レベル放射性廃液や3元素共存系のPu-Mo-Zr溶液での実験結果と比較し、その信頼性を検証した。その結果、シミュレーションと実験結果は沈殿物の大部分がモリブデン酸ジルコニウム二水和物であることを示しており、シミュレーション結果は実験系における沈殿物の化学形態や量のデータを良く再現していた。以上より、本研究では熱力学シミュレーションが再処理溶液からの沈殿状況を評価する有効なツールであることを示した。
坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行
Procedia Chemistry, 21, p.495 - 502, 2016/12
パーセンタイル：100The effects of sludge behavior on performance of centrifugal contactor were investigated. The sludge accumulation in the centrifugal contactor was observed only in the rotor during the operation. Based on the sludge accumulation behavior, the effects of sludge accumulation in the rotor on performance of phase separation and of extraction were investigated using several types of rotors which simulated the different sludge accumulation levels in the separation area. It was confirmed that sludge accumulation in the rotor would affect the phase separation performance, but not affect the extraction performance. This tendency can be explained by the structure of the centrifugal contactor, in which extraction reaction and phase separation proceed mainly in the housing and rotor, respectively.
佐野 雄一; 安倍 弘; 竹内 正行; 飯嶋 静香; 内田 直樹
Proceedings of European Corrosion Congress 2016 (EUROCORR 2016) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2016/09
東京電力福島第一原子力発電所の事故では、使用済燃料プール内に冷却用として多量の海水が注入された。本研究では、再処理工程において使用される機器材料の一つであるSUS316Lの硝酸溶液中での腐食挙動について、硝酸/人工海水(ASW)混合溶液を用いた浸漬試験及び電気化学試験により、海水成分が与える影響を調査した。ASWを多く含む条件では、塩化物イオンと硝酸との反応により生成する塩素や塩化ニトロシル等の酸化種に起因すると思われるカソード反応の活性化及び全面腐食の進展が観察された。さらに硝酸濃度が低い条件では、孔食の発生が認められた。腐食速度については、低硝酸濃度では経時的に低下したのに対し、高硝酸濃度では逆に増加した。硝酸濃度が低い系では、カソード反応の活性化による影響(腐食促進)に対して酸化皮膜の成長に伴うアノード反応の不活性化による影響(腐食抑制)が徐々に大きくなるため、経時的に腐食速度が低下するものと考えられる。これに対し、硝酸濃度が高い系では、カソード反応の活性化による影響がアノード反応の不活性化による影響を上回るため、経時的に腐食速度が上昇するものと推定される。
