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論文

Corrosion behavior of a titanium alloy in hot nitric acid condensate

竹内 正行; 佐野 雄一; 中島 靖雄; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

Journal of Energy and Power Engineering, 7(6), p.1090 - 1096, 2013/06

本研究では、再処理機器の経年変化に関する評価に資する目的で、高温硝酸凝縮液中のTi-5Ta合金の長期耐食性の評価及び加熱硝酸溶液中の金属塩による耐食性への影響について調査した。硝酸凝縮部を対象とした11,000時間に渡る腐食試験の結果から、加熱硝酸濃度の増大に応じて凝縮部の腐食速度も増大するものの、各硝酸濃度条件におけるTi-5Ta合金の腐食速度はほぼ一定であり、腐食形態としては全面腐食の形態を呈した。このことから、硝酸腐食の観点からの機器寿命は運転中の腐食速度を外挿することにより概略的に評価することが可能である。また、硝酸蒸気濃度は加熱溶液中の金属塩の影響で増大し、中でもその原子価が大きいほど硝酸蒸気濃度は高くなることがわかった。この影響は金属イオンの水和特性と密接に関連し、Ti-5Taの重要な腐食加速因子となることを明らかにした。なお、本内容は国際会議ICONE-20で発表したものであり、事務局からの推薦により、論文投稿を行うものである。

論文

Corrosion study of titanium-5% tantalum alloy in hot nitric acid condensate

竹内 正行; 佐野 雄一; 中島 靖雄; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

Proceedings of 20th International Conference on Nuclear Engineering and the ASME 2012 Power Conference (ICONE-20 & POWER 2012) (DVD-ROM), 6 Pages, 2012/07

本研究では、再処理機器の経年変化に関する評価に資する目的で、高温硝酸凝縮液中のTi-5Ta合金の長期耐食性及び加熱硝酸溶液中の金属塩による耐食性への影響について調査した。硝酸凝縮部を対象とした11,000時間に渡る浸漬腐食試験の結果から、加熱硝酸濃度の増大に応じて凝縮部の腐食速度も増大するものの、各硝酸濃度条件におけるTi-5Taの腐食速度はほぼ一定であり、腐食形態としては全面腐食を呈していた。このことから、硝酸腐食の観点からの機器寿命は運転中の腐食速度を外挿することにより概略的に評価することが可能であると判断した。また、凝縮液(加熱蒸気)の硝酸濃度は加熱溶液中の金属塩の影響により増大することがわかり、中でもその原子価数が大きいほど硝酸蒸気の濃度は高くなることがわかった。この影響は金属イオンの水和特性と密接に関連するとともに、Ti-5Taの重要な腐食加速因子であることを明らかにした。

論文

Study on corrosion of stainless steel in boiling nitric acid under heat transfer conditions

上野 文義; 白石 啓宜; 井上 峻; 本岡 隆文; 加藤 千明; 山本 正弘; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

Proceedings of 20th International Conference on Nuclear Engineering and the ASME 2012 Power Conference (ICONE-20 & POWER 2012) (DVD-ROM), 8 Pages, 2012/07

PUREX法の核燃料再処理プラントでは、加熱部の伝熱条件において沸騰硝酸溶液により厳しい腐食が生じる。本報告では、溶解槽や濃縮缶の加熱部におけるステンレス鋼の腐食速度に及ぼす表面温度と熱流束の影響について実験により検討した。著者らは、表面温度と熱流束の二つの因子に着目した。これらの因子を検討するため、伝熱条件と浸漬条件での腐食試験セルを用い、大気圧条件下の沸騰温度にて、V(V)を33mol/m$$^{3}$$添加した3kmol/m$$^{3}$$硝酸溶液を用いて試験を行った。熱流束と溶液と表面の温度差との関係を示す沸騰曲線を実験により調べ、この沸騰曲線を用いて沸騰条件での表面温度を推定した。測定した腐食速度と二つの因子との関係を検討した結果、腐食速度は熱流束に依存せず、表面温度に依存することが明らかとなった。腐食速度のアレニウスプロットによると、溶液の沸騰により非沸騰に対して腐食が加速されることが示された。

