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論文

Development of new treatment process for low level liquid waste at Tokai reprocessing plant

齋藤 恭央; 高野 雅人; 田中 憲治; 小林 健太郎; 大谷 吉邦

Proceedings of International Symposium on Radiation Safety Management 2007 (ISRSM 2007), p.275 - 280, 2007/11

低放射性廃棄物処理技術開発施設(LWTF)は、軽水炉からの使用済燃料の再処理によって発生する低レベルの液体廃棄物を安全で、かつ、合理的,経済的に処理・処分することを目的として、東海再処理施設に建設され、現在、コールド試験を実施中である。LWTFでは、核種分離やROBE固化などの新しい方法で処理を行う一方、多くの硝酸ナトリウムを含んだ低レベル液体廃棄物を安全でかつ経済的に処理するために触媒還元法を用いた硝酸イオンの分解処理やセメント固化処理のR&Dを行っている。このR&D結果は、将来的にLWTFに適用する計画である。本発表では、LWTFの廃液処理の概要と将来の最終処分をより合理的,経済的に達成するための技術開発を紹介する。

口頭

硝酸廃液の分解試験

鈴木 泰博*; 三原 茂*; 小島 秀蔵*; 加藤 敬*; 高野 雅人; 若山 良典; 伊香 修二

no journal, , 

再処理施設から発生する硝酸塩含有廃液については、硝酸イオンを窒素に分解し、炭酸塩等の無害な塩に変換処理することが望ましい。模擬廃液として80,000mg-NO$$_{3}$$$$^{-}$$/L硝酸ナトリウム溶液を対象に、還元剤を用いた硝酸イオンの触媒分解試験を実施し、本技術の基本的な適用性を確認できた。

口頭

東海再処理施設における硝酸根分解技術の適用検討

高野 雅人; 堀口 賢一; 田中 憲治; 小林 健太郎

no journal, , 

東海再処理施設の低放射性廃液には、溶媒抽出工程やオフガス洗浄工程等から発生する硝酸塩や余剰硝酸を含んでおり、低放射性廃棄物処理技術開発施設(LWTF)で核種分離処理することにより高濃度の硝酸塩廃液となる。この廃液を廃棄体化処理して埋設処分する場合、処分環境中の硝酸性窒素の濃度基準の観点から処分が困難になる恐れがある。このため、廃液中の硝酸根を触媒還元法により分解し、生成した水酸化ナトリウムをリサイクルすることにより廃棄物量の低減化を図るとともに、炭酸塩に転換してセメント固化するプロセスを開発中である。

口頭

東海再処理施設における低放射性廃液の処理技術開発,2; 硝酸根分解技術の適用検討

高野 雅人; 田中 憲治; 小林 健太郎; 塚本 亮介*

no journal, , 

東海再処理施設から発生する低放射性廃液中の硝酸根を触媒還元法にて分解し、炭酸塩に転換した後、セメント固化法により廃棄体化する技術の適用を検討するものである。

口頭

東海再処理施設における低放射性廃液の処理技術開発,2; 硝酸根分解技術

高野 雅人; 小嶋 裕; 田中 憲治; 小林 健太郎; 塚本 亮介*

no journal, , 

東海再処理施設から発生する低放射性廃液中の硝酸塩に対して、廃棄体の最終処分時に障害となる硝酸根を触媒還元法により分解した後に、セメント固化法により廃棄体化する技術の適用を検討している。ビーカスケール試験では、模擬廃液(硝酸ナトリウム溶液400g/L)中の硝酸根を水酸化ナトリウム又は、炭酸ナトリウムにほぼ100%分解転換できる操作条件(触媒・還元剤の種類及び添加量,処理温度)を得ている。今回、想定される廃液中の不純物(亜硝酸イオン,硫酸イオン,亜硫酸イオン)が硝酸根分解反応に与える影響と、異常反応を引き起こすおそれのあるアジ化ナトリウムが液中に生成され残留するかどうかを確認する試験を行った。さらに、連続処理試験による触媒寿命の推定を行ったので報告する。

口頭

東海再処理施設における低放射性廃液の処理技術開発,5; 硝酸根分解技術の適用検討

高野 雅人; 小嶋 裕; 田中 憲治; 小林 健太郎; 塚本 亮介*

no journal, , 

東海再処理施設から発生する低放射性廃液中の硝酸塩に対して、廃棄体の最終処分時に障害となる硝酸根を触媒還元法により分解した後に、セメント固化法により廃棄体化する技術の適用を検討している。今回、実廃液で想定される不純物が分解反応に与える影響と、分解反応において毒性,反応性の高いアジ化物の生成について確認した。さらに、連続処理試験による触媒寿命の推定を行ったので報告する。

