Numerical simulation method using a Cartesian grid for oxidation of core materials under steam-starved conditions

山下 晋; 佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝; 吉田 啓之

Journal of Nuclear Science and Technology, 17 Pages, 2023/00

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2162996

We newly developed a detailed simulation method for the oxide layer growth/recession under steam-starved conditions using computational fluid dynamics (CFD) methodologies to elaborate the understanding of failure conditions of fuel assemblies during severe accidents. The new method uses the concept of the distance function in a Cartesian grid and is implemented in the original multiphase/multicomponent CFD code named JUPITER (JAEA Utility Program for Interdisciplinary Thermal-hydraulics Engineering and Research). A distance calculation of the normal direction from the interface is generally difficult in a Cartesian grid. However, the distance function can give a distance normal to the surface of materials by referring to the value of the function. Thus, the growth/recession calculations, which require the distance normal to the interface, become very easy. We checked the availability of JUPITER, considering these models against the verification and validation problems. As a result, we confirmed that JUPITER gives good results, which may contribute to understanding the progress of core degradation under steam-starved conditions.

Thermodynamic analysis for solidification path of simulated ex-vessel corium

佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝; Quaini, A.*; Guneau, C.*

CALPHAD; Computer Coupling of Phase Diagrams and Thermochemistry, 79, p.102481_1 - 102481_11, 2022/12

https://doi.org/10.1016/j.calphad.2022.102481

Investigation of the primary containment vessel inside the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station showed that a significant amount of the molten corium reached the bottom of the pedestal region. The molten corium and concrete likely caused a complex interaction called Molten Corium Concrete Interaction. The solidification hysteresis of these ex-vessel debris significantly influences its properties. We performed a thermodynamic analysis using the TAF-ID database to infer the solidification path of U-Zr-Al-Ca-Si-O molten corium, which was chosen for a prototypic system of ex-vessel debris. The solidification path for the CaO-rich sim-corium showed that (i) melting as a single liquid phase above 2430 K, (ii) selective solidification of the oxide-rich corium mainly consisted of fuel materials, and (iii) solidification of the remaining materials as a silicate matrix. In contrast, the solidification path for the SiO-rich corium indicated that (i) formation of liquid miscibility gap above 2200 K between U-rich and Zr-rich oxidic melts, (ii) individual precipitation of solid phases in each liquid phase.

BWR lower head penetration failure test focusing on eutectic melting

山下 拓哉; 佐藤 拓未; 間所 寛; 永江 勇二

Annals of Nuclear Energy, 173, p.109129_1 - 109129_15, 2022/08

https://doi.org/10.1016/j.anucene.2022.109129

Decommissioning work occasioned by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) accident of March 2011 is in progress. Severe accident (SA) analysis, testing, and internal investigation are being used to grasp the 1F internal state. A PWR system that refers to the TMI-2 accident is typical for SA codes and testing, on the other hand, a BWR system like 1F is uncommon, understanding the 1F internal state is challenging. The present study conducted the ELSA-1 test, a test that focused on damage from eutectic melting of the liquid metal pool and control rod drive (CRD), to elucidate the lower head (LH) failure mechanism in the 1F accident. The results demonstrated that depending on the condition of the melt pool formed in the lower plenum, a factor of LH boundary failure was due to eutectic melting. In addition, the state related to the CRD structure of 1F unit 2 were estimated.

有機物を含有した核燃料物質の安定化処理

森下 一喜; 佐藤 匠; 大西 貴士; 関 崇行*; 関根 伸一*; 興津 裕一*

JAEA-Technology 2021-024, 27 Pages, 2021/10

JAEA-Technology-2021-024.pdf:2.41MB

有機物を含有したプルトニウムを含む核燃料物質(以下「有機物を含有した核燃料物質」という。)の場合、主にプルトニウムから放出される線が有機物を分解して水素ガス等を発生させることが知られている。このため、有機物を含有した核燃料物質を長期間、安全に保管するためには、有機物を除去しておく必要がある。また、炭化物及び窒化物燃料(以下「炭化物燃料等」という。)の場合は、空気中の酸素や水分と反応して発熱する可能性があることから、これらを保管する場合には安定な化学形である酸化物に転換する必要がある。有機物を除去するための処理条件に関して文献調査を行った結果、空気雰囲気中で950C(1223.15K)以上に加熱することで熱分解され、除去できることを確認した。また、炭化物燃料等の酸化物への転換について熱力学的検討を行った結果、950C以上での炭化物燃料等の酸化反応における平衡酸素分圧が空気中の酸素分圧2.110Pa(0.21atm)よりも低くなり、酸化反応が進行することを確認した。このことから有機物を含有した核燃料物質の安定化処理として、空気雰囲気中で950Cに加熱することにより、有機物を除去するとともに炭化物燃料等を酸化物に転換することとした。有機物の除去にあたっては、事前に有機物を模したエポキシ樹脂の薄板を空気雰囲気で加熱するモックアップ試験を実施し、加熱前後の外観の変化や重量の変化から、有機物が除去できることを確認した。その後実際の有機物を含有した核燃料物質等についても同様に安定化処理を実施した。

