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論文

A Simulation study of catalytic SO$$_{3}$$ decomposition in heat exchanger reactor

久保 真治; 田中 伸幸; 大橋 弘史; 金川 昭宏*; 今井 良行; 笠原 清司; 小貫 薫

Proceedings of 2008 AIChE Annual Meeting (CD-ROM), 8 Pages, 2008/11

三酸化硫黄分解は、多くの熱化学水素製造法に共通する化学反応である。この反応は触媒下で吸熱的に生じ、VHTRの熱利用系においては、所要熱は高温ヘリウムガスとの熱交換で供給される。三酸化硫黄分解器のサイズと触媒層形状を評価するため、本反応速度式を白金触媒を用いた実験データを解析して定式化するとともに、熱交換により駆動する触媒層の支配方程式である常微分方程式を数値的に積分した。これにより、分解ガスが触媒層出口でほぼ平衡反応率に達するために必要な、触媒層形状を表す代表長さ及び伝熱面積を明らかにした。

報告書

パーベーパレーション法のISプロセスへの適用性評価(共同研究)

金川 昭宏*; 岩月 仁; 田中 伸幸; 小貫 薫; 福井 裕*; 西林 俊樹*

JAEA-Technology 2007-061, 32 Pages, 2007/12

JAEA-Technology-2007-061.pdf:21.03MB

熱化学水素製造法ISプロセスにとって、ヨウ素を含むヨウ化水素酸(HIx溶液)からヨウ化水素を分離する方法の開発は重要な技術課題である。パーベーパレーション(PV)によるHIx溶液濃縮について、ISプロセスパイロットプラント試験装置への適用性評価の観点から、プロセス熱物質収支,水素製造量30m$$^{3}$$/h規模の装置概念、及び膜モジュールの耐食性を検討し、以下の知見を得た。PV法は、相変化のない電解電気透析法に比べ、水蒸発を伴うため熱効率は劣るものの、体積あたり大きな膜面積の得られる中空糸が利用できること及び電極が不要であることから、コンパクトな機器構成が実現できる。当該PVに利用可能なNafion中空糸を組み込んだ膜モジュールが市販されており、構成材の大部分は100$$^{circ}$$CのHIx溶液に耐えるが、中空糸のバンドル材は耐食性を示さず耐食材料の選定が必要である。

報告書

熱化学水素製造法ISプロセス用高温継手の開発; 皿バネ締結機構の機能評価試験及びガスケット候補材のシール性評価試験結果

金川 昭宏*; 岩月 仁; 石倉 修一; 小貫 薫; 日野 竜太郎

JAEA-Technology 2007-060, 31 Pages, 2007/11

JAEA-Technology-2007-060.pdf:4.2MB

熱化学法ISプロセスは、地球温暖化ガスである二酸化炭素を排出することなく大量の水素を効率的に製造することが可能であり、高温ガス炉からの核熱を熱源として使用する。ISプロセスは強酸である硫酸やヨウ化水素酸を高温高圧下で使用する。このため、耐熱性に加えて耐腐食性の材料で大型化学反応器の開発が必須である。特に、ISプロセスの主要機器であるSO$$_{3}$$分解器は、高温高圧のヘリウム(He)ガス用の圧力容器とHeガス加熱によるSO$$_{3}$$分解のための内部構造物から構成され、内部構造物の接続部は最高700$$^{circ}$$Cにまで達する。そこで、高温条件までシール性能が確保できるようにSiCボルトと皿バネを用いた高温継手機構を考案し、その有効性確認試験、及び候補となるガスケットのシール性能試験を実施した。その結果、適切なガスケット材を組合せることにより、高温時でもシール性は維持できることを確認した。

