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筒井 菜緒; 伴 康俊; 鈴木 英哉*; 中瀬 正彦*; 伊藤 紗弓*; 稲葉 優介*; 松村 達郎; 竹下 健二*
Analytical Sciences, 36(2), p.241 - 246, 2020/02
被引用回数：30 パーセンタイル：82.55(Chemistry, Analytical)ランタノイドからのアクチノイドの効果的な分離について調べるため、新規抽出剤テトラドデシル-1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(TDdPTDA)と3-ニトロベンゾトリフルオリド(F-3),ニトロベンゼン, 
-ドデカンなど様々な希釈剤並びにAm, Cm及びLnを用いて単段のバッチ試験を行った。抽出速度は実際の抽出フローシートを実行するにあたり十分な速さであった。分配比対TDdPTDA濃度及び分配比対硝酸濃度のグラフの傾きは、F-3系及びニトロベンゼン系では似ていたが、-ドデカン系とは異なっていた。これらの違いは希釈剤の特徴によるものである。この研究ではTDdPTDAが高い
及び 
を示し、AmのLnに対する分離係数(
)は分離するのに十分な値であることを明らかにした。
-hexaoctyl nitrilotriacetamide (HONTA) using mixer-settler extractors in a hot cell伴 康俊; 鈴木 英哉*; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 津幡 靖宏; 松村 達郎
Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(7), p.489 - 499, 2019/11
被引用回数：24 パーセンタイル：63.51(Chemistry, Multidisciplinary)ホットセル内のミキサセトラ抽出器に-ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を適用し、マイナーアクチノイド(MA: Am及びCm)の分離を目的とした連続向流試験を実施した。高レベル廃液から回収したMA及び希土類(RE)を含有した0.08M(mol/dm
)の硝酸をフィード液に使用して14時間の抽出試験を行った。-ドデカンで0.05Mに希釈したHONTAはMAを抽出し、94.9%のAm及び78.9%のCmをMAフラクションに回収した。一方、Y, La及びEuはHONTAにほとんど抽出されず、99.9%のY、99.9%のLa及び96.7%のEuがREフラクションに移行した。Ndは一部がHONTAに抽出され、REフラクションへのNdの移行率は83.5%であった。計算コードを用いて求めた抽出器各段のMA及びREの濃度は実験値とほぼ一致した。この計算コードを用いた試算を行い、分離条件の最適化することでMAのMAフラクションへの移行率及びREのREフラクションへの移行率が
99%となる結果を得た。
-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA) by using mixer-settler extractors in a hot cell伴 康俊; 鈴木 英哉; 宝徳 忍; 川崎 倫弘*; 佐川 浩*; 筒井 菜緒; 松村 達郎
Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(1), p.27 - 37, 2019/00
被引用回数：25 パーセンタイル：64.81(Chemistry, Multidisciplinary)ホットセル内のミキサセトラ抽出器に-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA)を適用した連続向流試験を行った。マイナアクチノイド(MA: Am及びCm)、希土類(RE: Y, La, Nd及びEu)及び他の核分裂生成物(Sr, Cs, Zr, Mo, Ru, Rh及びPd)を含む硝酸を抽出器に供給した。TDdDGAは供給液中のMA及びREを効果的に抽出する一方、他の核分裂生成物はほとんど抽出しなかった。抽出したMA及びREを0.02mol/dm硝酸で逆抽出し、MA-REフラクションとして回収した。MA-REフラクションにおけるMA及びREの割合はそれぞれ
98%及び86%であった。これらの結果からMA及びREの抽出剤としてのTDdDGAの適用性を示した。
,-di(2-ethylhexyl)octanamide from nitric acid medium筒井 菜緒; 伴 康俊; 佐川 浩; 石井 翔; 松村 達郎
Solvent Extraction and Ion Exchange, 35(6), p.439 - 449, 2017/08
被引用回数：7 パーセンタイル：20.78(Chemistry, Multidisciplinary),-ジ(2-エチルヘキシル)オクタンアミド(DEHOA)による硝酸溶液中のウランに対する単段のバッチ抽出試験を行い、U(VI)の分配比計算式として
