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中村 聡志; 石井 翔*; 加藤 仁*; 伴 康俊; 蛭田 健太; 吉田 拓矢; 上原 寛之; 小畑 裕希; 木村 康彦; 高野 公秀
Journal of Nuclear Science and Technology, 62(1), p.56 - 64, 2025/01
被引用回数：1 パーセンタイル：62.55(Nuclear Science & Technology)過酸化ナトリウム(Na
O)融解処理法を用いた燃料デブリの元素組成分析法を検討した。融解処理条件として、2種類の模擬デブリ試料((Zr,RE)Oの固溶体及び溶融炉心-コンクリート相互作用生成物(MCCI)など)を用いて融解処理温度及びるつぼ材について検討した。検討の結果、るつぼ材にNiを用いて、923Kで融解処理を行うことが最適な処理条件であることが示唆された。これを受けて、TMI-2デブリを用いたコンクリートセルでの実証試験に適用し、燃料デブリの完全溶解を確認した。得られたTMI-2デブリ溶解液の元素組成は再現性に優れ、SEM/WDX及びXRDによる分析結果と良好な一致を示し、妥当性を確認した。したがって、本手法は燃料デブリの元素組成分析において、有効であると考えられる。
and Fe-Zr melt中島 邦久; 高野 公秀
Journal of Nuclear Science and Technology, 62(1), p.78 - 85, 2025/01
被引用回数：1 パーセンタイル：62.55(Nuclear Science & Technology)1Fでは、シビアアクシデント解析コードを用いた解析や汚染水からの逆解析により相当量のCsが炉内にまだ残っていると推定されている。そのため、炉心領域で想定されるCs蒸気とUOあるいはFe-Zr融体との化学的な相互作用の有無を調べた。その結果、CsUO
やCsZrO
の生成が確認され、燃料から放出されたCsがUO燃料やFe-Zr融体と化学的な相互作用により付着する可能性があることが分かった。
須藤 彩子; 佐藤 拓未; 高野 公秀
Journal of Nuclear Science and Technology, 9 Pages, 2025/00
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)福島第一原子力発電所事故において、注入された海水が溶融コリウムおよびコンクリートと反応した可能性がある。燃料デブリの取出しや保管方法を検討する上で、海水成分が燃料デブリ中の生成物の特性に与える影響を把握することが必要である。そこで、海水による燃料デブリの微細組織の変化を理解するため、温度勾配下での海水塩を加えた模擬コリウムとコンクリート反応試験を行った。その結果、海水塩成分のうち、硫黄は金属中に鉄硫化物を形成した。また、蒸発物の分析により、海水塩に含まれるClの大部分、およびNa、Kの一部は、模擬コリウムやコンクリートと反応せずに、加熱中に揮発することが示された。海塩に含まれるカルシウムと少量のMg、Na、Kは、模擬コリウム中のケイ酸塩ガラス中に残留したものと考えられる。
柴田 裕樹; 齋藤 裕明; 林 博和; 高野 公秀
日本原子力学会和文論文誌(インターネット), 23(3), p.74 - 80, 2024/08
放射性廃棄物の減容化・有害度低減を目指し、使用済核燃料から長寿命放射性核種であるマイナーアクチノイドを分離し、加速器駆動システム(ADS)で核変換する技術の開発が進められている。窒化物燃料はADSによるマイナーアクチノイド含有核変換用燃料の主要な候補燃料形態である。燃料の設計や開発において照射中の窒化物燃料のふるまいを把握することが必要であり、FEMAXI-7を基にした窒化物燃料ふるまい解析モジュールを開発した。PCMIなどの機械的特性に着目し、窒化物燃料ふるまい解析したところ、2年間の照射条件では被覆管破損は起きないことが明らかとなった。
宮崎 加奈子*; 武原 政人*; 蓑毛 健太*; 堀江 憲路*; 竹原 真美*; 山崎 信哉*; 斉藤 拓巳*; 大貫 敏彦*; 高野 公秀; 塩津 弘之; et al.
