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鈴木 知史; 中島 邦久; 逢坂 正彦
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(3), p.345 - 356, 2022/03
被引用回数：1 パーセンタイル：15.09(Nuclear Science & Technology)福島第一原子力発電所事故などの過酷事故(SA)では、原子炉の構造材料の表面に核分裂生成物(FP)が沈着する可能性がある。FPの中でも特にセシウム(Cs)は重要であり、SA発生時には原子炉内の構造材のステンレス鋼(SS)の表面にCsケイ酸塩等の種々のCs化合物が形成される。これらのCs化合物の相安定性を評価するために、Cs-Si-O化合物のエネルギーの計算を実施した。その結果、Cs
Si
O
がCs-Si-O化合物の中で最も安定していることが分かった。さらに、Cs-Si-Fe-O化合物のエネルギーの計算を実施した。計算結果より、Cs-Si-Fe-O化合物はCs-Si-O化合物よりも安定しており、CsSi
FeOがCs-Si-O化合物およびCs-Si-Fe-O化合物の中で最も安定していることが分かった。今回の計算と過去の実験の結果によって、Cs-Si-Fe-O化合物はCs化学吸着によってSS表面に安定して形成できることが示された。
Rizaal, M.; 三輪 周平; 鈴木 恵理子; 井元 純平; 逢坂 正彦; Gou
llo, M.*
ACS Omega (Internet), 6(48), p.32695 - 32708, 2021/12
被引用回数：1 パーセンタイル：13.70(Chemistry, Multidisciplinary)This paper presents our investigation on cesium and iodine compounds revaporization from cesium iodide (CsI) deposits on the surface of stainless steel type 304L, which were initiated by boron and/or steam flow. A dedicated basic experimental facility with a thermal gradient tube (TGT) was used for simulating the phenomena. The number of deposits, the formed chemical compounds, and elemental distribution were analyzed from samples located at temperature range 1000-400 K. In the absence of boron in the gas flow, it was found that the initial deposited CsI at 850 K could be directly re-vaporized as CsI vapor/aerosol or reacted with the carrier gas and stainless steel (CrO layer) to form CsCrO
on the former deposited surface. The latter mechanism consequently gave a release of gaseous iodine that was accumulated downstream. After introducing boron to the steam flow, a severe revaporization of iodine deposit at 850 K occurred (more than 70% initial deposit). This was found as a result of the formation of two kinds of cesium borates (CsBO
5HO and CsB
O
4HO) which contributed to a large release of gaseous iodine that was capable of reaching outlet of TGT (
400 K). In the case of nuclear severe accident, our study have demonstrated that gaseous iodine could be expected to increase in the colder region of a reactor after late release of boron or a subsequent steam flow after refloods of the reactor, thus posing its near-term risk once leaked to the environment.
三輪 周平; 中島 邦久; 鈴木 知史; Rizaal, M.; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; 逢坂 正彦
Proceedings of Joint International Conference on Supercomputing in Nuclear Applications + Monte Carlo 2020 (SNA + MC 2020), p.253 - 260, 2020/12
シビアアクシデント時のFP挙動評価における主な課題であるFP化学挙動評価と解析の空間分解能を改良するための基盤研究を行っている。FP化学挙動に関しては、SA解析コード改良に資する化学挙動データベースECUMEを開発しており、計算科学的なアプローチにより実験データの無いCs化合物の熱力学データを取得した。また、空間分解能に関しては、FPの詳細挙動解析が可能な3D-CFD解析ツールCHASERを開発している。ECUMEをCHASERに組み込むことでより正確なFP挙動解析が可能となる。
SiO
鈴木 恵理子; 中島 邦久; 逢坂 正彦; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(7), p.852 - 857, 2020/07
被引用回数：4 パーセンタイル：43.68(Nuclear Science & Technology)軽水炉シビアアクシデント時の原子炉構造材へのセシウム(Cs)化学吸着・再蒸発挙動評価に資する熱力学特性データを得るため、化学吸着生成物であるCsSiO単体を調製し、1.9-302Kにおける熱容量の測定を行うことで、初めての実測値を得た。また、これより、室温における熱容量
(298.15K)及び標準エントロピー
(298.15K)の実測値を取得し、それぞれ249.4 
1.1 J K
mol、322.1 1.3 J K molであった。さらに、本研究で得られた標準エントロピーと、既往研究で報告されている標準生成エンタルピー
(298.15K)及び高温でのエンタルピー増加(
)-(298.15K)を用い、CsSiOの高温での標準生成ギブスエネルギーを実測値に基づき再評価し、既往文献値の妥当性を確認した。
中島 邦久; 西岡 俊一郎*; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦
Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00564_1 - 19-00564_14, 2020/06
軽水炉シビアアクシデント時、ステンレス鋼(SS304)に化学吸着したセシウム量を推定するために、セシウム化学吸着モデルが構築されている。しかし、既存の化学吸着モデルは、実験結果をうまく再現することができていない。そのため、本研究では、化学反応を伴う気液系の物質移動理論(浸透説)や気相固相界面における水酸化セシウム(CsOH)の分解反応に対する質量作用の法則を組合せることで、SS304中のケイ素濃度や気相中の水酸化セシウム濃度の影響を考慮したモデルを構築した。その結果、既存モデルを用いた場合よりも、本研究で得られた修正モデルの方が、実験データをより正確に再現できることが分かった。
三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.
Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00537_1 - 19-00537_11, 2020/06
軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEを構築した。現状のECUMEには、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、炉内構造材であるステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、これらの化学反応で重要となるCsBO、CsSiO及びCsFeSiOの熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を実態に即した条件により評価でき、炉内のCs分布の予測が可能となる。
筒井 菜緒; 伴 康俊; 鈴木 英哉*; 中瀬 正彦*; 伊藤 紗弓*; 稲葉 優介*; 松村 達郎; 竹下 健二*
Analytical Sciences, 36(2), p.241 - 246, 2020/02
被引用回数：22 パーセンタイル：81.39(Chemistry, Analytical)ランタノイドからのアクチノイドの効果的な分離について調べるため、新規抽出剤テトラドデシル-1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(TDdPTDA)と3-ニトロベンゾトリフルオリド(F-3),ニトロベンゼン, 
-ドデカンなど様々な希釈剤並びにAm, Cm及びLnを用いて単段のバッチ試験を行った。抽出速度は実際の抽出フローシートを実行するにあたり十分な速さであった。分配比対TDdPTDA濃度及び分配比対硝酸濃度のグラフの傾きは、F-3系及びニトロベンゼン系では似ていたが、-ドデカン系とは異なっていた。これらの違いは希釈剤の特徴によるものである。この研究ではTDdPTDAが高い
及び 
を示し、AmのLnに対する分離係数(
)は分離するのに十分な値であることを明らかにした。
Miradji, F.; 鈴木 知史; 中島 邦久; 逢坂 正彦
Journal of Physics and Chemistry of Solids, 136, p.109168_1 - 109168_9, 2020/01
被引用回数：2 パーセンタイル：12.28(Chemistry, Multidisciplinary)Under the scope of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1-F) severe accident (SA), Cs retention is of high interest as its impacts Cs distribution, decommissioning and dismantling work of the reactor. To derive consistent and appropriate models for such process, accurate thermodynamic properties of Cs chemisorbed species are required by the SA analysis codes. In particular, for CsFeSiO
, a newly identified Cs chemisorbed species under conditions similar to 1-F SA, the thermodynamic data are unknown in literature. We propose in this work the obtention of the fundamental properties of this substance by theoretical approaches. The consistency and appropriateness of derived computational methodology have been investigated by calculating the thermodynamic properties of relatively known Cs-Si-O substances. It was found that our computational methodology provides excellent agreement with literature data lying between 1-4% for the formation energy, 1-5% for standard entropy and heat capacity. The thermodynamic properties of CsFeSiO in function of temperature have been estimated for the first time using harmonic and quasi-harmonic approximations, values being consistent with both methodologies.
西岡 俊一郎; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦
Journal of Nuclear Science and Technology, 56(11), p.988 - 995, 2019/11
被引用回数：12 パーセンタイル：79.16(Nuclear Science & Technology)シビアアクシデント(SA)解析コードで用いられているCs化学吸着モデルの改良に資する知見取得のため、セシウムの鋼材への化学吸着挙動に影響を与える化学的要因(温度・雰囲気・関係する元素のの濃度など)を実験的に評価した。その結果、既存のCs化学吸着モデルで使用されている表面反応速度定数が、既に知られている温度依存性だけでなく、雰囲気,気相中の水酸化セシウム(CsOH)濃度、SUS304中に含まれるケイ素(Si)濃度にも影響を受け、Cs化学吸着モデルの改良においてはこれらの化学的要因を考慮すべきであることがわかった。加えて、873K程度の比較的低温での化学吸着においてはCs-Fe-O化合物が主な化合物として生成し、Cs-Si-Fe-Oが主に生成する1073K以上の化学吸着とは挙動が異なることがわかった。
中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦
Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05
軽水炉シビアアクシデント時、ステンレス鋼(SS304)に化学吸着したセシウム量を推定するために、セシウム化学吸着モデルが構築されている。しかし、既存の化学吸着モデルは、実験結果をうまく再現することができていない。本研究では、化学反応を伴う気液系の物質移動理論(浸透説)を用いて既存モデルを修正することで、気相中の水酸化セシウム濃度やSS304中のケイ素濃度の影響を考慮したモデルを構築した。その結果、既存モデルを用いた場合よりも、本研究で得られた修正モデルの方が、実験データをより正確に再現できることが分かった。
三輪 周平; 宮原 直哉; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.
Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05
軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEの初版を構築した。ECUMEの初版には、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、ステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、CsBO、CsSiO及びCsFeSiOの熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を評価でき、炉内のCs分布をより正確に予測することが可能となる。
鈴木 恵理子; 高瀨 学; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 橋本 直幸*; 磯部 繁人*; 逢坂 正彦
Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05
比較的低温域におけるCs化学吸着挙動に係る知見取得のため、873及び973Kにおけるステンレス鋼へのCs化学吸着試験を行い、Cs化学吸着生成物及び反応速度定数等を調査した。その結果、873Kではセシウムフェレートが、973Kではセシウムフェレート及びセシウムシリケートが生成した。また、873
973Kにおける反応速度定数は、比較的高温域における反応速度定数とは異なる温度依存性を示すことが分かった。これらの結果から、低温域におけるCs化学吸着モデルを新たに構築する必要があることが示された。
Mohamad, A.*; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*
Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05
福島原子力発電所事故では、炉心への海水注入により揮発性のSrClが生成し、不揮発性グループに分類されていたSrが、燃料から放出され、ステンレス鋼やジルカロイ(Zry)のような原子炉構造材と化学反応を引き起こした可能性がある。そして、このような反応は、炉内のSr分布に変化をもたらすと考えられたため、SrとZryとの化学反応に関する実験を行った。その結果、燃料からの放出直後にSr蒸気が化学的にジルカロイ被覆管にトラップされ、デブリの酸化物相中に優先的に保持される可能性のあることが分かった。
鈴木 知史; 矢板 毅; 鈴木 伸一; Pacold, J.*; Altman, A. B.*; Minasian, S. G.*; Tyliszczak, T.*; Shuh, D. K.*; 吉田 啓之; 逢坂 正彦
Journal of Physics and Chemistry of Solids, 127, p.169 - 177, 2019/04
被引用回数：3 パーセンタイル：15.75(Chemistry, Multidisciplinary)密度汎関数法(DFT: density-functional theory)を用いて、Cs M
X線吸収端近傍微細構造(NEXAFS: near-edge X-ray absorption fine structure)スペクトルを解析する手法を確立し、粘土鉱物中のCsの電子状態を評価した。各種のCsハロゲン化物のDFTによる解析を行うことにより、内殻空孔強度を組み込みその値を最適化して、NEXAFSスペクトルの再現に成功した。本DFTによる解析手法を用いて、粘土鉱物のCs M NEXAFSスペクトルを解析したところ、主要な遷移およびテール構造を含めて、実験によるNEXAFSスペクトルを良好に再現することができた。本手法を用いて、電荷密度や電子状態の解析を行い、NEXAFSスペクトルに現れる構造が結合状態およびCs原子の周りの局所環境を反映する可能性が高いこと、粘土鉱物中においてCsと最近接原子との相互作用が最も大きいこと等を示した。
Miradji, F.; 鈴木 知史; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 中島 邦久; 逢坂 正彦; Barrachin, M.*; Do, T. M. D.*; 村上 健太*; 鈴木 雅秀*
Proceedings of 9th Conference on Severe Accident Research (ERMSAR 2019) (Internet), 21 Pages, 2019/03
Under the scope of analyses of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) Severe Accident (SA), estimation of Cs distribution, especially localization in the upper part of the core, has large uncertainties partly caused by the current implemented Cs-chemisorption models in SA analysis codes. This is in part due to the scarce knowledge related to Cs chemisorption mechanisms onto structure surfaces. The objective of this work is, therefore, to improve Cs chemisorption models by consolidation and extension of knowledge in the chemical process of Cs chemisorption. In this study, we will present in the first part experimental tests for grasping the phenomenology of Cs chemisorption onto stainless steel (SS) surfaces under reproductive conditions of 1F SA. The chemical factors involving in the Cs chemisorption process were investigated and implemented in an improved Cs chemisorption model based on a mass transfer theory. The second part of the study will discuss further improvement of built Cs chemisorption model to take into account revaporizaton process of Cs chemisorbed species. For such improvement, the thermodynamic properties of all possible Cs-(Fe)-Si-O chemisorbed species were provided using first-principles calculations. In the last part of the study, chemical equilibrium calculations were conducted to evaluate the relative stability of possible Cs-(Fe)-Si-O chemisorbed species in SA conditions.