= 1.1![$$[rm NO^{-}_{3}]^{1.6}_{rm aq}[{rm DEHOA}]^{2}_{rm org}$$](/search/images/ERNVY2TNEBHE4XT1FV4V44ZTPVOV24ZRFY1H0X11LRZG0IDBOF4VW402OJWSARCFJBHUC5K3LZ3TE5K5PNOHE1JAN3ZGO5JE.gif)
を導出した。硝酸の分配についても評価を行い、分配比計算式として
= 0.12![$$[rm H^{+}]^{0.76}_{rm aq}[{rm DEHOA_{rm Free}}]_{rm H}$$](/search/images/ERNVY2TNEBEF24ZLPVOV24ZQFY1TM5K5PNOHE1JAMFYX0W11LRZG0ICEIVEE4QK5PNOHE1JAIZZGKZL3PVOV4402OJWSASD3EQ.gif)
を得た。さらに、DEHOAのU(VI)抽出の時間依存性及びU(VI)負荷容量評価のためのバッチ試験も行った。DEHOAによるU(VI)抽出は数分以内に抽出平衡に達し、DEHOAと硝酸の濃度がそれぞれ1.5及び3Mのときの負荷容量は0.71Mであった。
-dialkylamides using multistage mixer-settler extractors伴 康俊; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 津幡 靖宏; 松村 達郎
Procedia Chemistry, 21, p.156 - 161, 2016/12
被引用回数：8 パーセンタイル：96.73(Chemistry, Inorganic & Nuclear)-ジアルキルアミドを用いたU及びPu回収プロセスの妥当性を示すための連続抽出試験を実施した。このプロセスは-(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミドを抽出剤に用いた第1サイクル及び-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミドを抽出剤に用いた第2サイクルから構成されている。第1サイクルへの供給液は0.92M(mol/dm)のU、1.6mMのPu及び0.6mMのNpを含んだ5.1M硝酸であり、第1サイクルの抽残液を第2サイクルの供給液として使用した。UのUフラクション及びU-Puフラクションへの移行率はそれぞれ99.1%及び0.8%であり、PuのU-Puフラクションへの移行率は99.7%であった。U-PuフラクションにおけるUのPuに対する濃度比は9であり、Puは単離されていない。また、UフラクションにおけるUのPuに対する除染係数として4.5
10
を得た。これらの結果は本プロセスの妥当性を支持するものである。
,-di(2-ethylhexyl)octanamide toward uranium from nitric acid筒井 菜緒; 伴 康俊; 佐川 浩; 石井 翔; 松村 達郎
Proceedings of 5th International Conference on Asian Nuclear Prospects 2016 (ANUP 2016) (CD-ROM), 2 Pages, 2016/10
単段バッチ法により,-ジ(2-エチルヘキシル)オクタンアミド(DEHOA)の硝酸中のウランに対する抽出特性を調べた。硝酸イオン濃度が2.0-3.0mol/dmのとき、DEHOAがウランを効率的に抽出するという実験結果を得た。
鈴木 明日香; 宝徳 忍; 伴 康俊; 筒井 菜緒; 津幡 靖宏; 松村 達郎
Proceedings of 5th International Conference on Asian Nuclear Prospects 2016 (ANUP 2016) (CD-ROM), 2 Pages, 2016/10
日本原子力研究開発機構では、燃料サイクル安全工学研究施設 バックエンド研究施設(NUCEF-BECKY)において使用済燃料の湿式分離プロセスの開発に向けて、幅広い研究開発を行っている。BECKYには3つのホットセル、複数のグローブボックス、ヒュームフードがあり、プロセスセルと呼ばれるホットセルにはU,P,その他の使用済燃料物質を用いたベンチスケールの試験設備が設置されている。本報告では、プロセスセル内の湿式分離プロセス試験設備について説明する。
伴 康俊; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 松村 達郎
Proceedings of 5th International Conference on Asian Nuclear Prospects 2016 (ANUP 2016) (CD-ROM), 2 Pages, 2016/10
-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)をウランの抽出剤に用いて、ホットセル内に設置したミキサセトラ抽出器による連続抽出試験を行った。DEHDMPAは硝酸中のウランを効果的に抽出し、99.6%のウランをウランフラクションに回収する試験結果を得た。
,-di(2-ethylhexyl)butanamide-nitric acid systems using turbidity measurements筒井 菜緒; 伴 康俊; 袴塚 保之; 松村 達郎
Separation Science and Technology, 51(6), p.961 - 967, 2016/02
