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論文

窒化物燃料サイクル,2; マイナーアクチノイドの核変換のための技術開発

高野 公秀

NSAコメンタリーシリーズ, No.24, p.163 - 167, 2019/03

本解説記事は、「我が国の核燃料サイクル現状と将来展望」の大テーマのもと、マイナーアクチノイド(MA)核変換のための窒化物燃料サイクルに関する研究開発の現状と今後の方向性について解説したものである。原子力機構におけるMA含有窒化物燃料の製造、物性データ取得・ふるまい解析、乾式再処理の研究成果概要と、窒素15同位体濃縮技術の検討状況についてとりまとめた。

論文

Chemical state analysis of simulated corium debris by EXAFS

岡本 芳浩; 高野 公秀

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.200 - 203, 2018/11

ウラン,ジルコニウム,鉄,カルシウムおよびランタノイドを含む模擬デブリ試料の化学状態を、放射光EXAFS分析によって調べた。試料中のウランは、蛍石型あるいはC型配位構造に分類された。U$$_{0.27}$$Zr$$_{0.63}$$Fe$$_{0.05}$$Ca$$_{0.05}$$O$$_2$$試料では、単相からなるにも関わらず、短いU-O間距離が観察されたことなどから、ウランが5価で存在しているものとみられる。U-Zr-OおよびU-Zr-Fe-O系試料におけるジルコニウムの配位構造は正方晶ZrO$$_2$$によく似ていたが、カルシウムが加わるとカルシア安定化ジルコニア(CSZ)に変化した。

論文

Reaction of hydrogen peroxide with uranium zirconium oxide solid solution; Zirconium hinders oxidative uranium dissolution

熊谷 友多; 高野 公秀; 渡邉 雅之

Journal of Nuclear Materials, 497, p.54 - 59, 2017/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:64.68(Materials Science, Multidisciplinary)

ウラン・ジルコニウム酸化物固溶体[(U,Zr)O$$_{2}$$]のH$$_{2}$$O$$_{2}$$との反応についての理解は、(U,Zr)O$$_{2}$$組成を持つ溶融燃料の放射線環境下での劣化を評価するためには不可欠である。そこで、(U,Zr)O$$_{2}$$粉末試料を用いて、H$$_{2}$$O$$_{2}$$によるUの溶出を調べた。H$$_{2}$$O$$_{2}$$反応量に対するU溶出の収率を測定した結果、(U,Zr)O$$_{2}$$のU溶出収率はUO$$_{2}$$と比べて著しく低いことが明らかになった。そのメカニズムを調べるため、H$$_{2}$$O$$_{2}$$の反応によるO$$_{2}$$の発生を測定したところ、O$$_{2}$$発生量とH$$_{2}$$O$$_{2}$$消費量は1:2の比であり、H$$_{2}$$O$$_{2}$$の不均化反応の化学量論と一致した。この結果から、(U,Zr)O$$_{2}$$のH$$_{2}$$O$$_{2}$$による酸化的溶解が抑制された理由は、不均化反応への触媒活性と考えられる。さらに、同時に行った(U,Zr)O$$_{2}$$のラマン分光分析の結果も触媒的不均化反応を支持しており、これらの結果から、H$$_{2}$$O$$_{2}$$による酸化的溶解反応に対して、(U,Zr)O$$_{2}$$はUO$$_{2}$$よりもはるかに安定であることが明らかになった。

論文

Local structure analysis of ZrN, and Dy$$_{0.5}$$Zy$$_{0.5}$$N surrogate materials for fast reactor nitride fuel

