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須藤 彩子; 佐藤 拓未; 高野 公秀
Journal of Nuclear Science and Technology, 9 Pages, 2025/00
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)福島第一原子力発電所事故において、注入された海水が溶融コリウムおよびコンクリートと反応した可能性がある。燃料デブリの取出しや保管方法を検討する上で、海水成分が燃料デブリ中の生成物の特性に与える影響を把握することが必要である。そこで、海水による燃料デブリの微細組織の変化を理解するため、温度勾配下での海水塩を加えた模擬コリウムとコンクリート反応試験を行った。その結果、海水塩成分のうち、硫黄は金属中に鉄硫化物を形成した。また、蒸発物の分析により、海水塩に含まれるClの大部分、およびNa、Kの一部は、模擬コリウムやコンクリートと反応せずに、加熱中に揮発することが示された。海塩に含まれるカルシウムと少量のMg、Na、Kは、模擬コリウム中のケイ酸塩ガラス中に残留したものと考えられる。
須藤 彩子; M
sz
ros, B.*; 佐藤 拓未; 永江 勇二
JAEA-Research 2023-007, 31 Pages, 2023/11
JAEA-Research-2023-007.pdf:3.61MB
東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所で形成された燃料デブリの臨界評価のためには、燃料デブリ中に含まれる成分の偏析傾向を把握することは非常に重要である。特に、燃料デブリ中で中性子吸収材としての役割を担うと考えられるFeおよびGdの分布状況は臨界性に大きな影響を与えると考えられる。本研究では炉心酸化物溶融物中の凝固過程におけるFeおよびGdの偏析傾向を解明するため、コールドクルーシブル誘導加熱法を用い炉心構成材料(UO
、ZrO、FeO、GdO
、模擬核分裂生成物(MoO、NdO、SrO、RuO))、コンクリート主成分(SiO、AlO、CaO)の溶融凝固試験を行った。本試験では、加熱中溶融試料を徐々に下部に引き抜くことによって、下部から上部に向かって凝固させることを実現した。元素分析の結果、Feは試験体中心付近で試験体下部の最大3.4倍濃縮することがわかった。FeOの初期組成、冷却速度、相分離の有無にかかわらず、すべての試験体でFeの試験体中心部付近への偏析が確認された。このことから、FeOは溶融物中で最終凝固領域に向けて偏析することが考えられる。一方、Gdは試験体中の試験体下部で試験体中心付近の最大2.6倍濃縮した。GdOは初期組成1at.%以上の場合、冷却速度、相分離の有無にかかわらず、すべての試験体で試験体下部への偏析が確認された。このことから、GdOは溶融物中に1at.%以上含まれる場合、初期に凝固する領域に偏析することが考えられる。一方、模擬核分裂生成物の顕著な偏析は確認されなかった。
temperature measurement for lamp-based heating device墨田 岳大; 須藤 彩子; 高野 公秀; 池田 篤史
Science and Technology of Advanced Materials; Methods (Internet), 2(1), p.50 - 54, 2022/02
Despite a wide variety of its practical applications, handiness, and cost-effectiveness, the advance of lamp-based heating device is obstructed by one technical difficulty in measuring the temperature on a heated material. This difficulty originates in the combination of polychromatic light source and a radiation thermometer that determines temperature from radiation (i.e. light). A new system developed in this study overcomes this intrinsic difficulty by measuring exclusively the radiation from the heated material, allowing us to perform the direct and measurement of temperature in a light-based heating device (an arc image furnace). Test measurements demonstrated the reliability of temperature measurement using the developed system as well as its promising potential for the determination of emissivity at high temperature particularly in the infrared region.