論文

定荷重試験による純Ti及びTi-5Ta合金の水素脆化特性の評価

横山 賢一*; 村田 佑介*; 椎森 芳恵*; 酒井 潤一*; 山本 正弘; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

腐食防食協会第58回材料と環境討論会講演集, p.11 - 12, 2011/09

使用済核燃料再処理施設で用いられる純Ti、及びTi-5Taについて、水素ぜい化特性を引張試験と、定荷重試験によって評価した。両材料とも、室温付近の水素吸収は試料表面に水素化物を生成するだけで、試料内部への影響は少ないと考えられるが、定荷重試験では弾性範囲域の応力負荷であってもき裂が発生し伝播することを示した。また、Ti-5Ta合金は、純Tiに比べるとき裂の発生と伝播が遅いため水素ぜい化特性に優れることが示唆された。

論文

チャンネルフロー電極法による硝酸溶液中への水素溶解度測定

三村 達矢*; 西方 篤*; 水流 徹*; 山本 正弘; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

腐食防食協会第58回材料と環境討論会講演集, p.15 - 16, 2011/09

使用済核燃料の再処理施設においては腐食環境を考慮し純Ti及びTi-5Taを使用した機器が存在する。これらの機器が水の放射線分解で生成した水素を吸収してぜい化する可能性を検討している。そこで、再処理溶液中での水素の安定性を評価することを目的とし、溶液中の水素溶解度について、水素ガスを飽和させた硝酸塩溶液中でチャンネルフロー電極法によりアノード分極曲線をとり、水素溶解度を決定する方法を検討した。

論文

純Ti及びTi-5Taの放射線照射下での硝酸溶液における水素吸収挙動

椎森 芳恵*; 酒井 潤一*; 横山 賢一*; 本岡 隆文; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

腐食防食協会第58回材料と環境討論会講演集, p.13 - 14, 2011/09

再処理環境下では水溶液の放射線分解によって水素が発生するが、発生水素量とチタン及びチタン合金の水素吸収量との対応は明らかではない。本研究では、カソードチャージ法によりチタン材に水素添加するとともに、放射線照射による発生水素をチタン材に水素添加することで、発生水素量と水素吸収量の対応の比較検討を行った。放射線照射によって発生した水素のごく一部がチタン材に吸収されることを明らかにした。水素吸収率の差異は金属表面における水素濃度の違いによって生じることが示唆された。

論文

分光分析機能付き少量試験セルを用いた放射性元素を含む沸騰硝酸溶液中での電気化学測定

加藤 千明; 上野 文義; 山本 正弘; 袴塚 保之; 伴 康俊; 森田 泰治; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

材料と環境, 60(2), p.69 - 71, 2011/02

再処理プロセス溶液に含まれるPuやNpの金属イオンは、沸騰硝酸中で高次の酸化状態となりステンレス鋼の腐食を加速する可能性がある。これらの元素は放射性物質であり、その取扱いは容易ではない。しかし、その電気化学的な挙動と金属イオンの酸化状態を把握することは腐食評価のうえで重要である。そのために、非常に少量の溶液で腐食挙動を評価することが求められる。今回、沸騰硝酸溶液中における放射性の金属イオン種の酸化状態並びにステンレス鋼の腐食挙動を評価する目的で、分光分析による原子価状態測定と電気化学測定を同一セル内で実施可能な分光分析機能付き少量試験セルを開発し、電気化学測定と分光測定を行い、電気化学的な挙動データを取得することを可能にした。

論文

分光分析機能付き少量電気化学試験セルを用いた放射性核種を含む沸騰硝酸溶液中での分極測定

加藤 千明; 上野 文義; 山本 正弘; 袴塚 保之; 伴 康俊; 森田 泰治; 内山 軍蔵; 野島 康夫*; 藤根 幸雄*

腐食防食協会第57回材料と環境討論会講演集, p.43 - 46, 2010/10

再処理プロセス溶液に含まれるPuやMA(マイナーアクチノイド)のNpは、沸騰硝酸中で高次の酸化状態となりステンレス鋼の腐食を加速する可能性がある。これらの放射性核種を含む沸騰硝酸溶液中における酸化性イオン種の存在状態並びにステンレス鋼の腐食挙動を評価する目的で、遠隔分光分析機能付き少量電気化学試験セルを開発し、Pu及びNpを含む沸騰硝酸中での電気化学測定を行った。硝酸溶液中のPu及びNpの存在状態と電気化学測定を同一セル内で実施し、酸化性イオン種の存在状態と電気化学的挙動の関係を確認することが可能となった。

