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論文

Evaluation of photocatalytic abilities by variation of conductivity and dimethyl sulfoxide; Photocatalytically active TiO$$_{2}$$-coated wire mesh prepared via a double-layer coating method

森 勝伸*; 杉田 剛; 藤井 謙吾*; 山崎 太樹*; 井坂 茉由*; 小林 健太郎*; 岩本 伸司*; 板橋 英之*

Analytical Sciences, 34(12), p.1449 - 1453, 2018/12

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

二層担持法によって光触媒担持金網を作製し、導電率検出器を備えた流れ分析法(FAS-CD)を用いて水質浄化性能を評価した。FAS-CDを用いたDMSO分解試験から、光触媒は安定に金網表面に担持されていることが示され、二層担持法の有効性が確認された。

論文

放射線物理化学過程に関する最近の進展(後編)

甲斐 健師; 横谷 明徳*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*

放射線化学(インターネット), (106), p.21 - 29, 2018/11

放射線によりDNAの数nm以内に複数の損傷部位が生成されると、細胞死や染色体異常のような生物影響が誘発されると考えられている。本稿では、電子線トラックエンドにおいて生成されるDNA損傷が関与する生物影響の誘発について、われわれが進めたシミュレーション研究の成果を解説する。その結果から、1次電子線照射によりDNA鎖切断を含む複数の塩基損傷が1nm以内に密に生成され、その複雑損傷部位から数nm離れた位置に2次電子により塩基損傷が誘発されることが示された。この孤立塩基損傷部位は損傷除去修復が可能であり、結果として鎖切断に変換されるため、1次電子線により生成された鎖切断と合わせ、最終的にDNAの2本鎖切断が生成され得る。この2本鎖切断末端は塩基損傷を含むために修復効率が低下し、未修復・誤修復により染色体異常のような生物影響が誘発されることが推測された。本シミュレーション研究の成果はDNA損傷の推定のみならず放射線物理化学過程が関与する現象の解明にも有益となる。

論文

Enhanced aqueous adsorption and photodecomposition of anionic organic target by amino group-modified TiO$$_{2}$$ as anionic adsorptive photocatalyst

杉田 剛; 小林 謙一*; 小林 健太郎*; 山崎 太樹*; 藤井 謙吾*; 板橋 英之*; 森 勝伸*

Journal of Photochemistry and Photobiology A; Chemistry, 356, p.71 - 80, 2018/04

光触媒は光照射のみで強力な酸化、還元反応を示す材料である。しかし、水中では反応目的物と触媒との接触効率が低いため、反応効率が著しく低下する。本研究では、水中でのアニオン性有機物質に対する吸着・分解反応性を向上させるため、アミノ基修飾型光触媒、及びそれを固定化した光触媒材料を調製し、その性能を評価した。その結果、光触媒を正電荷を持つアミノ基で修飾することにより、アニオン性有機物質の吸着・分解能力が向上することが明らかとなった。

論文

A Significant role of non-thermal equilibrated electrons in the formation of deleterious complex DNA damage

甲斐 健師; 横谷 明徳*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 樋川 智洋; 渡邊 立子*

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(4), p.2838 - 2844, 2018/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:37.68(Chemistry, Physical)

放射線生物影響を誘発する複雑DNA損傷はエネルギー付与率の高い放射線トラックエンドで生成されやすいと考えられている。そのDNA損傷を推定するために、電子線トラックエンドにおける水の放射線分解最初期過程について、計算シミュレーションに基づいた理論的研究を実施した結果から、1次電子線照射によりDNA鎖切断を含む複数の塩基損傷が1nm以内に密に生成され得ることが示された。この複雑DNA損傷は損傷除去修復が困難である。更に、その複雑損傷部位から数nm離れた位置に2次電子により塩基損傷が誘発されることが示された。この孤立塩基損傷部位は損傷除去修復が可能であり、結果として鎖切断に変換されるため、1次電子線により生成された鎖切断と合わせ、最終的にDNAの2本鎖切断が生成され得る。この2本鎖切断末端は塩基損傷を含むために修復効率が低下し、未修復・誤修復により染色体異常のような生物影響が誘発されることが推測された。

論文

抗酸化物質エダラボンによる活性酸素除去およびDNA酸化損傷の化学的修復

端 邦樹; Lin, M.*; 横谷 明徳*; 藤井 健太郎*; 山下 真一*; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*