米田 安宏; 辻 卓也; 松村 大樹; 岡本 芳浩; 高木 聖也; 高野 公秀

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 42(2), p.23 - 26, 2017/04

窒化物模擬燃料物質のDyNとZrNの結晶構造解析を行った。DyNとZrNの格子ミスマッチは7%近くありながら、Dy$$_{1-x}$$Zr$$_x$$Nは単相の試料が得られ、平均構造の格子定数はVegard則に従う。局所構造解析は放射光X線を利用したXAFSとPDF解析を併用して行ったところ、Zr-Nの原子間距離が平均構造の格子定数のより大きなDy$$_{0.5}$$Zr$$_{0.5}$$NにおいてZrNよりも縮んでいることがわかった。このような局所的なモジュレーションが熱伝導率などの物性に与える影響を検討した。

論文

Fundamental experiments on phase stabilities of Fe-B-C ternary systems

須藤 彩子; 西 剛史; 白数 訓子; 高野 公秀; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1308 - 1312, 2015/10

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

BWRのシビアアクシデントでの制御棒ブレードの崩落進展理解のためには、燃料破損データベースを構築する必要がある。しかし制御棒の主成分であるFe-B-C系の相状態は、特にB, Cリッチな領域において未だ不確実な点が多い。本研究では制御棒ブレード崩落解析の基礎データとして、制御棒ブレードの溶融開始に影響すると考えられる共晶点付近の組成領域のFe-B-C合金3種を作製し、1073K, 1273Kの相状態解明のための試験を行った。XRD及びSEM-EDXの結果は、Fe$$_{0.68}$$B$$_{0.06}$$C$$_{0.26}$$の領域ではJAEA熱力学データベース(JAEA-DB)とは異なり、1273KでFe成分を多く含む相を持つことが明らかとなり、1273KでのCementite相の固溶範囲の再評価が必要であるとの知見を得た。また、溶融開始温度の測定結果から、熱力学解析では3種の合金の間で融解温度に約40Kの差が出ると予想されたが、本実験では、3種の合金すべてが約1400Kで溶融が開始したため、JAEA-DBではCementite相の生成自由エネルギーが過大評価されている可能性があることを明らかにした。

論文

Thermal conductivity of U-20 wt.%Pu-2 wt.%Am-10 wt.%Zr alloy

西 剛史; 中島 邦久; 高野 公秀; 倉田 正輝; 有田 裕二*

Journal of Nuclear Materials, 464, p.270 - 274, 2015/09

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

U-20wt.%Pu-2wt.%Am-10wt.%Zr合金の熱伝導率は高速炉で用いるマイナーアクチノイド(MA)含有金属燃料の炉心設計に必要不可欠な物性値である。本研究では、2つのU-20wt.%Pu-2wt.%Am-10wt.%Zr合金を調製し、測定した比熱及び熱拡散率を用いて熱伝導率の評価を行った。U-20wt.%Pu-2wt.%Am-10wt.%Zr合金の比熱は金属U及びU-Zr合金の文献値とほぼ一致しており、Pu及びAm添加に伴う影響は小さいことを確認した。一方、U-20wt.%Pu-2wt.%Am-10wt.%Zr合金の熱伝導率はU-Pu-Zr及びU-Pu-MA-Zr合金の文献値よりわずかに高い値を示した。U-Pu-Zr及びU-Pu-MA-Zr合金の文献値はいくつかの仮定に基づいて算出した熱伝導率であるため、実測値との差は文献値の精度の低さに原因があると考えられる。さらに、MA含有金属燃料の炉心設計に必要な誤差を伴う熱伝導率評価式も提唱した。

論文

Chemical composition of insoluble residue generated at the Rokkasho Reprocessing Plant

山岸 功; 小田倉 誠美; 市毛 良明; 黒羽 光彦; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 吉岡 正弘*

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1113 - 1119, 2015/09

六ヶ所再処理工場で発生した不溶解残渣の化学組成を分析した。XRD分析では、Mo-Tc-Ru-Rh-Pdからなる白金族合金、モリブデン酸ジルコニウム等の複合Mo酸化物、ジルコニアの存在を確認した。定量した12元素(Ca, Cr, Fe, Ni, Zr, Mo, Tc, Ru, Rh, Pd, Te, U)重量の90%以上は、白金族合金が占めた。シュウ酸溶液で複合Mo酸化物を選択的に洗浄溶解する手法を開発し、白金族合金と複合Mo酸化物の形態で存在するMoの割合を明らかにした。