論文

天然の地層の持つ放射性核種の移行抑止効果を実地下環境で確認

田中 忠夫; 向井 雅之; 前田 敏克; 松本 潤子; 小川 弘道; 宗像 雅広; 木村 英雄; 馬場 恒孝; 藤根 幸雄

原子力eye, 49(2), p.76 - 79, 2003/02

原研が中国輻射防護研究院との共同研究プロジェクトとして実施した、アルファ核種を用いた野外核種移行試験の概要を紹介した。中国で実施した3年間にわたる野外核種移行試験からアルファ核種などの放射性核種に対して実地下環境での移行データを取得した。その結果、天然の地層の持つ大きな移行抑止効果を世界で初めて定量的に示すことができた。また、計算結果と野外試験結果の比較によって、原研で開発した浅地中処分安全評価コードGSA-GCLの天然バリアモデルの妥当性を検証できた。

論文

Solvent extraction behaviors of minor nuclides in nuclear fuel reprocessing process

内山 軍蔵; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 峯尾 英章; 亀井 一成; 渡辺 眞樹男; 藤根 幸雄

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 246(3), p.683 - 688, 2000/12

 被引用回数:9 パーセンタイル:41.72(Chemistry, Analytical)

現行PUREX法及び改良PUREX法(PARC法)におけるネプツニウムやテクネチウムなどの微量成分の溶媒抽出挙動を使用済燃料を用いたケミカルフローシート実験により調べた。PARC法の実験結果はn-ブチルアルデヒドがNp(VI)の還元分離試薬として有効であることを示した。

論文

PARC process for an advanced PUREX process

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 宝徳 忍; 朝倉 俊英; 亀井 一成; 渡辺 眞樹男; 中野 雄次*; 木村 茂; 藤根 幸雄

Progress in Nuclear Energy, 37(1-4), p.151 - 156, 2000/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:64.18

将来の再処理技術として廃棄物発生量の低減と経済性の向上を可能とする高度化再処理プロセスの開発を行っている。本報告はPUREXプロセスをベースとして開発している高度化再処理プロセス(PARCプロセス)の概要と使用済燃料を用いて行った同プロセスの実証試験の結果について報告する。

報告書

ブチルアミン電解基礎試験; ブチルアミン溶媒洗浄剤に対応した電解条件の検討

亀井 一成; 宝徳 忍; 朝倉 俊英; 渡辺 眞樹男; 内山 軍蔵; 藤根 幸雄

JAERI-Research 2000-021, p.29 - 0, 2000/03

JAERI-Research-2000-021.pdf:1.37MB

日本原子力研究所において着手している再処理プロセス高度化研究の一項目として、ソルトフリー技術がある。この技術を適応した溶媒洗浄剤として、ブチルアミン化合物を用いた方法を、過去にプロセス安全研究室で開発した。今回、ブチルアミン洗浄剤開発の一環として、廃棄物発生量低減のための分解基礎試験を行った。分解には、有機物分解で開発実績があり、方法としては一般的かつ簡便である、銀酸化触媒を用いた電解法を検討した。この方法が、ブチルアミン電解に適応できる、硝酸濃度、銀触媒濃度、ブチルアミン濃度、電解電位及び温度の各条件を調査、検討し、電解時に発生する副生成物の有無を調査した。

論文

Management of minor long-lived nuclides in nuclear fuel reprocessing

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 亀井 一成; 渡辺 眞樹男; 藤根 幸雄

Proceedings of 12th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC 2000), Vol.1, p.531 - 538, 2000/00

高度化再処理プロセスとして開発しているPARCプロセスの使用済燃料を用いた実証試験の結果について報告する。放射性廃棄物発生量低減、経済性向上などを可能とするPARCプロセスの主要分離技術であるn-ブチルアルデヒドによるNp6価の5価への選択還元及びブチルアミンによる溶媒洗浄などについて、フローシート試験結果を述べる。