放射線化学(インターネット), (103), p.29 - 34, 2017/04

エダラボン(3-メチル-1-フェニル-2-ピラゾリン-5-オン)は高い抗酸化作用を示す物質である。本研究では、$${}^{bullet}$$OHやN$$^{bullet}$$$$_{3}$$等の酸化性ラジカルとエダラボンとの反応をパルスラジオリシス法によって測定し、発生するエダラボンラジカルの生成挙動を観察した。その結果、$${}^{bullet}$$OH以外の酸化性ラジカルとの反応は電子移動反応であるが、$${}^{bullet}$$OHとは付加体を形成することが分かった。また、DNAのモノマーであるdeoxyguanosine monophosphate(dGMP)の一電子酸化型のラジカルとの反応についても調べたところ、電子移動反応によって非常に効率よくdGMPラジカルを還元することが示された。エダラボンを添加したプラスミドDNA水溶液への$$gamma$$線照射実験によって、実際のDNA上に発生したラジカルの除去効果を調べたところ、塩基損傷の前駆体に対してエダラボンが作用することが示された。これらの結果は、生体内においてエダラボンが酸化性ラジカルの捕捉作用だけでなく、ラジカルによって酸化されたDNAを化学的に修復する作用も示すことを示唆するものである。

論文

高エネルギー電子線により水中で生成された2次電子の動的挙動

甲斐 健師; 横谷 明徳*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*

陽電子科学, (8), p.11 - 17, 2017/03

放射線により、DNAの数nm以内に複数の損傷部位が生成されると、細胞死や染色体異常のような生物影響が誘発されると考えられている。著者らは、DNA損傷生成の機構に関係すると考えられる細胞内の放射線作用の解析として、細胞と組成の近い水中で高エネルギーの1次電子線・陽電子線により生成される2次電子の動的挙動を計算した。その結果、2次電子は、親イオン近傍で電離・電子的励起を誘発しやすく、減速した電子の約10%は、クーロン引力により親イオン付近に分布することが分かった。続いて、これらの計算結果から、以下のように複雑なDNA損傷の生成機構を推定した。DNA内部から電離した2次電子は、DNA外部に飛び出す前に、DNA内部で電離・電子的励起を誘発可能である。さらに、クーロン力により引き戻された電子は、DNAの水和層で水和前電子になり、解離性電子移行によりDNA損傷を誘発可能である。結果として、1次電子線・陽電子線のみならず2次電子の作用により、1nm以内に複雑DNA損傷が生成され得る。

論文

Deceleration processes of secondary electrons produced by a high-energy Auger electron in a biological context

甲斐 健師; 横谷 明徳; 鵜飼 正敏; 藤井 健太郎; 渡辺 立子

International Journal of Radiation Biology, 92(11), p.654 - 659, 2016/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:76.09(Biology)

We performed a fundamental study of deceleration of low-energy electron ejected from water to predict clustered DNA damage formation involved in the decelerating electrons in water using a dynamic Monte Carlo code included Coulombic force between ejected electron and its parent cation. The decelerating electron in water was recaptured by the Coulombic force within hundreds of femtosecond. We suggested that the return electron contribute to modification of DNA damage because the electron will recombine to electric excited states of the parent cation, or will be prehydrated in water layer near the parent cation in DNA. Thus effect of the Coulombic force plays a significant role in evaluation of DNA damage involved in the electron deceleration in water.

論文

Dynamic behavior of secondary electrons in liquid water at the earliest stage upon irradiation; Implications for DNA damage localization mechanism

甲斐 健師; 横谷 明徳*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*

Journal of Physical Chemistry A, 120(42), p.8228 - 8233, 2016/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:82.37(Chemistry, Physical)

放射線照射により細胞中で生成された低エネルギー2次電子は、生物影響を誘発する複雑なDNA損傷生成に関与すると考えられている。本研究では、DNA損傷の推定を行うために、水中における低エネルギー2次電子の動力学的挙動の数値計算による理論的研究を実施した。計算結果から、水中で減速した電子は、親イオンのクーロン場に徐々に引きつけられ、数百fs程度になると親イオンから半径2nm以内の領域に12.6%の電子が分布することが示された。更に、親イオンから半径1nm以内において、電離と電子的励起が主に誘発され、その衝突数は全体の約40%となる。これらの解析結果から、もしDNA内部から低エネルギー2次電子が放出されると、複雑なDNA損傷が、電離や電子的励起に加え、解離性電子移行により生成され得ることを提案した。このような複雑なDNA損傷は、最終的に細胞死や染色体異常のような生物影響の誘発に関与する可能性がある。

論文

放射線物理化学過程に関する最近の進展(前編)