被引用回数：1 パーセンタイル：4.36(Chemistry, Multidisciplinary)濁度測定を用いて-ドデカンで希釈した,-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)及びリン酸トリブチル(TBP)と硝酸中の硝酸ウラニル溶液の二相分離の定量評価を行った。DEHBAの濁度は高い硝酸濃度において比較的高かった一方、TBPの濁度は硝酸濃度に関わらず速やかに減少した。高濃度のDEHBA、硝酸、ウランは有機相中の濁度を増加させるが、これは粘度の増加に起因すると考えられる。ウランの分配比測定からは、ある一定値以下では濁度はウラン分配比に影響を与えないことが示唆された。
-dialkylamides (DEHDMPA and DEHBA) in mixer-settler extractors伴 康俊; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 津幡 靖宏; 松村 達郎
Solvent Extraction and Ion Exchange, 34(1), p.37 - 47, 2016/01
被引用回数：10 パーセンタイル：32.29(Chemistry, Multidisciplinary)-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)及び-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)のNp(V)及びNp(VI)に対する抽出特性の硝酸イオン濃度依存性をバッチ法にて調査した。DEHDMPA及びDEHBAのNp(VI)に対する分配比は硝酸イオン濃度が3mol/Lより高い条件において1を上回った。Np(V)はDEHDMPA及びDEHBAにほとんど抽出されず、それぞれの抽出剤が示した分配比の最大値は0.4及び0.2であった。連続抽出プロセスにおけるNpの挙動を把握するため、DEHDMPA及びDEHBAのそれぞれを抽出剤に用いた2サイクルプロセスの試験を行った。フィード液中のNpのUフラクション及びU-Puフラクションへの回収率は63.7%及び29.1%であり、第1サイクル試験の終了後にNp(V)からNp(IV)あるいはNp(VI)への原子価変化の進行を示唆する結果を得た。UのUフラクションへの回収率は99.9%、PuのU-Puフラクションへの回収率は99.8%であり、U及びPuの回収率に対するNpの悪影響は見られなかった。
,-dialkylamides-nitric acid systems筒井 菜緒; 伴 康俊; 袴塚 保之; ト部 峻一; 松村 達郎
Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1153 - 1157, 2015/09
,-ジアルキルアミドは使用済燃料の湿式再処理に用いられているリン酸トリブチルの代替抽出剤として有望であるが、有機相と水相の二相分離の定量的評価はまだなされていない。本研究では、濁度測定を用いてその定量的評価を行った。ドデカンで希釈した,-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)と硝酸ウラニルを含む硝酸溶液をよく撹拌し、濁度及びウランの分配比の測定を行った。DEHDMPA、ウラン及び硝酸濃度の増加に伴い有機相中の濁度は増加した。濁度は時間の経過に伴い減少したが、ウランの分配比の変化はわずかであり、観測された濁度はウラン分配比に大きな影響を与えないことが示された。これらの結果は、二相分離の観点からDEHDMPAは硝酸中のウラン抽出剤として機能し得ること、及び濁度が抽出挙動評価の指針の一つになり得ることを示している。
-dialkylamides as extractants for U and Pu by continuous counter-current extractors伴 康俊; 宝徳 忍; 津幡 靖宏; 筒井 菜緒; 松村 達郎
Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1147 - 1152, 2015/09
-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)、-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)及びこれらの劣化生成物のZr, Mo, Ru, Rh, Pd及びUに対する一段のバッチ抽出試験を行い、劣化生成物はいずれの金属元素も抽出しない結果を得た。さらに、連続向流プロセスにおけるDEHDMPA及びDEHBAのU及びPuに対する分離能力を計算コードで評価すると共に、UフラクションにおけるU及びU-PuフラクションにおけるU及びPuの濃度の実験値と計算値がほぼ同じ値を示すことを確認した。これらの結果は分離プロセスにおける抽出剤としてのDEHDMPA及びDEHBAの適用性、並びにプロセスの分離能力の評価における計算コードの有用性を支持している。
-di(2-
)-2,2-dimethylpropanamide (DEHDMPA) and -di(2-)butanamide (DEHBA) using mixer-settlers in the presence of degradation products of DEHDMPA and DEHBA伴 康俊; 宝徳 忍; 津幡 靖宏; 筒井 菜緒; 松村 達郎