論文

Chlorination of UO$$_{2}$$ and (U,Zr)O$$_{2}$$ solid solution using MoCl$$_{5}$$

佐藤 匠; 柴田 裕樹; 林 博和; 高野 公秀; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1253 - 1258, 2015/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.41(Nuclear Science & Technology)

東京電力福島第一原子力発電所事故で発生した燃料デブリの処理に乾式処理技術を適応させるための前処理技術の候補として、塩素化力の強いMoCl$$_{5}$$を用いてUO$$_{2}$$及び(U,Zr)O$$_{2}$$模擬デブリを塩化物に転換するための試験条件及び反応副生成物を蒸留分離する条件を調べた。粉末状のUO$$_{2}$$及び(U,Zr)O$$_{2}$$は300$$^{circ}$$Cでほぼ全量が塩化物に転換された。(U,Zr)O$$_{2}$$高密度焼結体については、300$$^{circ}$$Cと400$$^{circ}$$Cでは試料表面のみが塩化物に転換され内部まで反応が進行しなかったが、500$$^{circ}$$Cでは生成したUCl$$_{4}$$が蒸発して試料表面から分離されたためにほぼ全量が塩化物に転換された。反応副生成物であるMo-O-Clは、温度勾配下での加熱によりUCl$$_{4}$$から蒸留分離された。

論文

Recent progress and future R&D plan of nitride fuel cycle technology for transmutation of minor actinides

林 博和; 西 剛史; 高野 公秀; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 倉田 正輝

NEA/NSC/R(2015)2 (Internet), p.360 - 367, 2015/06

加速器駆動システム(ADS)を用いたマイナーアクチノイド(MA)核変換用燃料について、原子力機構ではウランを含まない窒化物燃料を第一候補としている。窒化物燃料は熱特性がよくアクチノイド同士の固溶度が大きいという長所がある。また、窒化物燃料の再処理法としては、MA含有量の多い燃料で影響の大きい放射線損傷に対する耐性の大きい乾式再処理法を、第一候補としている。本論文では、原子力機構における窒化物燃料サイクル技術研究開発の状況及び今後の予定を紹介する。

論文

Corrosion of uranium and plutonium dioxides in aqueous solutions

音部 治幹; 北辻 章浩; 倉田 正輝; 高野 公秀

Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 11 Pages, 2014/10

取り出しや保管中の燃料デブリの臨界安全管理のために、腐食中の燃料デブリに含まれるPuやUの化学及び移動挙動を理解する必要がある。そのために、過酸化水素水中のUO$$_{2}$$とPuO$$_{2}$$粉末、それらのディスク、金属UとPuのディスクの化学変化を確認した。過酸化水素は、水の放射分解によって生成するものである。結果として、UO$$_{2}$$は、過酸化ウラン水和物に変化し、PuO$$_{2}$$は反応しなかった。また、金属Uは、Puよりも、過酸化水素への反応性が高かった。次に、過酸化水素水中のUO$$_{2}$$とPuO$$_{2}$$混合粉末について同様な試験を行った。過酸化水素水の中層部からは、主に過酸化ウラン水和物が得られ、底部からは、主にPuO$$_{2}$$粉末が得られた。過酸化水素中では、UO$$_{2}$$の方が、PuO$$_{2}$$よりも反応性と移動性が高いことが分かった。

論文

Characterization of solidified melt among materials of UO$$_{2}$$ fuel and B$$_{4}$$C control blade