須藤 彩子; 佐藤 拓未; 多木 寛; 高野 公秀
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.473 - 481, 2021/04
被引用回数：7 パーセンタイル：64.17(Nuclear Science & Technology)ex-vessel debrisから冷却水へのSrおよびBa溶出挙動の把握は、福島第一原子力発電所における二次的ソースターム評価のため重要である。このメカニズムを理解するためには、ex-vessel debris中のSrおよびBaの分布状態に関する知見が必要となる。模擬コリウムとコンクリートの反応試験の結果、凝固したサンプル中に二層構造((A)上部表面領域のケイ酸ガラス相(((Si,Al,Ca,Fe,Zr,Cr,U,Sr,Ba)-O)リッチ層、(B)内部領域の(U,Zr)O相リッチ層)が観測された。SrおよびBaは(A)層に濃集した。((B)層の約1.7倍)熱力学解析により、(U,Zr)O相が、コンクリートを主成分とする液相中で2177
C付近で凝固することが予測された。その後、残りの液相がケイ酸ガラスとして凝固し、SrおよびBaはケイ酸ガラス相に優先的に溶け込むことがわかった。試験中、(U,Zr)O粒子はその高い密度により液相中で下方に沈み、ケイ酸ガラス相は表面層で凝固したことが考えられる。一方、SrおよびBaを含むケイ酸ガラスは水に溶けにくく、化学的に安定していることが予測される。
須藤 彩子; Meszaros, B.*; Poznyak, I.*; 佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝
Journal of Nuclear Materials, 533, p.152093_1 - 152093_8, 2020/05
被引用回数：4 パーセンタイル：36.46(Materials Science, Multidisciplinary)For a criticality assessment of the fuel debris generated by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident, knowing the segregation of neutron absorber materials, 
, Gd, B, and Fe, in the fuel debris is necessary. Although B may mostly evaporate during melting, Fe and Gd are expected to remain in the molten corium. To understand the redistribution behavior of Gd and Fe during the solidification of the molten corium, solidification experiments with simulated corium (containing UO, ZrO, FeO, and GdO with a small amount of simulated fission products such as MoO, NdO, SrO, and RuO) were performed using a cold crucible induction heating method. The simulated corium was slowly cooled from 2,500C and solidified from the bottom to the top of the melt. An elemental analysis analysis of the solidified material showed that the Fe concentration in the inner region increased up to approximately 3.4 times that in the bottom region. This suggested that FeO might be concentrated in the residual melt and that, consequently, the concentration of Fe increased in the later solidification region. On the contrary, the Gd concentration in the periphery region was found to be approximately 2.0 times higher than that in the inner region, suggesting the segregation of Gd in the early solidified phase. No significant segregation was observed for the simulated fission products.
須藤 彩子; 水迫 文樹*; 星野 国義*; 佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝
日本原子力学会和文論文誌, 18(3), p.111 - 118, 2019/08
炉心溶融物の凝固過程での冷却速度の違いは燃料デブリ構成成分の偏析に大きく影響する。偏析傾向を把握するため、模擬コリウム(UO, ZrO, FeO, B
C, FP酸化物)の溶融/凝固試験を行った。模擬コリウムはAr雰囲気化で2600まで加熱し、2つの冷却速度での降温を行った。(炉冷(平均744C/min)および徐冷(2600C
2300C:5C/min、2300C1120C:平均788C/min)元素分析により、炉冷条件および徐冷条件両方の固化後の試料中に3つの異なる組成を持つ酸化物相および1つの金属相が確認された。炉冷条件、徐冷条件ともにこれら3つの酸化物相へのFeO固溶度はおおよそ12