口頭

貴金属触媒を用いる硝酸イオンの還元分解,5; 触媒の寿命に及ぼす触媒金属組成の影響

門脇 春彦; 加藤 篤; 間宮 圭司; 高野 雅人; 山下 利之; 目黒 義弘; 高橋 邦明

no journal, , 

ヒドラジンとパラジウム-銅担持活性炭触媒を用いる高濃度硝酸ナトリウム水溶液中の硝酸イオンの還元分解において、触媒に第3の金属を添加することによって触媒寿命が延びることを見いだした。触媒寿命に及ぼす添加金属種の影響を調べた。

口頭

東海再処理施設における低放射性廃液の処理技術開発,8; 硝酸根分解用触媒の実用化に向けた検討

高野 雅人; 菅谷 篤志; 田中 憲治; 圷 茂; 江上 日加里*

no journal, , 

東海再処理施設から発生する低放射性の硝酸塩廃液を対象に、廃棄体の埋設処分における硝酸性窒素の環境規制の観点から、固化処理前に硝酸イオンを分解する技術の適用性を検討している。これまでに、400g/L硝酸ナトリウム溶液を模擬廃液として、触媒法により触媒と還元剤を用いたビーカー規模の試験を行い、硝酸ナトリウムを水酸化ナトリウム又は炭酸ナトリウムへほぼ全量転換できる操作条件(触媒・還元剤の添加量,還元剤供給流量,操作温度)の取得と触媒の寿命評価を行った。今回、触媒の長寿命化を目的として触媒劣化を緩和させる操作条件(還元剤供給流量,操作温度,硝酸ナトリウム濃度)の選定を行ったので報告する。

口頭

将来再処理プロセスでの窒素酸化物クローズドシステム開発,6; 将来湿式再処理プロセスへの適用性検討

高奥 芳伸*; 服部 功*; 渡部 哲也*; 岡庭 賢明*; 新谷 貞夫*; 本間 俊司*; 高野 雅人; 赤井 芳恵*; 鈴木 泰博*

no journal, , 

将来湿式再処理プロセスにおいて発生する硝酸又は硝酸塩を含む廃液中の硝酸根を還元分解することで、硝酸ナトリウム廃棄物の発生量をなくするシステム(窒素酸化物クローズドシステム、以下「本システム」)開発を平成18年度から実施している。本講演では、最終年度となる平成20年度の成果として、触媒法と高温高圧法による硝酸根還元分解処理技術と本システムへの適用性検討結果について報告する。

口頭

貴金属触媒を用いる硝酸イオンの還元分解,6; 触媒連続使用による活性低下原因の解明

門脇 春彦; 加藤 篤; 間宮 圭司; 高野 雅人; 山下 利之; 目黒 義弘; 高橋 邦明

no journal, , 

ヒドラジンとパラジウム-銅担持活性炭触媒を用いた高濃度硝酸塩溶液中の硝酸イオンの還元分解反応において、反応を繰り返すごとに硝酸イオン分解率が低下した。反応前後の触媒の状態を比較し、硝酸イオン分解率低下の原因を調べた。

口頭

低放射性廃液の廃棄体化に向けた技術開発

高野 雅人; 堀口 賢一

no journal, , 

東海再処理施設から発生する低放射性廃液は廃液中の放射性核種を分離した硝酸塩廃液に処理された後、セメントによる廃棄体化処理を検討している。しかし、硝酸塩廃液には環境規制物質の硝酸性窒素が多量に含まれているため、埋設処分時に受け入れが制限される可能性がある。そのため、硝酸根を分解するための触媒還元法による適用試験を実施した。さらに、分解後に得られる炭酸塩に対して最適な固化条件を得るためにビーカスケールでのセメント固化試験を実施し、得られた条件をもとに実規模サイズ(200L)の固化体を製作し物性評価を行ったので報告する。