-hetero donor ligand BIZA小林 徹; 阿久津 和宏*; 中瀬 正彦*; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 矢板 毅
Separation Science and Technology, 54(13), p.2077 - 2083, 2019/02
被引用回数：5 パーセンタイル：21.84(Chemistry, Multidisciplinary)ランタノイドを効率よく分離できる分離剤の開発は、レアアースの精錬やリサイクル技術の確立に関連する重要なテーマである。アクチノイド化学研究グループでは、酸素と複素環窒素をドナー元素とするヘテロドナー型配位子をいくつか開発し、これらの配位子が特定のランタノイドと選択的に錯形成することを見出している。本論文では、窒素ドナーとしてベンズイミダゾール基を有する配位子(
-methyl--phenyl-2-(1
-benzimidazol-2-yl)-pyridine-6-carboxamide)のランタノイドとの錯形成特性について、結晶構造解析による構造化学的な検討に基づいて議論する。
を母材とするCsI含有模擬燃料の作製と性状評価高松 佑気*; 石井 大翔*; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 山中 伸介*; 鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 黒崎 健*
日本原子力学会和文論文誌, 17(3/4), p.106 - 110, 2018/12
揮発性核分裂生成物(FP)であるセシウム(Cs)の燃料中の物理化学状態や燃料からの放出挙動を評価するために必要なCs含有模擬燃料の調製技術を確立することを目的として、放電プラズマ焼結(SPS)法を用いてウランの模擬物質であるセリウム化合物(CeO)にヨウ化セシウム(CsI)を含有させた模擬燃料の作製試験を実施した。SPSの条件を最適化することで、CsIが直径数マイクロメートルの球状析出物としてCeO母相内に分散する焼結体が得られ、Cs及びIを含有する模擬燃料の調製に成功した。
中島 邦久; 鈴木 恵理子; 宮原 直哉; 逢坂 正彦
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.168 - 170, 2018/11
軽水炉シビアアクシデント(SA)時には、化学吸着と呼ばれるセシウム(Cs)蒸気とステンレス鋼との高温化学反応により、有意量のCsが圧力容器内表面に付着している可能性がある。この化学吸着挙動は、温度や雰囲気の影響を受けることが知られているが、詳細は不明である。本研究においては、福島第一原子力発電所事故のような多様な条件下での挙動評価に資するため、水蒸気と水素の混合ガス下でのCs化学吸着挙動を実験的に調べた。その結果、水蒸気を含む雰囲気中でのステンレス鋼へのCs吸着量は、水蒸気を含まない場合よりも大きくなることが分かった。この原因として、化学吸着による生成物からのCsの再蒸発の可能性が考えられた。
鈴木 恵理子; 中島 邦久; 逢坂 正彦
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.165 - 167, 2018/11
軽水炉シビアアクシデント時に起こる原子炉構造材へのセシウム(Cs)化学吸着で生成する可能性があるCsFeSiOについて、その再蒸発挙動評価に資するため、高温での蒸発挙動の雰囲気依存性を熱重量・示差熱分析(TG-DTA)実験により評価した。その結果、還元性の高い水蒸気欠乏(Ar-5%H)雰囲気下では、水蒸気含有(Ar-5%H-5%HO)雰囲気よりも低温(約800
C)にて重量減少が起こることが分かった。その原因として、Hとの化学反応によりCsFeSiOが分解しCs蒸気種が生成する可能性が示唆された。
小畠 雅明; 岡根 哲夫; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 大和田 謙二; 小林 啓介*; 山上 浩志; 逢坂 正彦
Journal of Nuclear Materials, 498, p.387 - 394, 2018/01
被引用回数：18 パーセンタイル：87.53(Materials Science, Multidisciplinary)本研究では、軽水炉原子炉の重大事故時におけるセシウム(Cs)吸着挙動を理解するために、Si濃度の異なるSUS304ステンレス鋼表面のCsの化学状態とその分布について、HAXPESおよびSEM/EDXによって調べた。その結果、Siが高濃度に分布する場所にCsが選択的に吸着されることが判明した。Cs生成物について、Siの含有量が低い場合には主としてCsFeSiOが生成されるが、Siの含有量が高い場合にはCsFeSiOに加えCsSiOとCsSiOも生成される。SS表面上の吸着プロセスで生成されたCs化合物の化学形態は、SSに最初に含まれるSiの濃度および化学状態と密接に相関している。