報告書

熱化学水素製造法ISプロセス用SO$$_{3}$$分解器の開発; SiCプレート型SO$$_{3}$$分解器の基本設計及びSO$$_{3}$$分解触媒の試験結果

金川 昭宏; 今井 良行; 寺田 敦彦; 小貫 薫; 日野 竜太郎

JAEA-Technology 2007-043, 54 Pages, 2007/09

JAEA-Technology-2007-043.pdf:27.01MB

熱化学法ISプロセスは高温ガス炉からの核熱を熱源として使用することで、二酸化炭素を排出することなく大量の水素を効率的に製造可能である。三酸化硫黄(SO$$_{3}$$)分解器はISプロセスの主要な機器の一つであり、高温のHeガスを用いて最高850$$^{circ}$$Cの温度条件で、硫酸蒸気をSO$$_{3}$$に分解後、触媒で酸素と二酸化硫黄(SO$$_{2}$$)に分解する。SO$$_{3}$$分解器の晒される極めて腐食性の強いSO$$_{3}$$とSO$$_{2}$$ガス環境において、SiCセラミクスが極めて良い耐食性を示すが、商用プラントで要求される大型のSiC構造物を製作するのは、現状技術では極めて困難である。本報告では、このSO$$_{3}$$分解器について、SiCセラミクス製のプレート型熱交換器構造を提案し、その熱・機械特性の解析評価結果を示す。大型化は、熱交換ユニットを直列に接続することで容易に達成することができる。この概念の製作性を検証するために、モックアップモデル(構造要素試作体)を試作し、同時に大型化における組立て時の課題を明らかにした。また、SO$$_{3}$$分解器に用いる触媒充填層の仕様を明確にするために、並行して実施した触媒反応試験の結果を報告する。

論文

Development program of IS process pilot test plant for hydrogen production with high-temperature gas-cooled reactor

岩月 仁; 寺田 敦彦; 野口 弘喜; 今井 良行; 伊地知 雅典; 金川 昭宏; 大田 裕之; 久保 真治; 小貫 薫; 日野 竜太郎

Proceedings of 14th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-14) (CD-ROM), 8 Pages, 2006/07

日本原子力研究開発機構(JAEA)では、将来の水素エネルギー社会を目指してHTTR(高温工学試験研究炉)を用いた水素製造実証試験を計画している。原子力機構ではこれまでに、ベンチ規模のガラス製の水素製造試験装置を用いて、1週間の連続水素製造(水素製造量:30Lm$$^{3}$$/h)に成功しており、この成果を踏まえて、次段階のパイロットプラント試験(水素製造量:30Nm$$^{3}$$/h規模)に移行することを計画している。パイロットプラントは、ガラスライニング,SiCセラミックス等のような工業原料を用いて製作され、2MPaの圧力下で運転予定である。パイロットプラントは、ISプロセス試験装置とヘリウムガス(He)循環装置(Heループ)から構成される。Heループは、400kWのHe加熱器,He循環器及びHe冷却器として機能する蒸気発生器から構成されるHTTRの運転環境を模擬している。設計研究と並行して、高温,高腐食環境下で使用されるH$$_{2}$$SO$$_{4}$$分解器、及びSO$$_{3}$$分解器のようなISプロセスの主要機器は、設計及び試作により製作性が確認されている。また、その他の腐食やHIxプロセスについても、現在研究開発中である。本報では、パイロットプラント試験に向けた現状について報告する。

報告書

再処理施設安全評価用基礎データ

野村 靖; 鈴木 篤之*; 金川 昭*

JAERI-M 90-127, 575 Pages, 1990/08

JAERI-M-90-127.pdf:12.6MB

再処理施設の事故時安全性評価を行うために必要となる、事故時における放射性物質の放出率、透過率等の、移行挙動に関する各種基礎データを調査し、収集・整備した。調査対象は、米国の標準データである。ANSI推薦値の基となったE.Walkerの報告書、及び参考文献とし、データ導出根拠を元の文献に立ち返って調査することとした。また、これに関連して最近公開されたデータを記載した報告書も、できるだけ調査対象とした。さらに国内外の再処理関連施設の安全評価に使用されたデータを調査し、上記の米国標準データと比較・検討した。本報は、日本原子力研究所が(財)原子力安全研究協会に委託した「再処理施設安全評価用基礎データ調査」の2年間にわたる調査の成果をまとめたものである。

口頭

高温ガス炉による水素製造,4; 熱化学法ISプロセスの開発,SO$$_{3}$$分解触媒の性能評価試験

金川 昭宏; 今井 良行; 久保 真治; 小貫 薫; 日野 竜太郎

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では高温ガス炉を用いた熱化学法ISプロセスによる水素製造技術開発を進めている。ISプロセスのSO$$_{3}$$分解工程に使用する触媒性能の評価の一環として、実際に連続水素製造試験に使用した白金触媒の結晶構造,表面積,白金保持量などの基礎的な評価を行った。

口頭

高温ガス炉による水素製造,10; 熱化学法ISプロセス開発,プロセス解析

伊地知 雅典; 吉田 光徳; 井坂 和義; 田中 伸幸; 笠原 清司; 奥田 泰之; 程塚 正敏; 金川 昭宏; 今井 良行; 野口 弘喜; et al.