口頭

貴金属触媒を用いる硝酸イオンの還元分解,8; 劣化触媒の再生技術の開発

門脇 春彦; 間宮 圭司*; 高野 雅人; 田代 清; 目黒 義弘

no journal, , 

ヒドラジン及びパラジウム-銅担持活性炭触媒を用いる高濃度硝酸ナトリウム溶液中の硝酸イオンの還元分解において、脱硝反応に長時間用いた触媒は担持金属が結晶化し、これが原因となり性能が劣化する。本研究では、結晶化した触媒金属の構造を再構築(溶出・再担持)する触媒再生の技術開発を行った。

口頭

キレートディスク/誘導結合プラズマ発光分光分析による再処理施設低レベル放射性廃液中の微量元素分析法の開発

岡野 正紀; 後藤 雄一; 實方 秀*; 根本 弘和*; 高野 雅人; 河本 規雄; 久野 剛彦; 山田 敬二

no journal, , 

使用済燃料の再処理により発生する低レベル放射性廃液(以下、「再処理LA廃液」という)は、セメント固化等の処理後に放射能レベルに応じて、浅地中(ピット)余裕深度等の埋設処分がなされる。このため、廃棄体の安定化処理及び処分後の環境への影響評価には、処理対象である再処理LA廃液中の元素組成の把握が重要である。一般的にmg/$$ell$$オーダー以下の微量金属元素の定量には、誘導結合プラズマ発光分光分析法(ICP-AES)が用いられる。しかし、高濃度ナトリウム($$>$$10g/$$ell$$)を含む再処理LA廃液の分析では、試料中のNaが測定時に干渉(分光,イオン化)を及ぼすため、試料の数百$$sim$$数万倍の希釈を必要とし、100mg/$$ell$$以下の微量元素の定量が困難であった。本研究では、イミノ二酢酸型のキレートディスクを用いて、再処理LA廃液から微量の金属元素を分離回収するとともに、測定妨害元素であるNaを除去し、ICP-AESで定量する方法を試みた。

口頭

東海再処理施設における低放射性廃液の処理技術開発,14; 連結カラム試験によるCs/Sr吸着プロセスの検討

高野 雅人; 伊藤 義之; 鈴木 達也*; 滝本 真佑美*; 松倉 実*; 三村 均*; 森 浩一*; 岩崎 守*

no journal, , 

東海・再処理施設から発生する低放射性廃液は、低放射性廃棄物処理技術開発施設(LWTF)で処理される計画であり、LWTFのCs及びSr吸着塔で使用する吸着材の検討を行っている。Cs及びSr吸着材は、処理対象廃液のpHの影響を受け吸着性能が低下する等の特徴を有するため、実機(LWTF)への適用にあたっては、吸着性能を十分発揮させる吸着プロセスを検討する必要がある。このため、実機を模擬した連結カラム試験を行い、Cs及びSr吸着材の通液順序による各吸着材の破過特性を調査し、最適な吸着プロセスを検討した。その結果、各吸着材の使用順序として、1Sr吸着材$$rightarrow$$2Cs吸着材の順に通液することで、Cs及びSr吸着材の破過特性は向上することが分かった。

口頭

$$gamma$$線スペクトル解析ソフトの参照スペクトルを用いた比較実験結果

青山 道夫*; 秋山 正和*; 浅井 雅人; 阿部 敬朗*; 佐藤 泰*; 高野 直人*; 高宮 幸一*; 浜島 靖典*; 武藤 儀一*; 山田 隆志*; et al.

no journal, , 

$$gamma$$線スペクトル解析における解析ソフトの性能は、核種同定の結果や放射能値の導出などに直接影響を与えるため重要である。日本アイソトープ協会理工学部会次世代スペクトル解析専門委員会では、日本国内で使われている解析ソフトの性能を把握し、解析ソフトの性能向上につなげるため、同じ参照スペクトルを複数の解析ソフトで解析し比較する比較実験を行った。ピーク探査によって検出されるピーク数やピーク面積が解析ソフトによって異なることがわかり、それらの違いが生じる原因について詳しく考察した。

口頭

東海再処理施設における低放射性廃棄物の処理技術開発,21; Cs/Sr吸着材の実機適用に向けた検討

伊藤 義之; 松島 怜達; 高野 雅人; 鈴木 達也*; 宮部 慎介*; 佐久間 貴志*

no journal, , 

結晶性シリコチタネート(ピュアセラム)のCs及びSr吸着特性を把握するため、吸着等温線の測定を行った結果、ピュアセラムはゼオライトよりも平衡吸着量が大きく、CsとSrを同時吸着材として有効であることが分かった。本吸着材を用いて実機吸着塔(LWTF)と同様の通液条件でカラム通液試験を行った結果、前報よりも破過容量が大きい結果が得られ、実機への適用に有効な吸着材であることが分かった。

