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Oxidation behavior and some material properties of sintered (U,Zr)O$$_{2}$$ specimens

(U,Zr)O$$_{2}$$焼結体試料の酸化挙動と材料物性

高野 公秀 ; 西 剛史; 須藤 彩子 

Takano, Masahide; Nishi, Tsuyoshi; Sudo, Ayako

福島第一原子力発電所の燃料デブリ取出しに向けた性状把握研究の一環として、デブリの主要成分である(U,Zr)O$$_{2}$$の焼結体試料(U含有率7種)を作製し、物性と高温酸化挙動のデータを取得した。投下熱量計により測定した比熱とレーザーフラッシュ法により測定した熱拡散率から、1073Kまでの熱伝導率の温度依存性と組成依存性を評価した他、室温でのマイクロビッカース硬度計による微小硬さと高抵抗率計による電気抵抗率を取得し、それぞれの組成依存性を整理した。一方、デブリ生成時の炉内酸素分圧による酸化挙動を評価するため、焼結体試料を3種の酸化条件下で等温保持し、生成相とO/(U+Zr)比を分析した。(U,Zr)O$$_{2+y}$$となる超化学量論組成領域では、U含有率が高い程O/(U+Zr)比は大きくなるが、固溶体中のO/U比は一定でU含有率及び結晶系に依存しないことを見いだした。一方、斜方晶のU$$_{3}$$O$$_{8}$$が生じるような高酸化条件下では、U$$_{3}$$O$$_{8}$$とZrO$$_{2}$$の固溶体の他に2種類の斜方晶(U含有率0.4及び0.15)が生成するすることを新たに見いだし、これら3相が安定に存在する条件を明らかにした。

For the removal operation of fuel debris of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, some material properties of sintered (U,Zr)O$$_{2}$$ solid solution specimens were measured. Their heat capacity and thermal conductivity were determined in the temperature range from room temperature to 1073 K. Micro Vickers hardness and electrical resistivity were also measured at room temperature as a function of U fraction. In addition to these material properties, the correlation between phases and O/M ratios of U-Zr-O system under oxidizing conditions was investigated. In the (U,Zr)$$_{2+y}$$ hyperstoichiometric region, the hypothetical O/U ratio in the solid solution was found to be independent of either U fraction and crystal structure. Further, three orthorhombic phases in the U-Zr-O system under more oxidizing conditions were identified, and their phase relationship was successfully defined.

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