5at%であった。この結果はUO-ZrO-FeO状態図におおよそ一致している。一方、徐冷条件での試料中に、Zrリッチ相の大粒形化が確認された。この相の組成は液相の初期組成と一致しており、遅い凝固中で液滴の連結が起こり、凝集したと評価した。
須藤 彩子; 西 剛史; 白数 訓子; 高野 公秀; 倉田 正輝
Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1308 - 1312, 2015/10
被引用回数：15 パーセンタイル：74.67(Nuclear Science & Technology)BWRのシビアアクシデントでの制御棒ブレードの崩落進展理解のためには、燃料破損データベースを構築する必要がある。しかし制御棒の主成分であるFe-B-C系の相状態は、特にB, Cリッチな領域において未だ不確実な点が多い。本研究では制御棒ブレード崩落解析の基礎データとして、制御棒ブレードの溶融開始に影響すると考えられる共晶点付近の組成領域のFe-B-C合金3種を作製し、1073K, 1273Kの相状態解明のための試験を行った。XRD及びSEM-EDXの結果は、Fe
B
C
の領域ではJAEA熱力学データベース(JAEA-DB)とは異なり、1273KでFe成分を多く含む相を持つことが明らかとなり、1273KでのCementite相の固溶範囲の再評価が必要であるとの知見を得た。また、溶融開始温度の測定結果から、熱力学解析では3種の合金の間で融解温度に約40Kの差が出ると予想されたが、本実験では、3種の合金すべてが約1400Kで溶融が開始したため、JAEA-DBではCementite相の生成自由エネルギーが過大評価されている可能性があることを明らかにした。
須藤 彩子; Poznyak, I.*; 永江 勇二; 中桐 俊男; 倉田 正輝
no journal, ,
溶融コリウムの凝固プロセスにおいて固化時の引け巣形成挙動、デブリ主成分の偏在、Gdの濃度分布等の情報を得るため、模擬U-Zr-Gd-O系コリウムの溶融試験を行った。炉心溶融物材料であるUO, ZrO, GdO粉末を69:29:2(wt%)で混合し、コールドクルーシブ誘導加熱炉に設置し、誘導材料として6gの金属Zrを添加後、空気中で溶融させ、急冷条件(J1)および徐冷条件(J2)での凝固を行った。加熱試験終了後、試料の詳細な凝固生成物の分析のため、XRDでの相同定およびSEM/EDXでの元素分析を行った。J1で得られた試料は固化後4.8cmの高さとなり、試料下部は結晶化しており加熱中も溶融していなかったと推測できる。J2に関しては、構造はJ1とおおよそ一致しているものの、上部クラスト真下に引け巣の形成が確認できた。この引け巣は遅い凝固速度での固化時に容積の収縮により形成したと考えられる。また、J1, J2両方の試料中で、Gdは試料中央部に若干濃縮していることが明らかとなった。
須藤 彩子; 水迫 文樹*; 星野 国義*; 佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝
no journal, ,
In order to obtain the knowledge on the phase relationship and stratification behavior of oxide debris under the slow solidification condition, liquefaction/solidification tests of simulated oxide debris were performed by using a high frequency induction furnace. As the oxides components from the core melt and structural materials, sintered pellets of UO-ZrO-sim-FPs and powder of FeO and BC were prepared. The powder mixture and crashed sintered oxides were heated to 2600C in Ar atmosphere in the first step (partial liquefaction), and then solidified at two different cooling rates; furnace cooling (No.1) and slow cooling (5C /min, No.2). For the corium microstructure study, solidified samples were subjected to elemental analysis by SEM/EDX. Cross sectional images of both samples showed that the oxide layer and metallic layer were separately solidified. EDX analysis of oxide layer of No.1 sample revealed four phases; (U
Zr
Fe
)O, (Zr
U
Fe
)O, ZrO and Fe metal. The tendency of re-distribution of oxide elements observed in No.2 was similar to that of No.1, however, the grain-growth of (Zr,U)O phase occurred at the bottom region of the oxide layer. In these results, the phases detected in both samples were in reasonable accordance with those evaluated by the UO-ZrO-FeO phase diagram.