Solvent Extraction Research and Development, Japan, 22(1), p.47 - 55, 2015/00
被引用回数：6 パーセンタイル：20.40(Chemistry, Multidisciplinary)-ジアルキルアミドの劣化物の存在下における、-ジアルキルアミドのウラン(U)及びプルトニウム(Pu)に対する抽出特性を評価するため、ミキサセトラを用いた2サイクルの連続抽出試験を行った。第1サイクルでは、U(VI)を選択的に抽出する-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)を使用し、第2サイクルではU(VI)とPu(IV)を共抽出する-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)を使用した。なお、各サイクルの有機相にDEHDMPA及びDEHBAの放射線分解で生成する劣化物を添加した。DEHDMPAは効果的にUを抽出し、ウランフラクションへのUの回収率として99.57
を得た。一方、PuはDEHDMPAにほとんど抽出されず、ウランフラクションにおけるUのPuに対する除染係数として1.110
を得た。第1サイクルで得たラフィネートを第2サイクルのフィード液として使用し、第1サイクルで回収されなかったU及びほぼ全てのPuを効果的にDEHBAで抽出した。DEHDMPA及びDEHBAの劣化物は二相分離及びミキサセトラの運転に悪影響を及ぼさなかった。
nitric acid at elevated temperatures伴 康俊; 袴塚 保之; 筒井 菜緒; ト部 峻一; 萩谷 弘通; 松村 達郎
Radiochimica Acta, 102(9), p.775 - 780, 2014/09
被引用回数：5 パーセンタイル：34.35(Chemistry, Inorganic & Nuclear)加熱した3mol/dm硝酸中におけるNpの吸光スペクトルを光路長1cmのウォータージャケット付き分光セルで測定し、Np(VI)のモル吸光係数(
)を種々の温度で求めた。は温度の上昇と共に減少し、の温度依存性を表す式として=-0.14
+85.5 (は温度)を得た。加熱した3mol/dm硝酸中におけるNp(V)のNp(VI)への酸化を上述の分光セルで観察し、Np(V)の酸化はNp(V)の濃度に対する疑一次反応として進行することを示した。さらに、336-362KにおけるNp(V)の酸化反応速度式として-d[Np(V)]
/dt=2.210
exp[-6510/(
)][Np(V)] (
及び[Np(V)]は気体定数及び時間
における[Np(V)]の濃度)を導出した。
松村 達郎; 伴 康俊; 宝徳 忍; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 筒井 菜緒; 森田 圭介; 樋川 智洋; 柴田 光敦*; 黒澤 達也*; et al.
no journal, ,
分離変換技術を導入した次世代の核燃料サイクルにおける再処理・MA分離プロセスとして「SELECTプロセス」(Solvent Extraction from Liquid-waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)の開発を進めている。これは、発電炉の使用済燃料から、再利用可能なU, Pu、長半減期で放射能毒性が高いマイナーアクチノイド(MA = Np, Am, Cm)を分離し、U, Puを核燃料として再利用するとともに、MAは核変換システムによって短半減期核種あるいは安定核種に高い効率で核変換を行うことを目指したものである。SELECTプロセスは、CHON原則に合致した必要とされる性能を有した抽出剤を用いた複数の溶媒抽出プロセスによって構成する。本発表では、プロセス構築のコンセプト及び開発の現状について紹介する。
筒井 菜緒; 伴 康俊; 石井 翔*; 伊藤 紗弓*; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 稲葉 優介*; 竹下 健二*
no journal, ,
分離変換技術の開発の一環として、CHON則に基づく抽出剤を用いて高レベル廃液中のアクチノイド(U, Pu, Am及びCm等)及び希土類(RE)を分離回収するプロセスの検討を進めている。本研究ではこのプロセスにおけるマイナーアクチノイド(MA)とREの分離について、MAに対する高い抽出能が期待されるフェナントロリンジアミド系抽出剤の適用を目的としている。発表では、フェナントロリンジアミド系抽出剤の一つであるテトラドデシルフェナントロリンジアミド(TDdPTA)を用いた
Am, 
Cm及び
Euに対する単段のバッチ抽出試験の結果に基づいて、TDdPTAのMA及びREの抽出特性並びにMAとREの分離特性について議論する。
松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 樋川 智洋; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; et al.