高野 公秀; 西 剛史; 白数 訓子

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.859 - 875, 2014/07

 被引用回数:11 パーセンタイル:21.96(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所事故で生じた炉心溶融固化物中の基礎的な化合物相関係を推測するため、炉心材料をアーク溶融し、固化物中に生じる相と組成をX線回折、顕微鏡観察及び元素分析により評価した。生成した酸化物セラミック相は(U,Zr)O$$_{2}$$のみであるのに対し、金属質部分には安定な相としてFe-Cr-Ni合金と(Fe,Cr,Ni)$$_{2}$$(U,Zr)で表される金属間化合物に加え、ZrB$$_{2}$$及びFe$$_{2}$$B型の(Fe,Cr,Ni)$$_{2}$$Bホウ化物が析出した。酸化性雰囲気下1773Kで焼鈍した結果、合金及びZrB$$_{2}$$中のウランとジルコニウムが選択的に酸化して(U,Zr)O$$_{2}$$層を表面に形成し、内部の金属質部分には(Fe,Cr,Ni)$$_{2}$$BとFe-Cr-Ni合金が主要な相になることがわかった。これらの金属質部分の相関係は、金属ジルコニウムの初期含有率が支配的因子であることを明らかにした。生成した各相について、基本的な機械特性である微小硬度を測定した結果、ホウ化物、特にZrB$$_{2}$$が顕著に高硬度であることがわかった。

論文

Thermal expansion and self-irradiation damage in curium nitride lattice

高野 公秀; 林 博和; 湊 和生

Journal of Nuclear Materials, 448(1-3), p.66 - 71, 2014/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:85.45(Materials Science, Multidisciplinary)

結晶格子の熱膨張データ取得を目的とし、酸化物の炭素熱還元により窒化キュリウム(CmN)の粉末試料を調製した。Cmの純度は96%で、不純物として0.35%のPuと3.59%のAmを含有する。室温で自己照射損傷による格子定数の時間変化を測定した結果、3日間で0.43%膨張して一定値に飽和した。この値は超ウラン元素の蛍石型構造の二酸化物より大きい。また、これにより297Kでの未損傷状態の格子定数として0.50261nmを得た。次に高温X線回折測定により、室温から1375Kの範囲で格子定数を温度の関数として定めた。その結果、293Kから1273Kまでの線熱膨張は0.964%で、平均線熱膨張係数は9.84$$times$$10$$^{-6}$$K$$^{-1}$$であった。他のアクチノイド窒化物のデータと比較して、CmNは高熱膨張の窒化物(PuN及びAmN)と低熱膨張の窒化物(UN及びNpN)のほぼ中間に位置することを明らかにした。

報告書

Property database of TRU nitride fuel

西 剛史; 荒井 康夫; 高野 公秀; 倉田 正輝

JAEA-Data/Code 2014-001, 45 Pages, 2014/03

JAEA-Data-Code-2014-001.pdf:3.57MB
JAEA-Data-Code-2014-001(errata).pdf:0.2MB

本研究の目的はマイナーアクチノイド(MA)核変換用加速器駆動システム(ADS)の燃料設計に必要な窒化物燃料の物性データベースを整備することである。ADS用の窒化物燃料にはPu及びMAが主要成分として含まれること、ならびにZrN等の希釈材が添加されることに特徴がある。このためPuやMAの窒化物のほかZrNを含む窒化物固溶体を対象として、ADSの燃料設計に必要な物性に関する実験値や評価値を収集・整理した。これらの物性値は設計において種々の条件に対応しやすくするため、可能な限り定式化することに努めた。また、誤差の推定が可能な物性値についてはその評価結果も記載した。PuやMA等の超ウラン元素(TRU)窒化物については実験値や評価値が報告されていない物性値も多いので、その場合は代替としてUNや(U,Pu)Nの報告されている物性値でデータベースを補完することにより、許容できる精度を持ったADS燃料の設計ができるようにした。

論文

Sintering and characterization of ZrN and (Dy,Zr)N as surrogate materials for fast reactor nitride fuel

Pukari, M.*; 高野 公秀

Journal of Nuclear Materials, 444(1-3), p.7 - 13, 2014/01

 被引用回数:5 パーセンタイル:43.1(Materials Science, Multidisciplinary)