甲斐 健師; 横谷 明徳; 藤井 健太郎; 渡辺 立子

放射線化学(インターネット), (101), p.3 - 11, 2016/04

水中における低エネルギー電子の挙動解析は、放射線化学に関する基礎研究や放射線によるDNA損傷の推定の解析等で重要となる。われわれは、これまで低エネルギー2次電子の果たすDNA損傷の役割を解明するため、不確定要素を未だ多く含む放射線物理化学過程の研究を進めてきた。また、これらの研究成果に基づき、DNA内部から電離した2次電子が関与する修復され難いDNA損傷生成過程を新たに理論予測した。本稿は、著者らのこれまでの研究成果について、放射線化学の専門誌で、前・中・後編の3部構成で「放射線物理化学過程に関する最近の進展」と題して解説するものである。前編では、3部にわたって報告する放射線によるDNA損傷研究、放射線物理化学過程研究の現状について、冒頭で概説する。また、トピックスとして、これまでの成果の中から、電子の減速過程を研究する上で必要不可欠となる液相の衝突断面積の計算法に関する研究を紹介し、水中における電子の熱化について、従来予測と異なる点について議論した結果を解説する。

論文

紫外円二色性スペクトルを用いたタンパク質構造研究

泉 雄大; 山本 悟史*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳

放射線生物研究, 51(1), p.91 - 106, 2016/03

放射線などのストレス応答に対する細胞内のタンパク質反応ネットワークの調整機構の解明に大きな威力を発揮すると考えられる円二色性(CD)スペクトル測定の実験、解析方法の解説を行うと共に、われわれがCDスペクトル測定により同定したヒストンタンパク質H2A, H2BのDNA損傷誘起二次構造変化について紹介した。

論文

放射線物理化学過程に関する最近の進展(中編)

甲斐 健師; 横谷 明徳*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*

放射線化学(インターネット), (102), p.49 - 56, 2016/00

水中における低エネルギー電子の挙動解析は、放射線化学に関する基礎研究や放射線によるDNA損傷の推定の解析等で重要となる。われわれは、これまで低エネルギー2次電子の果たすDNA損傷の役割を解明するため、不確定要素を未だ多く含む放射線物理化学過程の研究を進めてきた。また、これらの研究成果に基づき、DNA内部から電離した2次電子が関与する修復され難いDNA損傷生成過程を新たに理論予測した。本稿は、われわれのこれまでの研究成果について、放射線化学の専門誌で、前・中・後編の3部構成で「放射線物理化学過程に関する最近の進展」と題して解説するものである。中編では、本研究において開発した動力学モンテカルロコードを検証するために、電子の熱化距離や熱化時間に関する計算結果を紹介し、熱化と水和前過程について、これまでの従来予測と異なる点について議論した成果を解説する。

論文

Investigation of the fragmentation of core-ionised deoxyribose; A Study as a function of the tautomeric form

Herv$'e$ du Penhoat, M.-A.*; Kamol Ghose, K.*; Gaigeot, M.-P.*; Vuilleumier, R.*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; Politis, M.-F.*

Physical Chemistry Chemical Physics, 17(48), p.32375 - 32383, 2015/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:70.81(Chemistry, Physical)

We have investigated the gas phase fragmentation dynamics following the core ionisation of 2-deoxy-D-ribose (dR), a major component in the DNA chain. To that aim, we use state-of-the-art ab initio Density Functional Theory-based Molecular Dynamics simulations. The ultrafast dissociation dynamics of the core-ionised biomolecule, prior Auger decay, is first modelled for 10 fs to generate initial configurations (atomic positions and velocities) for the subsequent dynamics of the doubly ionised biomolecule in the ground state. The furanose, linear and pyranose conformations of dR were investigated. We show that fragmentation is relatively independent of the atom struck or of the duration of the core vacancy, but depends rather critically on the molecular orbital removed following Auger decay.

論文

Secondary structure alterations of histones H2A and H2B in X-irradiated human cancer cells; Altered histones persist in cells for at least 24 hours

泉 雄大; 山本 悟史*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳

Radiation Research, 184(5), p.554 - 558, 2015/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:59.33(Biology)

We measured and compared the circular dichroism (CD) spectra and secondary structures of histone proteins H2A, H2B, and their variants extracted from X-irradiated and unirradiated human HeLa cells. Compared to unirradiated cells, a relative increase in $$alpha$$-helix structure and decrease in other secondary structures was observed in X-irradiated cells. These structural alterations persisted for at least 24 hours, which is substantially longer than the 2 hours generally known to be required for DNA double strand break repair.