Experimental evaluation of Sr and Ba distribution in ex-vessel debris under a temperature gradient

須藤 彩子; 佐藤 拓未; 多木 寛; 高野 公秀

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.473 - 481, 2021/04

https://doi.org/10.1080/00223131.2021.1879690

ex-vessel debrisから冷却水へのSrおよびBa溶出挙動の把握は、福島第一原子力発電所における二次的ソースターム評価のため重要である。このメカニズムを理解するためには、ex-vessel debris中のSrおよびBaの分布状態に関する知見が必要となる。模擬コリウムとコンクリートの反応試験の結果、凝固したサンプル中に二層構造((A)上部表面領域のケイ酸ガラス相(((Si,Al,Ca,Fe,Zr,Cr,U,Sr,Ba)-O)リッチ層、(B)内部領域の(U,Zr)O相リッチ層)が観測された。SrおよびBaは(A)層に濃集した。((B)層の約1.7倍)熱力学解析により、(U,Zr)O相が、コンクリートを主成分とする液相中で2177C付近で凝固することが予測された。その後、残りの液相がケイ酸ガラスとして凝固し、SrおよびBaはケイ酸ガラス相に優先的に溶け込むことがわかった。試験中、(U,Zr)O粒子はその高い密度により液相中で下方に沈み、ケイ酸ガラス相は表面層で凝固したことが考えられる。一方、SrおよびBaを含むケイ酸ガラスは水に溶けにくく、化学的に安定していることが予測される。

Segregation behavior of Fe and Gd in molten corium during solidification progress

須藤 彩子; Meszaros, B.*; Poznyak, I.*; 佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Materials, 533, p.152093_1 - 152093_8, 2020/05

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2020.152093

For a criticality assessment of the fuel debris generated by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident, knowing the segregation of neutron absorber materials, , Gd, B, and Fe, in the fuel debris is necessary. Although B may mostly evaporate during melting, Fe and Gd are expected to remain in the molten corium. To understand the redistribution behavior of Gd and Fe during the solidification of the molten corium, solidification experiments with simulated corium (containing UO, ZrO, FeO, and GdO with a small amount of simulated fission products such as MoO, NdO, SrO, and RuO) were performed using a cold crucible induction heating method. The simulated corium was slowly cooled from 2,500C and solidified from the bottom to the top of the melt. An elemental analysis analysis of the solidified material showed that the Fe concentration in the inner region increased up to approximately 3.4 times that in the bottom region. This suggested that FeO might be concentrated in the residual melt and that, consequently, the concentration of Fe increased in the later solidification region. On the contrary, the Gd concentration in the periphery region was found to be approximately 2.0 times higher than that in the inner region, suggesting the segregation of Gd in the early solidified phase. No significant segregation was observed for the simulated fission products.

Measurement of the angular distribution of -rays after neutron capture by La for a T-violation search

奥平 琢也; 清水 裕彦*; 北口 雅暁*; 広田 克也*; Haddock, C. C.*; 伊藤 維久也*; 山本 知樹*; 遠藤 駿典*; 石崎 貢平*; 佐藤 匠*; et al.

EPJ Web of Conferences, 219, p.09001_1 - 09001_6, 2019/12

https://doi.org/10.1051/epjconf/201921909001

原子核が熱外中性子を共鳴吸収する反応において、弱い相互作用起因のパリティ対称性の破れが核子間相互作用の最大10倍増幅される現象が観測されている。この反応では時間反転対称性の破れにも同様の増幅効果があることが理論的に予言されており、全く新しい手法で未知の時間反転対称性の破れを世界最高感度で探索できる可能性がある。しかし、その増幅率は全ての核種で未知であり、この手法がもつ可能性を具体的に議論できていなかった。本研究ではJ-PARC, MLF, BL04のGe検出器群を用いて、La(n,)反応の角度分布測定を行い、世界で初めてLaで時間反転対称性の破れの増幅率を求めることに成功した。この結果を用いて、実験に必要な測定時間を見積もると、偏極率40%のLa核偏極技術、偏極率70%, 79atm・cmのHe Spin Filterを用意すれば、1.4日の測定で世界最高感度で時間反転対称性の破れ探索実験が可能であることが判明した。現在原子力機構では高性能なHe Spin Filterの開発を行なっており、本発表では線の角度分布測定の結果、及び共用ビームラインに適用するためのHe Spin Filterの開発の現状について発表する。