Journal of Hazardous Materials, 470(15), p.134104_1 - 134104_11, 2024/05
被引用回数：1 パーセンタイル：0.00(Engineering, Environmental)Radioactive Cs contamination has been one of the central issues in Fukushima and other legacy sites; however, atomic-scale characterization of radioactive Cs has never been successful. Here we report, for the first time, the direct imaging of radioactive Cs atoms using high-resolution high-angle annular dark-field scanning transmission electron microscopy. As inclusions in Cs-rich microparticles, 27-36 wt.% of Cs (as CsO) occurs in a type of zeolite called pollucite. The normalized formula for pollucite are expressed as (Cs,K,Ba)
(Fe
,Zn,X
)Si
O
, (Cs,K,Ba)
(Fe
Zn
X
)
Si
O, and (Cs,K,Ba)
(Fe
ZnX
)
Si
O after normalization with 12 oxygen atoms (X includes other trace cations; Ti, Mn, Rb, Zr, Mo, and Sn). Atomic-resolution image of radioactive Cs atoms are obtained when viewing along the [111] zone axis, a view supported by image simulations using the multi-slice method. The occurrence of pollucite indicates that locally enriched Cs reacted with siliceous substances during meltdowns, presumably through hydrothermal reactions. In case of predominant occurrence of pollucite in debris, incorporation in pollucite structure retards leaching of radioactive Cs. Still, the atomic-resolution imaging of radioactive Cs is an important advance for better understanding the fate of radioactive Cs inside and outside of damaged reactors during severe accidents like Fukushima Daiichi.
佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 佐々木 隆之*; 高野 公秀; 熊谷 友多; 佐藤 宗一; 田中 康介
燃料デブリ化学の現在地, 178 Pages, 2023/11
東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故の廃炉作業は、燃料デブリの試験的取り出しや、その後の計画の検討が進められているが、今後も長期間を要する見込みであり、次世代への廃炉やデブリに関わる科学技術の継承、すなわち人材育成が重要かつ不可欠といえる。そのために、廃炉に特化した内容についての具体的な教科書が必要と考えた。1Fの燃料デブリに関しては、まだまだ、十分なことが分かっておらず、詳細についての記述は難しい。しかしながら、事故後12年を経過し、1Fの状況について分かってきたこともあり、また、過去の過酷事故の例を合わせて現状を整理してみることは、これからの展開に必要不可欠である。そこで、廃炉や燃料デブリに関する研究開発に携わってきた専門家、研究者により、固体化学や溶液化学、分析化学、さらには放射化学、放射線化学の観点から、燃料デブリ化学研究のこれまでの進展を本書「燃料デブリ化学の現在地」としてまとめた。
小山 真一; 池内 宏知; 三次 岳志; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; Tsai, T.-H.; 高野 公秀; 深谷 洋行; 中村 聡志; et al.
廃炉・汚染水・処理水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 216 Pages, 2023/11
令和3年度及び4年度に原子力機構が補助事業者となって実施した令和3年度開始「廃炉・汚染水対策事業費補助金に係る補助事業(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度向上、熱挙動の推定及び簡易分析のための技術開発))」の成果概要を最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水・処理水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。
Liu, J.; 土津田 雄馬; 北垣 徹; 青柳 登; Mei, H.; 高野 公秀; 香西 直文
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(8), p.1002 - 1012, 2023/08
被引用回数：1 パーセンタイル：27.70(Nuclear Science & Technology)This study aims to reveal the potential bacterial alteration of nuclear fuel debris. A melt simulant composed of UZrO and Fe(0), and three powder simulants (UO, Fe(0), and their mixed powder) were prepared and exposed to Bacillus subtilis in a Fe-deficient medium under aerobic conditions. B. subtilis could not dissolve Zr from the melt simulant but enhanced the dissolution of U and Fe, although the change of the melt simulant was too small to evaluate. Experiments using powder simulants were performed to investigate the bacterial influence in detail. B. subtilis enhanced the dissolution of U from the UO powder and Fe from the Fe(0) powder, although the dissolution of U was low. Most aqueous U species were probably U(VI), while the U that remained as a solid phase was mostly U(IV). The Fe(0) powder was oxidized by this bacterium, transforming it into an aqueous and solid Fe species. The stable species consisted of amorphous nano-sized particles. A fraction of the dissolved Fe was adsorbed or precipitated onto the UO particles and remained undissolved. These results strongly suggest that bacteria can degrade nuclear fuel debris, although this study did not elucidate the mechanism of oxidative dissolution.