論文

Thermal equilibrium and prehydration processes of electrons injected into liquid water calculated by dynamic Monte Carlo method

甲斐 健師; 横谷 明徳; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 渡辺 立子

Radiation Physics and Chemistry, 115, p.1 - 5, 2015/10

 被引用回数:7 パーセンタイル:22.72(Chemistry, Physical)

放射線によるDNA損傷において、電子衝突電離により発生した2次電子は難修復性DNA損傷の生成に深く関与すると考えられているが、電子の熱化過程が解明されていないことから、その放射線作用は未だ十分には解明されていない。本研究では、電子の熱化過程の全貌解明のために、水中に照射された電子の熱化距離を、液相の回転・フォノン励起断面積を新たに考慮して計算した。この結果、低エネルギー領域、高エネルギー領域ともに、実験値とよく一致した。しかしながら、熱化時間については従来予測より1桁程度長くなることが分かった。このことから、従来予測に反し、電子の熱平衡化と水和前過程は同時に起こり得ることが推測された。水和前電子は解離性電子移行によりDNA損傷を誘発することから、本研究により推測された水和前過程の生成メカニズムは、2次電子によるDNA損傷の高密度化を推測するために役立つことが期待される。

論文

Live-cell imaging study of mitochondrial morphology in mammalian cells exposed to X-rays

野口 実穂; 嘉成 由紀子; 横谷 明徳; 成田 あゆみ; 藤井 健太郎

Radiation Protection Dosimetry, 166(1-4), p.101 - 103, 2015/09

 パーセンタイル:100(Environmental Sciences)

It is well known that radiosensitivity of cells is dependent on cell cycle phases. In general, cells are most radiosensitive in M phase and most resistant in late S phase. Cell cycle-dependent radiosensitivity seems to be involved in DSB repair ability which is varied in each cell cycle. Maeda et al. reported that radiation induced cell death depends on not only DSB induction and its repair in a cell nucleus but also damaging cytoplasm, suggesting that cytoplasm may play an important role in the radiobiological responses. Mitochondria, a kind of major organelles, are distributed throughout cytoplasm. They are continuously fusing or dividing. Mitochondrial morphology is also known to change dynamically depending on cell cycle. In this study, to investigate whether mitochondrial morphology relates to cell cycle-dependent radiosensitivity, we analyzed kinetics of mitochondrial morphology after irradiation of X-rays. Fragmented mitochondria were found to accumulate in proliferating cells irradiated with X-rays. Cell population with fragmented mitochondria increased with time after irradiation. When cells irradiated in M phase, cell population with fragmented mitochondria also increased with time after irradiation. These results suggest that the changes of mitochondrial morphology are not significantly related to the cell cycle phase at which the cells are irradiated, and might have little association with cell cycle-dependent radiosensitivity.

論文

Real-time observation of irradiated HeLa-cell modified by fluorescent ubiquitination-based cell-cycle indicator using synchrotron X-ray microbeam

成田 あゆみ; 神長 輝一; 横谷 明徳; 野口 実穂; 小林 克己*; 宇佐美 徳子*; 藤井 健太郎

Radiation Protection Dosimetry, 166(1-4), p.192 - 196, 2015/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.76(Environmental Sciences)

動物培養細胞の細胞周期に依存した放射線照射影響に関する知見は、そのほとんどが照射された細胞集団を統計学的手法により解析したものである。本研究は、照射された細胞一つを顕微鏡下で直接追跡することにより、刻々と変化する照射細胞の挙動をリアルタイムで観察する手法を確立することを目的とした。照射細胞には細胞周期が判別できるFUCCI(Fluorescent Ubiquitination-based Cell CycleIndicator)発現HeLa細胞(ヒトがん細胞)を用いた。また、照射には細胞一つ分まで大きさが調整できる放射光X線マイクロビームを利用した。さらに照射した細胞を長時間観察するために、細胞を培養しながら観察可能なタイムラプス顕微鏡を立ち上げ、照射した個々の細胞の分裂の様子を追跡した。その結果、G1期で照射した細胞では周期の遅延が認められなかった。それに対してS/G2期にある細胞に照射を行ったところ、明確な周期遅延が観察された。以上から、顕微鏡下での長時間観察によって、放射線照射された細胞への影響をリアルタイムで観察することができた。

論文

Nitrogen K-edge X-ray absorption near edge structure of pyrimidine-containing nucleotides in aqueous solution