論文

Reduction of minor nuclides in nuclear fuel reprocessing

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 亀井 一成; 渡辺 眞樹男; 藤根 幸雄

Proceedings of 2nd International Conference on Safewaste 2000, Vol.2, p.689 - 700, 2000/00

高度化再処理プロセス(PARCプロセス)の使用済燃料試験をNUCEFにおいて実施した。試験の結果、ウラン及びプルトニウム共存下で選択的にネプツニウムを還元分離する技術として開発しているn-ブチルアルデヒドの有効性を確認することができた。また、ブチルアミン化合物が塩フリー溶媒洗浄剤として所要の洗浄性能を有していることを確認した。

報告書

アスファルト固化処理施設火災・爆発事故の原因究明試験と環境影響評価

藤根 幸雄; 村田 幹生; 阿部 仁; 高田 準一; 塚本 導雄; 宮田 定次郎*; 井田 正明*; 渡辺 眞樹男; 内山 軍蔵; 朝倉 俊英; et al.

JAERI-Research 99-056, p.278 - 0, 1999/09

JAERI-Research-99-056.pdf:22.73MB

東海再処理施設アスファルト固化処理施設における火災爆発事故について、原研の調査検討会が行った原因究明にかかわる試験及び環境影響評価の結果を報告する。原因究明にかかわる試験においては、実廃液サンプルの化学分析、アスファルト塩混合物の熱分析、暴走的発熱反応試験、発煙時の可燃性ガス分析などを行った。環境影響評価では、環境モニタリングデータと大気拡散シミュレーションコードSPEEDIによる解析結果より、環境へ放出されたCs量を推定した。また、一般住民の被ばく線量評価を行った

報告書

高速炉燃料再処理溶解液への晶析法の適用に関する安全性の検討-原研・サイクル機構共同研究-

柴田 淳広; 榊原 哲朗*; 小山 智造; 奥野 浩*; 藤根 幸雄*; 朝倉 俊秀*; 村崎 穣*

JNC-TY8400 99-004, 37 Pages, 1999/07

JNC-TY8400-99-004.pdf:2.51MB

高速増殖炉燃焼燃料の再処理に当たり、溶解液からウランのみを回収し、後段の処理量の低減化を図る考え方がある。この目的で、晶析法の適用が検討されている。この報告書では、晶析法導入に伴う安全問題について検討した。まず再処理工程全体における晶析の位置付けを明確にし、処理規模及び対象燃料を規定した。次に、安全上問題となりうる臨界、遮蔽、火災・爆発、閉じ込め機能喪失についての可能性、及び留意しておくべき起因事象を検討した。このうち臨界に関して、晶析工程の臨界安全管理例について検討した。特に晶析装置については、平常時及び事故時に分けて評価モデルを設定し、評価の参考となるデータを臨界安全ハンドブックから抽出した。評価上重要な基本データである硝酸プルトニウムの理論密度は、結晶学データに基づき推算した。これらの情報に基づき、晶析装置の核的制限値を算出した。

報告書

高速炉燃料再処理溶解液への晶析法の適用に関する安全性の検討

奥野 浩; 藤根 幸雄; 朝倉 俊英; 村崎 穣*; 小山 智造*; 榊原 哲朗*; 柴田 淳広*

JAERI-Research 99-027, 37 Pages, 1999/03

JAERI-Research-99-027.pdf:1.82MB

高速増殖炉燃焼燃料の再処理に当たり、溶解液からウランのみを回収し、後段の処理量の低減化を図る考え方がある。この目的で、晶析法の適用が検討されている。この報告書では、晶析法導入に伴う安全問題について検討した。まず再処理工程全体における晶析の位置付けを明確にし、処理規模及び対象燃料を規定した。次に、安全上問題となりうる臨界、遮蔽、火災・爆発、閉じ込め機能喪失についての可能性、及び留意しておくべき起因事象を検討した。このうち臨界に関して、晶析工程の臨界安全管理例について検討した。特に晶析装置については、平常時及び事故時に分けて評価モデルを設定し、評価の参考となるデータを臨界安全ハンドブックから抽出した。評価上重要な基本データである硝酸プルトニウムの理論密度は、最新のデータに基づき独自に推算した。これらの情報に基づき、晶析装置の核的制限値を算出した。