口頭

東海再処理施設における低放射性廃棄物の処理技術開発,25; 焼却設備における応力腐食割れ発生原因の推定

越野 克彦; 高野 雅人; 佐藤 史紀; 齋藤 恭央

no journal, , 

本施設の焼却設備では、東海再処理施設等から発生する低放射性固体廃棄物を焼却処理する計画である。焼却対象には、塩素を含有する塩化ビニル等の難燃性の廃棄物が含まれるため、廃ガス中の塩化水素濃度等により高い耐食性を求められる箇所にはNW6022を、その他の部分にはSUS304を材料に使用している。過去、本設備のコールド試験運転時に、SUS304部に応力腐食割れが生じた。本報では、応力腐食割れの発生原因を推定するため行った試験運転の結果と、材料選定のため行った材料腐食試験の結果を合わせて報告する。

口頭

東海再処理施設における低放射性廃棄物の処理技術開発,22; ガンマ線照射によるセメント固化体の水素生成評価

片岡 頌治; 高野 雅人; 佐藤 史紀; 齋藤 恭央

no journal, , 

低放射性廃棄物処理技術開発施設(LWTF)では、東海再処理施設で発生した低放射性廃液やリン酸廃液をセメント固化する計画である。このうち低放射性廃液については、核種分離(共沈・限外ろ過, Cs・Sr吸着)を実施し、スラリ廃液と硝酸塩廃液に分離した上で、硝酸塩廃液については、硝酸根分解処理によって炭酸塩廃液とし、セメント固化を計画している。セメント固化設備の安全性評価の目的で、セメント固化体から発生する水素ガス量を評価する必要があるが、セメント固化体の水素生成G値〔G(H$$_{2}$$)〕は、使用するセメント材の組成や固型化される廃液成分等によって異なる。本研究では、実機で想定される組成(硝酸根の分解率)を持つ炭酸塩廃液を用いた固化体を作製した上で、$$gamma$$線照射してG(H$$_{2}$$)を測定した。セメント固化体のG(H$$_{2}$$)は0.02$$sim$$0.04(n/100eV)であり、OPCを水で混練した固化体のG(H$$_{2}$$)[0.08$$sim$$0.15(n/100eV)]と比較して非常に小さな値であった。また、保管期間28日以降G(H$$_{2}$$)がほぼ一定であることから、保管期間の増加はG(H$$_{2}$$)に影響しないことが判明した。

口頭

東海再処理施設における低放射性廃棄物の処理技術開発,23; 廃液内に存在する夾雑物の影響の検討

松島 怜達; 高野 雅人; 新 大軌*; 齋藤 恭央

no journal, , 

低放射性廃棄物処理技術開発施設(LWTF)は、東海再処理施設より発生する低放射性廃液および低放射性固体廃棄物を処理する施設である。ここでは、低放射性廃液の処理に伴って発生する硝酸塩廃液に対して、硝酸根を分解することで炭酸塩廃液とし、その後、セメント材を加えることで固化体とする計画であり、安定した混練に向けた検討, 設計を進めている。現在、廃液に含まれる夾雑物がセメント固化へ影響を与える可能性を考え、炭酸塩廃液に含まれると考えられる夾雑物のうち、影響の可能性がある硫酸塩及びTBPについて影響を検討した結果を報告する。

口頭

東海再処理施設における低放射性廃棄物の処理技術開発,27; Cs/Sr吸着剤の実機適用に向けた検討

片岡 頌治; 高野 雅人; 永山 峰生; 鹿野 祥晴*; 鈴木 達也*; 宮部 慎介*; 佐久間 貴志*; 白水 秀知

no journal, , 

東海再処理施設より発生する低放射性廃液は、LWTFにて共沈・限外ろ過及びCs/Sr吸着処理が行われた後、セメント固化する計画である。このうち吸着処理については、低放射性廃液中に含まれる高濃度の硝酸ナトリウム中においてもCs/Srの吸着性能が高い結晶性シリコチタネート(ピュアセラム)の適応を検討している。本報では、ピュアセラムを用いたカラム通液試験及びガンマ線照射試験結果について報告する。

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