no journal, ,
PUREXプロセスは工業規模の再処理工場として確立しており、TRUEX法及び4群群分離法は、高レベル廃液からのマイナーアクチノイド(MA)の分離プロセスとして開発され、既に実高レベル廃液を用いた連続抽出試験によって実証されている。これらの再処理及びMA分離プロセスで用いられている抽出剤であるTBP, CMPO、DIDPAは、U, Pu, MAの分離回収に高い性能を発揮するが、その分子構造にリンを含んでおり固体の二次廃棄物の発生源となることが課題である。そこで、核燃料サイクルからの放射性廃棄物の低減化を目的として、分子中に炭素(C), 水素(H), 酸素(O), 窒素(N)のみを含む(CHON)新規な抽出剤を用いた新しい再処理及びMA分離プロセスの研究開発を進めている。本発表では、抽出剤の選定から分離プロセス構築、実高レベル廃液試験の結果まで述べる。
,-ジアルキルアミド-硝酸系の二相分離に関する研究,2; 濁度とウラン分配比の相関関係筒井 菜緒; 伴 康俊; 袴塚 保之; ト部 峻一; 松村 達郎
no journal, ,
,-ジアルキルアミド(モノアミド)は湿式再処理プロセスの開発において、PUREX法で用いられているリン酸トリ--ブチル(TBP)の代替抽出剤として提案されているが、これまで、硝酸とモノアミドとの二相分離の定量評価は行われていない。本研究では、モノアミドの一種である,-ジ(2-エチルヘキシル)ブタンアミド(DEHBA)とウランを含む硝酸との混合溶液の振とう後の濁度測定及び振とう後の静置時間をパラメータとした分配比の測定を行い、濁度と分配比との相関関係を調べた。初期水相ウラン濃度700mMでの振とう終了3分後の濁度の値は1000FTU以上であり、このときのウランの分配比は1.7であった。6分後の濁度は363FTUと減少したのに対し、分配比は2.2と大きくなった。6分以後は濁度の値は緩やかに減少したが、分配比はほとんど変化しなかった。発表ではその相関関係について述べる。
樋川 智洋; 津幡 靖宏; 甲斐 健師; 木村 崇弘; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 筒井 菜緒; 宝徳 忍; 松村 達郎
no journal, ,
マイナーアクチノイド分離プロセスで用いられる抽出剤の耐放射線性能評価に向け、抽出溶媒へのエネルギー付与過程をPHITSコードを用いてシミュレーションした。その結果、低LET部によるエネルギー付与が高LET部より大きいことがわかった。また実験的に得られるG値を用いることで、プロセス中での抽出剤の分解量を評価できることを示唆した。
松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 樋川 智洋; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; et al.
no journal, ,
PUREX法再処理は実用再処理工場に採用されており、MAを高レベル廃液から分離するために開発されたTRUEX法及び4群群分離法は、実高レベル廃液からの分離性能を実証している。しかし、これらの分離プロセスに採用されている抽出剤は、分子中にリンを含み、これは分離プロセスからの二次廃棄物の発生源となる。分離プロセスからの発生廃棄物の低減化のため、CHON原則に合った抽出剤による再処理及びMA分離プロセスの開発を進めた。再処理にはモノアミド、MA分離プロセスにはTDdDGA, HONTA, ADAAMを開発し、これらを採用した再処理及びMA分離プロセスについて、トレーサーを含む模擬液による連続抽出試験及び実廃液を用いた試験を実施し、その性能を確認した。