米田 安宏; 辻 卓也; 松村 大樹; 岡本 芳浩; 高木 聖也; 高野 公秀
Physica B; Condensed Matter, 663, p.414960_1 - 414960_9, 2023/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Physics, Condensed Matter)DyN-ZrN固溶体の局所構造と平均構造を抽出するために、放射光X線を用いた種々の測定を行った。X線吸収微細構造(XAFS)と高エネルギーX線回折を組み合わせてナノスケールの構造解析を行い、DyN-ZrN固溶体の構造不安定性を議論した。DyN-ZrN固溶体は岩塩型立方晶の結晶構造を持ち、金属サイトの化学秩序や窒素サイトの結合長分布などの不安定性があり、相分離や構造不連続の原因となっていることがわかった。
大貫 敏彦*; Ye, J.*; 加藤 友彰; Liu, J.; 高野 公秀; 香西 直文; 宇都宮 聡*
Environmental Science; Processes & Impacts, 25(7), p.1204 - 1212, 2023/07
被引用回数：2 パーセンタイル：27.11(Chemistry, Analytical)福島第一原子力発電所事故により生成し環境に放出された放射性微粒子に含まれるCsとIの化学状態を明らかにするため、CsIとコンクリートを含む核燃料成分を用いた溶融実験により生成した粒子(CVP)に含まれるCsとIを分析した。CVPは直径が数10
mより小さい丸い粒子で、CsとIを含んでいた。2種類の粒子が確認された。一つはCsとIを多く含むもので、CsIが含まれていると推定された。他方はSi量が多く、CsとIの量は少なかった。2種類の粒子に含まれるCsIの大部分は水に溶けた。Siを多く含む粒子からは一部のCsが水に溶けずに残った。これらの結果は、後者の粒子ではSiとともにCsが粒子に取り込まれ、Siによってこの粒子の溶解性が低くなったことを示す。
池内 宏知; 小山 真一; 逢坂 正彦; 高野 公秀; 中村 聡志; 小野澤 淳; 佐々木 新治; 大西 貴士; 前田 宏治; 桐島 陽*; et al.
JAEA-Technology 2022-021, 224 Pages, 2022/10
JAEA-Technology-2022-021.pdf:12.32MB
燃料デブリ試料の核種・元素量の分析に向けて、酸溶解を含む一連の分析技術を確立する必要がある。本事業では、分析精度の現状レベルの把握と不溶解性残渣発生時の代替手法の確立を目的として、ブラインド試験が実施された。模擬燃料デブリ(特定の組成を持つ均質化された粉末)を対象に、日本国内の4分析機関においてそれぞれが有する溶解・分析技術を用いて、全体組成の定量値が取得された。各技術の特徴(長所・短所)を評価した結果に基づき、燃料デブリの暫定的な分析フローを構築した。
/Fe(0) by bacteriaLiu, J.; 土津田 雄馬; 北垣 徹; 高野 公秀; 大貫 敏彦; 香西 直文
Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR2022) (Internet), 2 Pages, 2022/10
福島第一原子力発電所の事故では、核燃料と原子炉内の構造材を主成分とする燃料デブリが形成され、大部分は原子炉格納容器内の水中に存在しており、地下水中に生息する微生物と相互作用を生じる可能性がある。燃料デブリの経年変化を評価するためには、微生物と燃料デブリとの相互作用の知識が不可欠である。本研究では、燃料デブリの重要な成分であるUOとFe(0)の粉末試料を作り、自然界に広く存在し、事故現場にも生息すると考えられる枯草菌(Bacillus subtilis)との相互作用を検討した。粉末試料と枯草菌を静置して時間的な変化を分析したうえで、枯草菌によってU(IV)とFe(0)の酸化溶解が促進されることを確認した。溶解したU(VI)の一部は、非晶質のFe(III)水酸化物と思われる鉄の沈殿物とともに沈殿していた。これらの結果から、微生物が燃料デブリの経年変化の促進に寄与する可能性が示唆された。
temperature measurement for lamp-based heating device墨田 岳大; 須藤 彩子; 高野 公秀; 池田 篤史
Science and Technology of Advanced Materials; Methods (Internet), 2(1), p.50 - 54, 2022/02
Despite a wide variety of its practical applications, handiness, and cost-effectiveness, the advance of lamp-based heating device is obstructed by one technical difficulty in measuring the temperature on a heated material. This difficulty originates in the combination of polychromatic light source and a radiation thermometer that determines temperature from radiation (i.e. light). A new system developed in this study overcomes this intrinsic difficulty by measuring exclusively the radiation from the heated material, allowing us to perform the direct and measurement of temperature in a light-based heating device (an arc image furnace). Test measurements demonstrated the reliability of temperature measurement using the developed system as well as its promising potential for the determination of emissivity at high temperature particularly in the infrared region.