中桐 俊男; 須藤 彩子; 吉川 信治; 阿部 雄太; 佐藤 一憲
no journal, ,
福島第一原子力発電所2号機の事故時の炉容器内の温度分布および雰囲気組成(H/HO比)をRELAP/SCDAPSIMコードにより評価した。また、炉心溶融時に生成したと推定される金属溶融物による炉心下部支持構造部を模擬した試験体の破損試験を実施した。これらの結果と別途原子力機構が実施した模擬燃料試験体のプラズマ加熱試験結果と併せ、事故時の溶融物移行挙動の評価を行った。
須藤 彩子; 西 剛史; 白数 訓子; 倉田 正輝
no journal, ,
BWRのシビアアクシデントでは初期に制御棒ブレードが崩落するため、ブレードの溶融開始はその後の燃料集合体の崩落進展に大きく影響する考えられている。本研究では制御棒ブレード崩落解析の基礎データとして、制御棒ブレードの溶融開始に影響すると考えられる共晶点付近の組成領域のFe-B-C合金3種を作製し、1073K、1273Kの相状態解明のための試験を行った。XRD及びSEM-EDXの結果は、JAEA熱力学データベース(JAEA-DB)から解析したFe-B-C状態図の結果とおおよそ一致しているが、FeBCの領域ではJAEA-DBとは異なり、1273KでFe成分を多く含む相を持つことが明らかとなり、1273KでのCementite相の固溶範囲の再評価が必要性であるとの知見を得た。また、溶融開始温度の測定結果から、熱力学解析では3種の合金の間で融解温度に約40Kの差が出ると予想されたが、本実験では、3種の合金すべてが1400K近傍で溶融が開始したため、JAEA-DBではCementite相の生成自由エネルギーが過大評価されている可能性があることを明らかにした。
須藤 彩子; 西 剛史; 白数 訓子; 高野 公秀; 倉田 正輝
no journal, ,
BWRのシビアアクシデントでは初期に制御棒ブレードが崩落するため、ブレードの溶融開始はその後の燃料集合体の崩落進展に大きく影響すると考えられている。本研究では制御棒ブレード崩落解析の基礎データとして、制御棒ブレードの溶融開始に影響すると考えられる共晶点付近の組成領域のFe-B-C合金3種を作製し、1073K, 1273Kの相状態解明のための試験を行った。XRD及びSEM-EDXの結果は、JAEA熱力学データベース(JAEA-DB)から解析したFe-B-C状態図の結果とおおよそ一致しているが、FeBCの領域ではJAEA-DBとは異なり、1273KでFe成分を多く含む相を持つことが明らかとなり、1273KでのCementite相の固溶範囲の再評価が必要であるとの知見を得た。また、溶融開始温度の測定結果から、熱力学解析では3種の合金の間で融解温度に約40Kの差が出ると予想されたが、本実験では、3種の合金すべてが約1400Kで溶融が開始したため、JAEA-DBではCementite相の生成自由エネルギーが過大評価されている可能性があることを明らかにした。
specimens高野 公秀; 西 剛史; 須藤 彩子
no journal, ,
福島第一原子力発電所の燃料デブリ取出しに向けた性状把握研究の一環として、デブリの主要成分である(U,Zr)Oの焼結体試料(U含有率7種)を作製し、物性と高温酸化挙動のデータを取得した。投下熱量計により測定した比熱とレーザーフラッシュ法により測定した熱拡散率から、1073Kまでの熱伝導率の温度依存性と組成依存性を評価した他、室温でのマイクロビッカース硬度計による微小硬さと高抵抗率計による電気抵抗率を取得し、それぞれの組成依存性を整理した。一方、デブリ生成時の炉内酸素分圧による酸化挙動を評価するため、焼結体試料を3種の酸化条件下で等温保持し、生成相とO/(U+Zr)比を分析した。(U,Zr)O
となる超化学量論組成領域では、U含有率が高い程O/(U+Zr)比は大きくなるが、固溶体中のO/U比は一定でU含有率及び結晶系に依存しないことを見いだした。一方、斜方晶のUO
が生じるような高酸化条件下では、UOとZrOの固溶体の他に2種類の斜方晶(U含有率0.4及び0.15)が生成するすることを新たに見いだし、これら3相が安定に存在する条件を明らかにした。
須藤 彩子
no journal, ,
MCCI生成物の性状評価のため、コンクリート上でステンレス鋼, Zr, (U,Zr)O等の炉心材料を局所集光加熱により溶融させ、コンクリートとの界面付近での反応生成物と熱劣化の状態を調べた。コンクリート上で(U
Zr)O粉末の成型体を加熱したところ、先ず成型体の溶融が始まり、次いで伝熱により溶融したコンクリートと液相で混ざり合った。固化後に縦方向に切断し、断面を金属顕微鏡及びSEM/EDXで観察したところ、成型体部分は概ね元の形状を保っているものの、溶融固化した(U,Zr)O粒子とケイ酸ガラスの2相から成っていることがわかった。前者にはCaO及び微量のFe及びMg酸化物が固溶していた。後者のガラス中には少量のZrとUが溶け込んでいた。一方、元の成型体の下端に相当する部分は、(U,Zr)Oの破砕粉は溶融していないものの、UとZrを含有したケイ酸ガラスが上部から下部へと下がってきていることを確認した。なお、コンクリートの溶融界面より下は、セメント部分の脱水により非常に脆くなっていた。