不純物炭素及び酸素の起源と影響評価を目的として、不活性母材のZrNと窒化物燃料を模擬した(Dy,Zr)Nペレットを調製した。1.2wt%までの酸素を意図的に加え、焼結体密度を酸素濃度、焼結温度、粉末比表面積をパラメータとして調べた結果、ZrNに比べて(Dy,Zr)Nの方が酸素固溶による密度増大効果が大きいことを明らかにした。ZrNの組織には酸化物相析出が見られ、窒素雰囲気下では酸素固溶量が少ないことが示唆された。ペレット調製の各工程で酸素,窒素,炭素の分析を詳細に行うことで、工程毎の不純物濃度増大の程度を定量的に評価した。

論文

Sintering and characterization of (Pu,Zr)N

Pukari, M.*; 高野 公秀; 西 剛史

Journal of Nuclear Materials, 444(1-3), p.421 - 427, 2014/01

 被引用回数:6 パーセンタイル:36.56(Materials Science, Multidisciplinary)

鉛冷却の研究用小型高速炉ELECTRAでは、(Pu$$_{0.4}$$Zr$$_{0.6}$$)Nの組成を有する窒化物燃料を装荷予定である。ライセンス取得に向けた燃料製造基礎試験を行い、その特性評価として焼結に及ぼす不純物元素、特に固溶酸素の影響を調べた。試験した酸素濃度0.6wt%までの範囲では、酸素固溶により明らかな焼結促進効果が認められた。焼結温度の効果は、1923Kから1973Kに50K上昇させることで、最大3.8%TDの密度上昇効果を確認した。製造過程における酸素濃度上昇を調べた結果、PuNとZrNの酸素濃度はそれぞれ0.08及び0.03wt%であったものの、固溶体化加熱,微粉砕,焼結を経る過程で0.34wt%まで上昇した。焼結したペレットの熱伝導率及び電気伝導率を測定した結果、これらの値はZrNよりもむしろPuNに近い値であった。

論文

マイナーアクチノイド窒化物燃料の熱伝導率

西 剛史; 高野 公秀; 荒井 康夫; 倉田 正輝

第34回日本熱物性シンポジウム講演論文集, p.199 - 201, 2013/11

グローブボックス内にレーザフラッシュ法熱物性測定装置及び投下型熱量計を設置し、微小量のサンプルで熱拡散率及び比熱を測定するための試料ホルダー及び白金容器を考案したことで、長寿命放射性核種であるマイナーアクチノイドを含む窒化物(MA窒化物)の熱拡散率及び比熱測定を可能にし、熱伝導率評価に成功した。本研究により、MA窒化物の熱伝導率は、酸化物燃料と異なり温度とともに増加すること、Am含有率の増加とともに減少することを明らかにした。さらに、加速器駆動核変換システム(ADS)用燃料の最有力候補として提案されているZrN含有MA窒化物の熱伝導率の温度依存性及びZrN含有率依存性から熱伝導率評価式を構築した。評価式で得た熱伝導率は実験値と良い一致を示しており、ADSの炉心設計において必要な温度及び組成における熱伝導率を提供可能にした。

論文

Synthesis of neptunium trichloride and measurements of its melting temperature

林 博和; 高野 公秀; 倉田 正輝; 湊 和生

Journal of Nuclear Materials, 440(1-3), p.477 - 479, 2013/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:62.81(Materials Science, Multidisciplinary)

