Experimental evaluation of Sr and Ba distribution in ex-vessel debris under a temperature gradient

温度勾配下における圧力容器外燃料デブリ中でのSr・Ba分布挙動に関する実験的評価

須藤 彩子 ; 佐藤 拓未 ; 多木 寛  ; 高野 公秀 

Sudo, Ayako; Sato, Takumi; Ogi, Hiroshi; Takano, Masahide

ex-vessel debrisから冷却水へのSrおよびBa溶出挙動の把握は、福島第一原子力発電所における二次的ソースターム評価のため重要である。このメカニズムを理解するためには、ex-vessel debris中のSrおよびBaの分布状態に関する知見が必要となる。模擬コリウムとコンクリートの反応試験の結果、凝固したサンプル中に二層構造((A)上部表面領域のケイ酸ガラス相(((Si,Al,Ca,Fe,Zr,Cr,U,Sr,Ba)-O)リッチ層、(B)内部領域の(U,Zr)O相リッチ層)が観測された。SrおよびBaは(A)層に濃集した。((B)層の約1.7倍)熱力学解析により、(U,Zr)O相が、コンクリートを主成分とする液相中で2177C付近で凝固することが予測された。その後、残りの液相がケイ酸ガラスとして凝固し、SrおよびBaはケイ酸ガラス相に優先的に溶け込むことがわかった。試験中、(U,Zr)O粒子はその高い密度により液相中で下方に沈み、ケイ酸ガラス相は表面層で凝固したことが考えられる。一方、SrおよびBaを含むケイ酸ガラスは水に溶けにくく、化学的に安定していることが予測される。

Dissolution behavior of Sr and Ba is crucial for evaluating secondary source terms via coolant water from ex-vessel debris accumulated at Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. To understand the mechanism, knowing the distribution of Sr and Ba in the ex-vessel debris is necessary. As a result of reaction tests between simulated corium and concrete materials, two layered structures were observed in the solidified sample, (A) a silicate glass-based ((Si-Al-Ca-Fe-Zr-Cr-U-Sr-Ba)-O) phase-rich layer in the upper surface region and (B) a (U,Zr)O particle-rich layer at the inner region. Measurable concentrations of Sr and Ba were observed in layer (A) (approximately 1.7 times that in the layer (B)). According to thermodynamic analysis, (U,Zr)O is predicted to solidify, in advance, in the concrete-based melt around 2177 C. Then, the residual melt is solidified as a silicate glass, and Sr and Ba are preferentially dissolved into the silicate glass. During the tests, (U,Zr)O particles sank, in advance, in the melt because of its higher density, and the silicate glass phase relocated to the surface layer. On the other hand, silicate glass containing Sr and Ba is predicted to be hardly soluble in water and chemically stable.