C墨田 岳大; 小畠 雅明; 高野 公秀; 池田 篤史
Materialia, 20, p.101197_1 - 101197_11, 2021/12
The eutectic melting, one of the fundamental phenomena in high temperature reactions involving liquid phases, is a primitive but important subject for both scientific and industrial fields associated with metallurgy. The present study aims at revealing the formation and reaction mechanisms of the multiple eutectic-component system consisting of solid metallic Zr and molten stainless steel- boron carbide (SS-BC) by combining multiple analytical methods (i.e. powder X-ray diffraction (PXRD), scanning electron microscopy- energy dispersive X-ray spectroscopy (SEM-EDS), and dynamic secondary ion mass spectrometry (D-SIMS)) with thermodynamical consideration. The results indicate that the solidified Zr-SS-BC mixture is composed of major phases of (Fe,Cr)Zr, (Fe,Cr,Ni)Zr, (Ni,Fe)Zr, ZrB, and a minor phase of ZrC. The results also reveal that the eutectic melting between solid metallic Zr and molten SS-BC can be described as the combination of diffusion kinetics and thermodynamic stability. That is, the initial formation of ZrC and ZrB layers at the reaction interface significantly retards the diffusion of other SS-BC components (i.e. Cr, Fe, and Ni) into solid metallic Zr.
菅原 隆徳; 森口 大輔*; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 高野 公秀; 西原 健司
JAEA-Research 2021-008, 63 Pages, 2021/10
JAEA-Research-2021-008.pdf:4.43MB
本研究では、従来の加速器駆動核変換システム(ADS)核設計では考慮されていなかったウラン(U)や希土類元素(RE)を考慮するため、日本原子力研究開発機構で開発されたSELECTプロセスに基づき、より現実的なMA燃料組成を検討し、ADS核設計を行った。その結果、Npあり/なしの2ケースについて、いずれも設定した制限値を満足することを示した。これらの概念は、これまで検討されてきた概念と異なり、UやREが含まれるものの、核変換性能は悪化せず、分離変換サイクルと整合の取れた成立性の見込まれるADS炉心概念である。さらに、検討したMA燃料組成をベースとして、燃料粉末貯蔵時および燃料集合体組立時の除熱に関する評価を行った。その結果、粉末貯蔵に関しては、長さ500[mm]、内径11-21[mm]の円柱管容器を、水中で保管する必要があることがわかった。燃料集合体組立時の除熱に関する評価は、CFD解析を実施し、空気流速が0.5[m/s]以上であれば、被覆管制限温度450[
C]以下を満足することがわかった。以上のように、分離変換サイクルと整合の取れたMA燃料組成を検討し、ADS炉心概念が成立することを示すとともに、最新の条件に基づいた除熱性能の検討を行った。この検討により、MA燃料の取扱い上、最も難しい点の一つである発熱に関して、新たに検討したMA燃料組成が、現実的に取り扱い可能であることを示した。
伊奈川 潤; 北辻 章浩; 音部 治幹; 中田 正美; 高野 公秀; 秋江 拓志; 清水 修; 小室 迪泰; 大浦 博文*; 永井 勲*; et al.