須藤 彩子; 小野澤 淳; 高野 公秀
no journal, ,
MCCI生成物の階層構造及びその到達温度の評価のため集光加熱試験をおこなった。(UZr)O粉末(No.1)及び(UZr)O/Zr/SS316L/BC(No.2)粉末をそれぞれ直径10mmのタブレット状に成型し、直径25mmの円柱状のコンクリート上に設置し、アルゴンガス雰囲気で集光加熱を行った。固化後に縦方向に切断し、断面を金属顕微鏡及びSEM/EDXで観察したところ、No.1試料においては成型体部分は概ね元の形状を保っているものの、成型体内部では反応し、溶融固化した(U,Zr)O粒子とケイ酸ガラスの2相から成っていることがわかった。前者にはCaO及び微量のFe及びMg酸化物が固溶していた。後者のガラス中には少量のZrとUが溶け込んでいた。一方、元の成型体の下端に相当する部分は、(U,Zr)Oの破砕粉は溶融していないものの、UOとZrOを含有したケイ酸ガラスが侵入してきていることが確認できた。No.2試料においてはNo.1試料と同様の相に加えて、SS由来のFe-Cr系酸化物の析出が確認できた。
須藤 彩子
no journal, ,
溶融コリウムの凝固プロセスにおいて様々な構成元素のマクロな再分布に関する知見を得るため、U-Zr-Gd-O系コリウムの溶融試験を行った。炉心溶融物材料であるwt.70%UO+30%ZrOに2%のGdOを添加した粉末655.5gを、コールドクルーシブ誘導加熱炉に設置し、誘導材料として6gの金属Zrを添加後、空気中で溶融させた。加熱試験終了後、試料の詳細な凝固生成物の分析のため、XRDでの相同定およびSEM/EDXでの元素分析を行った。様々な凝固条件下での溶融コリウムの性状評価のため、試験は冷却速度を変えた2回行われた。炉冷条件で行った試料(J1)は固化後4.8cmの高さとなり、試料下部は結晶化しており加熱中も溶融していなかったと推測できる。徐冷条件で行った試料(J2)に関しては、構造はJ1とおおよそ一致しているものの、上部クラスト真下に引け巣の形成が確認できた。この引け巣は遅い凝固速度での固化時に容積の収縮により形成したと考えられる。また、J1,J2両方の試料中で、Gdは試験後期で凝固した試料中央部に濃縮していることが明らかとなった。
須藤 彩子; Poznyak, I.*; 佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝
no journal, ,
溶融燃料凝固過程の解析モデル妥当性評価のため、U-Zr-Gd-Fe-O系模擬溶融コリウムの凝固試験を実施した。炉心溶融物の構成材料として、UO, ZrO, GdO, FeOの粉末試薬を用いた。No.1ではさらに小片の金属モリブデンを加え、No.2では模擬FP酸化物(MoO, NdO, SrO, RuO)の粉末試薬を加えた。(重量900g)模擬コリウム試料は最大出力60kWのコールドクルーシブル誘導加熱炉を用い、金属Zrを誘導体とし空気中で加熱した。溶融プール出現後、試料表面温度は約2400Cまで達し、その後試料ステージを徐々に発熱源より下降させることにより徐冷した。固化後、No.1では266.3g、高さ2.8cmのインゴットとして、No.2では757.8g、高さ3.2cmのインゴットとして得られた。固化後インゴットを上部から下部にかけサンプリングを行い、元素分析を行った。Fe濃度を固化後試料の高さ方向で比較したところ、No.1では最終凝固位置に近いと予測される試料中心部(1.5cm)で最大となり(0.8wt%)、上部クラスト部分(2.5cm)で最小となった(0.2wt%)。一方、No.2では試料上部(3.0cm)で最大となった。No.2はNo.1に比べ溶融物の量が多く、最終凝固位置が2.0cm2.5cm付近である考えられ、上部がより最終凝固位置に近かったためと考えられる。
須藤 彩子; 水迫 文樹*; 星野 国義*; 佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝
no journal, ,