酸化ネプツニウムを原料として炭素熱還元法によって調製した窒化ネプツニウムと塩化カドミウムの反応によって高純度の三塩化ネプツニウムを調製した。粉末X線回折法によって測定した六方晶の三塩化ネプツニウムの格子定数はa=0.7421$$pm$$0.0006nm及びc=0.4268$$pm$$0.0003nmで、これまでの報告値(a=0.742$$pm$$0.001nm, c=0.4281$$pm$$0.0005nm)とよく一致した。約1mgの試料を金製の容器中に密封し、示差熱分析装置を用いて測定した融解温度は1070$$pm$$3Kであった。これは、これまでに実測値の報告がないために推奨値として採用されているUCl$$_3$$の融解温度(1115K)とPuCl$$_3$$の融解温度(1041K)の中間値である1075$$pm$$30Kに近い値である。

論文

Thermal conductivity of (Np$$_{0.20}$$Pu$$_{0.50}$$Am$$_{0.25}$$Cm$$_{0.05}$$)O$$_{2-x}$$ solid solutions

西 剛史; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 440(1-3), p.534 - 538, 2013/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:72.96(Materials Science, Multidisciplinary)

Cm含有酸化物の熱伝導率の保管時間依存性を明らかにするため(Np$$_{0.20}$$Pu$$_{0.50}$$Am$$_{0.25}$$Cm$$_{0.05}$$)O$$_{2-x}$$ (x=0.02, 0.04)固溶体の焼結体を調製し、熱伝導率を評価したところ、(Np$$_{0.20}$$Pu$$_{0.50}$$Am$$_{0.25}$$Cm$$_{0.05}$$)O$$_{2-x}$$の熱伝導率は保管時間の増加とともに指数関数的に減少することが明らかとなった。このような熱伝導率の減少は自己照射損傷による格子欠陥の蓄積によるものである。

論文

Experimental evaluation of solid solubility of lanthanide and transuranium nitrides into ZrN matrix

高野 公秀

Journal of Nuclear Materials, 440(1-3), p.489 - 494, 2013/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:72.96(Materials Science, Multidisciplinary)

ZrNとランタノイド又は超ウラン元素(TRU)窒化物の固溶体生成に関して、窒化物混合物の粉末冶金法と、酸化物混合物の同時炭素熱還元法により実験を行った。ZrN(溶媒)中へのこれら窒化物(溶質)の固溶度を粉末X線回折測定により定め、溶媒に対する溶質の格子定数の相対差(RLPD)の関数として整理した。粉末冶金法で得られた結果から、1773から1973Kの温度範囲において、全率固溶体が得られるRLPD値の上限値は8.6から8.9%の範囲となり、これよりRLPD値が大きい範囲では固溶度が急激に減少することを明らかにした。一方、同時炭素熱還元法で調製した際には固溶度が小さく、生成物に炭化窒化物として不可避的に残る炭素が固溶を妨げていると推測される。得られた結果を用い、TRU窒化物とZrNから成るマイナーアクチノイド核変換用窒化物燃料に関して種々の組成を想定し、単相の窒化物固溶体が得られるTRU組成範囲を、Am又はCmの含有率をパラメータとして評価した。

論文

High temperature reaction between sea salt deposit and (U,Zr)O$$_{2}$$ simulated corium debris

高野 公秀; 西 剛史

Journal of Nuclear Materials, 443(1-3), p.32 - 39, 2013/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:46.51(Materials Science, Multidisciplinary)

福島第一原子力発電所事故で生成した燃料デブリの物理的,化学的状態に及ぼす海水塩析出物の影響を明らかにするため、海水塩と(U,Zr)O$$_{2}$$模擬燃料デブリを用いた高温反応性試験を1088Kから1668Kの温度範囲で行った。空気中1275Kでの加熱により、Ca及びNaのウラン酸塩からなる緻密な層がペレット状デブリの表面に生成し、その厚さは12時間の加熱に対して50$$mu$$m以上であった。一方、酸素分圧が低い条件では、Caがデブリ中に溶解し固溶体を形成することを明らかにした。同じ加熱温度,時間に対して、表面からの拡散深さは5-6$$mu$$m程度であった。デブリ表面上には成長したMgO結晶が主要な残渣として残り、その一部は、より高温下で徐々にデブリ中に固溶する。

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