論文

Dissolution tests of spent fuel in the NUCEF $$alpha$$$$gamma$$ cell including dissolver off-gas treatment

峯尾 英章; 木原 武弘; 中野 雄次*; 木村 茂; 高橋 昭*; 八木 知則; 内山 軍蔵; 宝徳 忍; 渡辺 眞樹男; 亀井 一成; et al.

JAERI-Conf 99-004, p.498 - 507, 1999/03

燃焼度8000MWd/tの使用済燃料約1.5kgをNUCEF $$alpha$$$$gamma$$セルで溶解した。本試験では溶解の他、銀シリカゲル(AgS)吸着剤によるヨウ素処理、清澄、抽出試験への給液調整と発生するC-14捕集を行った。Uは開始後100分程度で溶解がほぼ終了し、ほかの接種もUとほぼ同様な溶解挙動を示した。二段階操作で追い出された溶解液中ヨウ素のAgS吸着材での捕集量は約210kBqで、ORIGEN計算によるI-129推定量の約63%に相当した。C-14捕集量は約2MBqで、燃料にN-14が少なくとも数ppm含まれていたことが示唆された。不溶性残渣分析では、Ru,Mo,Pd及びZrが主成分で、特にMoとZrのモル比とX線回折結果から溶解中でのモリブデン酸ジルコニウムの沈殿が示唆された。使用済燃料中Uの約94%が溶解工程において回収された。

論文

Study on gaseous effluent treatment during dissolusion tests of spent fuel

峯尾 英章; 木原 武弘; 高橋 昭*; 八木 知則; 中野 雄次*; 木村 茂; 内山 軍蔵; 宝徳 忍; 渡辺 眞樹男; 亀井 一成; et al.

Proceedings of International Waste Management Symposium '99 (Waste Manegement '99) (CD-ROM), 6 Pages, 1999/03

銀シリカゲル(AgS)吸着材によるヨウ素129の吸着容量を燃焼度8000MWd/tの使用済燃料1.5kgの溶解試験において測定した。また炭素-14のKOH水溶液による除去を同じ試験において行った。この試験は、燃焼度45,000MWd/tまでの使用済燃料を用いる一連の試験の第一段階である。ヨウ素-129は溶解時及び2段階からなるヨウ素追い出し操作時に発生した。AgSカラムで捕集されたヨウ素-129は約210kBqで、ORIGEN計算により推定される本使用済燃料1.5kgからのヨウ素-129発生量の約62%に相当した。これまでの試験結果から、ヨウ素-129は、溶解槽とAgSカラムとの間の配管表面に付着したと示唆された。一方、炭素-14の溶解時における全捕集量は約2MBqで、数ppmの窒素-14が新燃料に含まれていたことが示唆された。

論文

Development of treatment technology for carbon-14 in dissolver off-gas of spent fuel

峯尾 英章; 八木 知則; 高橋 昭*; 内山 軍蔵; 藤根 幸雄

Proc. of 7th Int. Conf. on Radioactive Waste Mamagement and Environmental Remediation (ICEM '99)(CD-ROM), 3 Pages, 1999/00

高度化再処理プロセスPARCの重要な機能である、環境への影響低減化技術の1つとして、炭素-14を二酸化炭素として吸着する技術の開発を行っている。天然モルデナイト、水素化モルデナイト及び改質水素化モルデナイトの二酸化炭素吸着容量を破過曲線の測定により取得し比較した。使用した二酸化炭素の濃度は350ppmで、NO$$_{x}$$ガスの濃度を0.05~1%に設定した。実験の結果、天然モルデナイトと2mol/l水酸化ナトリウム水溶液で改質した水素化モルデナイトが高い吸着容量を示すことがわかった。NO$$_{x}$$ガスの濃度を1%までに増加させると、試験対象とした吸着材すべての吸着容量は減少した。

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