ウラン-ジルコニウム-鉄の混合溶融酸化物の凝固時偏析に関する基礎検討

須藤 彩子; 水迫 文樹*; 星野 国義*; 佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝

日本原子力学会和文論文誌, 18(3), p.111 - 118, 2019/08

https://doi.org/10.3327/taesj.J18.029

炉心溶融物の凝固過程での冷却速度の違いは燃料デブリ構成成分の偏析に大きく影響する。偏析傾向を把握するため、模擬コリウム(UO, ZrO, FeO, BC, FP酸化物)の溶融/凝固試験を行った。模擬コリウムはAr雰囲気化で2600まで加熱し、2つの冷却速度での降温を行った。(炉冷(平均744C/min)および徐冷(2600C2300C:5C/min、2300C1120C:平均788C/min)元素分析により、炉冷条件および徐冷条件両方の固化後の試料中に3つの異なる組成を持つ酸化物相および1つの金属相が確認された。炉冷条件、徐冷条件ともにこれら3つの酸化物相へのFeO固溶度はおおよそ125at%であった。この結果はUO-ZrO-FeO状態図におおよそ一致している。一方、徐冷条件での試料中に、Zrリッチ相の大粒形化が確認された。この相の組成は液相の初期組成と一致しており、遅い凝固中で液滴の連結が起こり、凝集したと評価した。

Characterization and thermodynamic study of humic acid in deep groundwater at Horonobe, Hokkaido, Japan

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 長尾 誠也*; 斎藤 拓巳*; 天野 由記; 宮川 和也; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(5), p.503 - 515, 2018/05

https://doi.org/10.1080/00223131.2017.1416690

高レベル放射性廃棄物から溶出した放射性核種が地下水中の天然有機物の一種である腐植物質と錯生成することで、放射性核種の移行が促進される可能性が指摘されており、腐植物質と金属イオンの錯生成を定量的に記述する試みがなされてきた。腐植物質は、組成不均質性を持つ高分子電解質であり、その性質は起源や履歴によって大きく異なる。本研究では、北海道幌延町の深度350m地下水中に溶存している腐植物質を抽出し、幌延腐植物質のプロトン化反応における反応機構を調べ、また、腐植物質の分子量および流体力学径を取得し、単純有機物やIHSSの標準腐植物質のそれらの結果と比較した。その結果、幌延の腐植物質は、表層の腐植物質に見られるような複雑な組成不均質性を持たない、より単純な構造を持ち、その反応メカニズムもより単純であることが分かった。本成果は、腐植物質の特性がその起源により大きく異なることを明らかにしたものであり、核種移行を考えるうえで、この点を考慮すべきであることを示唆している。

Interaction of rare earth elements and components of the Horonobe deep groundwater

桐島 陽*; 久野 温*; 雨宮 浩樹; 窪田 卓見*; 紀室 辰伍*; 天野 由記; 宮川 和也; 岩月 輝希; 水野 崇; 佐々木 隆之*; et al.

Chemosphere, 168, p.798 - 806, 2017/02

https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2016.10.133

高レベル放射性廃棄物地層処分における性能評価上重要な核種である3価マイナーアクチニド(MA(III))は、天然の地下水中に存在する懸濁粒子や溶存イオン、コロイドなどと吸着反応や錯形成反応などの相互作用を起こし、見かけ上の溶解度が増加する可能性が知られている。このため、これらの放射性核種と地下水中に含まれる物質との相互作用を理解しておくことは、地層中でのこれらの放射性核種の移行評価を行う上で重要である。本研究では、堆積岩地域である幌延地域の深部地下水を用いて、MA(III)のナチュラルアナログである希土類元素(REEs)を添加し、フィルターでろ過することにより、REEsの天然地下水中における挙動を調べた。その結果、イオン半径の小さいREEsほど地下水中に多く溶存している傾向が明らかになった。また、比較的大部分のREEsはリン酸塩として存在している可能性が強く示唆された。この結果は、高レベル放射性廃棄物の廃棄体から遠い将来に放出されると予想されているMA(III)の移行挙動を予測する上で、リン酸陰イオンが重要な役割を果たすことを示唆している。