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では高温ガス炉を用いた熱化学法ISプロセスによる水素製造技術の研究開発を進めている。本報では、ISプロセスパイロットプラントのプロセス設計のためのプロセス解析モデル開発の一環として、物性推算に使用する市販物性推算モデル(OLI)の構築・検証と、これを用いた市販プロセス解析コード(PRO/2)による定常プロセス解析結果について報告する。

口頭

高温ガス炉による水素製造,2; 熱化学法ISプロセスの開発,SO$$_{3}$$分解触媒の性能試験

金川 昭宏; 今井 良行; 小貫 薫; 日野 竜太郎

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では高温ガス炉を用いた熱化学法ISプロセスによる水素製造技術開発を進めている。この一環として、ISプロセス硫酸系の主要機器であるSO$$_{3}$$分解器の設計に必要な触媒性能のデータを取得した。

口頭

Design study of pilot test plant for hydrogen production by thermo-chemical water splitting IS process

岩月 仁; 寺田 敦彦; 野口 弘喜; 金川 昭宏; 伊地知 雅典; 笠原 清司; 久保 真治; 坂場 成昭; 小貫 薫; 日野 竜太郎

no journal, , 

日本原子力研究開発機構(JAEA)では、将来の水素エネルギー社会を目指してHTTR(高温工学試験研究炉)を用いた水素製造実証試験を計画している。原子力機構ではこれまでに、ベンチ規模のガラス製の水素製造試験装置を用いて、1週間の連続水素製造(水素製造量: 30NL/hr)に成功しており、この成果を踏まえて、次段階のパイロットプラント試験(水素製造量: 30Nm$$^{3}$$/hr規模)に移行することを計画している。パイロットプラントは、ガラスライニング,SiCセラミックスなどのような工業原料を用いて製作され、2MPaの圧力下で運転予定である。設計研究と平行して、ISプロセスの主要機器は、設計及び試作により製作性が確認されている。また、パイロットシステムのシミュレーションや、耐腐食性シールや配管技術についても、現在研究開発中である。本報では、パイロットプラント試験に向けた現状について報告する。

口頭

Closed cycle and continuous operation by a thermo-chemical water-splitting IS process

久保 真治; 大橋 弘史; 金川 昭宏; 笠原 清司; 今井 良行; 福井 裕*; 西林 俊樹*; 島崎 正則*; 宮下 礼子*; 田子 康弘*; et al.

no journal, , 

熱化学法ISにて安定した水素製造を行うため、閉サイクルプロセス運転技術の検討を行った。水素発生量,酸素発生量及び原料水供給量の割合を水分解量論比に一致させる運転技術を開発した。本方法は、各工程間に設置したバッファー容器に現れる溶液量変動を用い量論比からのずれを測定する方法,ブンゼン反応溶液の組成を一定化する方法などから成る。プロセスを運転する際の、主要制御変数,操作変数を決定するとともに、運転方法の有効性を、プロセスシミュレーションにて確認した。加えて、ヘリウムガス加熱にて駆動されるISプロセスにおいて、二つの吸熱工程へ適切な熱量を配分する方法を議論し、ヘリウム加熱酸素発生工程のプロセスシミュレーションにより、その有効性の目処を得た。

特許

水素製造装置および水素製造方法

小貫 薫; 金川 昭宏; 久保 真治

福井 裕*; 西林 俊樹*; 島崎 正則*

特願 2007-070979  公開特許公報  特許公報

【課題】有効に水選択透過膜を適用してヨウ化水素水溶液を濃縮し、水素製造効率を向上させた水素製造装置を提供することを目的とする。 【解決手段】ヨウ素、二酸化硫黄および水から硫酸水溶液およびヨウ化水素水溶液を生成するブンゼン反応装置と、ヨウ化水素水溶液を濃縮した後にヨウ化水素を分解し、水素とブンゼン反応装置へ供給するヨウ素とを得るヨウ化水素濃縮分解装置と、硫酸水溶液を濃縮した後に硫酸を分解する硫酸濃縮分解装置と、を備え、ヨウ化水素濃縮分解装置には、ヨウ化水素水溶液を水選択透過膜によって水分膜分離する水分膜分離装置6が設けられた、水素製造装置において、水分膜分離装置6には、水選択透過膜によって処理されるヨウ化水素水溶液に対して、ヨウ素が析出する温度以上を維持するための熱を供給する熱供給器26が設けられていることを特徴とする。

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