With a view to investigating the tendency of segregation of constituents of fuel debris, liquefaction/solidification tests of simulated corium (UO, ZrO, FeO, BC and sim-FP oxides) were performed. Simulated corium was heated up to 2600C under Ar atmosphere and then cooled down with two different cooling processes; furnace cooling and slow cooling. Cross sectional images of both samples showed that the oxide layer and metallic layer were separately solidified. EDX analysis of oxide layer of samples revealed three oxide phases and Fe metal. Solubility of FeO in these oxide phases was mostly fixed to be 125at% in all phases, which is in reasonable accordance with the value estimated from UO-ZrO-FeO phase diagrams. The tendency of re-distribution of oxide elements observed in the sample with slow cooling was similar to that of quick cooling, however, the grain-growth of one oxide phase, rich in Zr-oxide, occurred at the bottom region of the oxide layer. The composition of this Zr-oxide phase is comparable to the initial average composition. The condensation is considered to be caused by the connection of remaining liquid agglomerates during slow solidification.
須藤 彩子
no journal, ,
日本原子力研究開発機構廃炉環境国際共同研究センター炉内状況把握ディビジョンは4つのグループから構成され、各グループは様々な角度から福島第一原子力発電所廃炉に向け研究開発活動を行っている。研究開発の一環として、試験技術開発グループではCVRと共同で模擬コリウムの溶融・凝固試験を行っている。本試験では、徐冷時の模擬コリウム中の中性子吸収剤(Gd, Fe)の偏析挙動を観察するため、コールドクルーシブル誘導加熱炉に可動型ユニットを取付け、模擬溶融コリウムの凝固試験を行った。約1kgの模擬溶融コリウムを溶融させ、加熱部から下方向にゆっくりと試験体を引き抜くことによって、下方向からの徐冷を可能とした。凝固した模擬コリウムの断面を観察したところ、Feは模擬コリウムの最終凝固位置である試験体中心付近、Gdは模擬コリウムの初期凝固位置である試験体下部に濃縮することが明らかとなった。これらの結果は熱力学解析結果とも一致している。現在、Feの添加量を増やした2kg規模での試験を実施中である。
須藤 彩子; 高野 公秀; 渡邉 大輔*
no journal, ,
福島第一原子力発電所事故において、炉心溶融物とコンクリートが界面付近で完全に溶融混合した状態を模擬した模擬廃棄物を調製し、フッ化試験へ供給した。模擬廃棄物として、(U,Zr)O, Zr, SUS316L, GdO, コンクリートの混合粉末成型体を調製した。金属Zrの含有率を変化させ、2種類の混合組成を定めた(Zr高濃度の還元側条件: 試料A、Zr低濃度の酸化側条件: 試料B)。成型体をアーク溶解法により、溶融・固化させた。固化後の試料断面に対し、断面観察および元素分析を行った。試料Aの断面を観察したところ、白色の金属,灰色の酸化物が確認できた。酸化物の主要構成物は(U,Zr)Oであり、これに少量のCa, Al, Gdが固溶していた。コンクリート中のSiOが全て還元されて金属側に移行した結果、ケイ酸ガラスは形成せず、(U,Zr)Oの粒界には主にAlとCaからなる酸化物が検出された。金属については、酸化物原料からSi, U, Alの一部が還元されて移行し、(Fe,Cr,Ni)-Si-Zr系の棒状結晶と、(Fe,Cr,Ni)-Si-Al-Mo-(Zr,U)系合金が確認された。一方、Bの酸化物領域は、ケイ酸ガラス中に(U,Zr)Oが析出した組織であった。金属については、Zrは全て酸化物側に移行し、CrとFeの一部も酸化することで、この2元素の含有量が低下したSUS構成元素の合金単相であった。以上の結果から、MCCIにおける生成相は、金属融体中のZr含有率に大きく影響を受けることが示唆される。