島田 紘行*; 南 寛威*; 奥泉 直人*; 佐久間 一郎*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; 福田 義博*; 斎藤 祐児

Journal of Chemical Physics, 142(17), p.175102_1 - 175102_9, 2015/05

AA2015-0073.pdf:1.15MB

 被引用回数:5 パーセンタイル:63.57(Chemistry, Physical)

X-ray absorption near edge structure (XANES) was measured at energies around the N K-edge of the pyrimidine-containing nucleotides cytidine 5'-monophosphate (CMP), 2'-deoxythymidine 5'-monophosphate (dTMP), and uridine 5'-monophosphate (UMP) in aqueous solutions and in dried films under various pH conditions. The features of resonant excitations below the N K-edge in the XANES spectra for CMP, dTMP, and UMP changed depending on the pH of the solutions. The spectral change thus observed is systematically explained by the chemical shift of the core-levels of N atoms in the nucleobase moieties caused by structural changes due to protonation or deprotonation at different proton concentrations. This interpretation is supported by the results of theoretical calculations using density functional theory for the corresponding nucleobases in the neutral and protonated or deprotonated forms.

論文

Dynamics of low-energy electrons in liquid water with consideration of Coulomb interaction with positively charged water molecules induced by electron collision

甲斐 健師; 横谷 明徳; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 樋口 真理子; 渡辺 立子

Radiation Physics and Chemistry, 102, p.16 - 22, 2014/09

 被引用回数:10 パーセンタイル:18.68(Chemistry, Physical)

本研究では水中に入射及び生成された電子のエネルギー緩和過程の詳細に明らかにするために、電子の衝突イベント数及び軌道追跡の時間発展を計算により求めた。本シミュレーション法では電子の軌道を追跡する計算を行うために、分子過程として電子衝突による水分子の電離過程、電子的励起過程、解離性付着過程、振動励起過程、回転励起過程及び弾性散乱過程を考慮し、さらに低エネルギー電子の詳細軌道を計算するために荷電粒子間のクーロン相互作用を考慮した。水中に500eVの電子を入射した際の各分子過程の衝突イベント数を見積もった結果、振動及び回転励起過程をより多発させながらエネルギーを損失することがわかった。また、生成された2次電子は100フェムト秒間で電離した位置から平均3nm程度の位置まで拡散することがわかった。

論文

Nitrogen K-edge X-ray absorption near edge structure (XANES) spectra of purine-containing nucleotides in aqueous solution

島田 紘行*; 深尾 太志*; 南 寛威*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎; 横谷 明徳; 福田 義博*; 斎藤 祐児

Journal of Chemical Physics, 141(5), p.055102_1 - 055102_8, 2014/08

 被引用回数:6 パーセンタイル:63.92(Chemistry, Physical)

The N K-edge X-ray absorption near edge structure (XANES) spectra of the purine-containing nucleotide, guanosine 5'-monophosphate (GMP), in aqueous solution are measured under various pH conditions. The spectra show characteristic peaks, which originate from resonant excitations of N 1s electrons to $$pi$$$$^{*}$$ orbitals inside the guanine moiety of GMP. The relative intensities of these peaks depend on the pH values of the solution. The pH dependence is explained by the core-level shift of N atoms at specific sites caused by protonation and deprotonation. The experimental spectra are compared with theoretical spectra calculated by using density functional theory for GMP and the other purine-containing nucleotides, adenosine 5'-monophosphate, and adenosine 5'-triphosphate. The N K-edge XANES spectra for all of these nucleotides are classified by the numbers of N atoms with particular chemical bonding characteristics in the purine moiety.

論文

Cross section measurements of the radioactive $$^{107}$$Pd and stable $$^{105,108}$$Pd nuclei at J-PARC/MLF/ANNRI

中村 詔司; 木村 敦; 北谷 文人; 太田 雅之; 古高 和禎; 後神 進史*; 原 かおる; 原田 秀郎; 廣瀬 健太郎; 金 政浩*; et al.

Nuclear Data Sheets, 119, p.143 - 146, 2014/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:55.88(Physics, Nuclear)

長寿命放射性核種$$^{107}$$Pd、及び不純物として含まれている安定核種$$^{105,108}$$Pdの中性子捕獲断面積を測定した。J-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)のBL04に整備された中性子核反応実験装置(ANNRI)を用いて、飛行時間法により熱領域から300eVの中性子エネルギーに対して、中性子捕獲断面積を測定した。報告されていた幾つかの共鳴が、$$^{107}$$Pdに起因しないことなど、共鳴に関する新たな知見が得られた。

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