JAEA-Technology 2021-001, 144 Pages, 2021/08
JAEA-Technology-2021-001.pdf:12.98MB
プルトニウム研究1棟では、施設廃止措置計画に従い管理区域解除に向けた準備作業を進めており、その一環として実施した施設内に貯蔵する全ての核燃料物質の搬出を、令和2年12月のプルトニウム等核燃料物質のBECKYへの運搬をもって完了させた。今後計画されている他施設の廃止措置に活かすため、一連の作業についてまとめ記録することとした。本報告書では、運搬準備から実際の運搬作業の段階まで、核燃料物質使用許可の変更申請のための保管室の臨界評価、運搬容器の新規製作と事業所登録、運搬計画の立案・準備作業及び運搬作業等に項目立てして詳細を記録した。
小山 真一; 中桐 俊男; 逢坂 正彦; 吉田 啓之; 倉田 正輝; 池内 宏知; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; 高野 公秀; et al.
廃炉・汚染水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 144 Pages, 2021/08
令和2年度に原子力機構が補助事業者となって実施した「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発))」の成果概要を、最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。
尾形 孝成*; 高野 公秀
日本原子力学会誌ATOMO
, 63(7), p.541 - 546, 2021/07
日本原子力学会核燃料部会の活動の一環として、軽水炉燃料及び各種の新型燃料について解説する連載講座を展開している。その第4回として、高速炉用金属燃料(電力中央研究所担当)及びADS用窒化物燃料(原子力科学研究所担当)について、燃料概念と照射挙動及び研究開発状況について解説したものである。
O
; Application of Raman imaging technique to uranium compound日下 良二; 熊谷 友多; 蓬田 匠; 高野 公秀; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(6), p.629 - 634, 2021/06
被引用回数：8 パーセンタイル：61.40(Nuclear Science & Technology)Studtite and metastudtite are uranyl peroxides formed on nuclear fuel in water through the reaction with HO produced by the radiolysis of water. However, it is unclear how the two types of uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of nuclear fuel. Here, we used Raman imaging technique to exemplify distribution data of the two uranyl peroxides formed on the surface of a UO pellet through immersion in a HO aqueous solution. As a result, we observed that studtite and metastudtite are heterogeneously distributed on the UO surface. No clear correlation between the distributions of studtite and metastudtite was observed, suggesting that the two uranyl peroxides are independently generated on the surface of UO. We anticipate that this Raman imaging technique could reveal how these uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of the nuclear fuel debris in the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plants.
須藤 彩子; 佐藤 拓未; 多木 寛; 高野 公秀
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.473 - 481, 2021/04
被引用回数：7 パーセンタイル：63.20(Nuclear Science & Technology)ex-vessel debrisから冷却水へのSrおよびBa溶出挙動の把握は、福島第一原子力発電所における二次的ソースターム評価のため重要である。このメカニズムを理解するためには、ex-vessel debris中のSrおよびBaの分布状態に関する知見が必要となる。模擬コリウムとコンクリートの反応試験の結果、凝固したサンプル中に二層構造((A)上部表面領域のケイ酸ガラス相(((Si,Al,Ca,Fe,Zr,Cr,U,Sr,Ba)-O)リッチ層、(B)内部領域の(U,Zr)O相リッチ層)が観測された。SrおよびBaは(A)層に濃集した。((B)層の約1.7倍)熱力学解析により、(U,Zr)O相が、コンクリートを主成分とする液相中で2177C付近で凝固することが予測された。その後、残りの液相がケイ酸ガラスとして凝固し、SrおよびBaはケイ酸ガラス相に優先的に溶け込むことがわかった。試験中、(U,Zr)O粒子はその高い密度により液相中で下方に沈み、ケイ酸ガラス相は表面層で凝固したことが考えられる。一方、SrおよびBaを含むケイ酸ガラスは水に溶けにくく、化学的に安定していることが予測される。
