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Schaar, K.*; Spiegl, T.*; Langematz, U.*; 佐藤 達彦; Mekhaldi, F.*; Kunze, M.*; 三宅 芙沙*; 余田 成男*
Journal of Geophysical Research; Atmospheres, 129(11), p.e2023JD040463_1 - e2023JD040463_28, 2024/06
Using a climate model, the impact of Beryllium-10 from galactic cosmic rays on the detectability of solar proton events in ice cores was simulated. We show that sedimentation can be a major deposition mechanism for Beryllium-10, especially at high latitudes. We found that the season of the solar proton event and the phase of the 11-year solar cycle during the event have an impact on its detectability.
Yakushev, A.*; Lens, L.*; Dllmann, Ch. E.*; Khuyagbaatar, J.*; Jger, E.*; Krier, J.*; Runke, J.*; Albers, H. M.*; 浅井 雅人; Block, M.*; et al.
Frontiers in Chemistry (Internet), 10, p.976635_1 - 976635_11, 2022/08
被引用回数:11 パーセンタイル:81.01(Chemistry, Multidisciplinary)114番元素フレロビウム(Fl)は現在その化学的性質が研究されている最も重い元素である。Flに関する最初の化学実験では、Flは貴ガス的な性質を持つ元素であると報告された。一方、2番目の研究では、Flは揮発性金属の性質を示すと報告された。より信頼性の高い結論を得るため、我々は更なる実験的研究を行い、二酸化ケイ素と金表面におけるFlの吸着挙動を調べた。その結果、Flは揮発性金属の水銀よりも高い揮発性と低い反応性を示し、一方、貴ガスのラドンよりは反応性が高いことを明らかにした。
Spiegl, T. C.*; 余田 成男*; Langematz, U.*; 佐藤 達彦; Chhin, R.*; 納多 哲史*; 三宅 芙沙*; 草野 完也*; Schaar, K.*; Kunze, M.*
Journal of Geophysical Research; Atmospheres, 127(13), p.e2021JD035658_1 - e2021JD035658_21, 2022/07
被引用回数:3 パーセンタイル:41.90(Meteorology & Atmospheric Sciences)巨大な太陽放射遷移ベントが発生すると、大量の宇宙放射線起因核種が大気圏内に生成され、それらは大気を循環ながら地表に沈着し、氷床や古木の年輪に取り込まれる。本研究では、西暦775年に発生した巨大な太陽放射線イベントの条件を模擬し、地質年代学のみならず、太陽物理学や気候モデリングの検証を実施した。その結果、イベントが発生した季節、大気循環における成層圏の役割、宇宙線起因核種の地表面分布に関する新たな知見を得た。本研究において、原子力機構は、太陽放射線被ばく線量警報システムWASAVIESの技術を活用し、イベント発生時の宇宙線起因核種の初期分布を推定した。
Gtz, M.*; Gtz, S.*; Kratz, J.-V.*; Ballof, J.*; Dllmann, Ch. E.*; Eberhardt, K.*; Mokry, C.*; Renisch, D.*; Runke, J.*; 佐藤 哲也; et al.
Radiochimica Acta, 109(3), p.153 - 165, 2021/03
被引用回数:3 パーセンタイル:43.41(Chemistry, Inorganic & Nuclear)超重元素揮発性カルボニル錯体の化学研究のために、反跳によって標的もしくは線源から飛び出す核反応生成物または核分裂生成物を熱化し、さらに気相カルボニル錯体合成を行うための2槽型装置を開発した。この装置は、空間的にデカップルされ熱化チェンバーと気相化学反応チェンバーから成り立ち、核反応等で生成した短寿命核種が熱化チェンバーに満たされたガス中で熱化されたのち、気相化学反応チェンバーに送り込まれて、一酸化炭素と反応することでカルボニル錯体を形成する。U中性子誘起核分裂およびCm自発核分裂からの核分裂片を用いて検証したところ、全体効率として50%以上を達成した。また一連の結果により、熱化された核分裂生成物のカルボニル錯体形成が単一原子反応であり、熱原子反応ではないことを示した。
Khuyagbaatar, J.*; Yakushev, A.*; Dllmann, Ch. E.*; Ackermann, D.*; Andersson, L.-L.*; 浅井 雅人; Block, M.*; Boll, R. A.*; Brand, H.*; Cox, D. M.*; et al.
Physical Review C, 102(6), p.064602_1 - 064602_9, 2020/12
被引用回数:45 パーセンタイル:98.21(Physics, Nuclear)原子番号119及び120を持つ超重元素の合成を目指した探索実験を、それぞれTi+Bk及びTi+Cf核融合-粒子蒸発反応を用いて、ガス充填型反跳分離装置TASCAにて実施した。4ヶ月間におよぶビーム照射実験を行ったが、どちらの元素も検出されず、その生成断面積の上限値は65fb及び200fbであった。119, 120番元素が観測されなかった理由について、安定の島領域の超重元素の核分裂障壁の高さを予測する様々な理論計算値を用いて、核融合-粒子蒸発反応の概念を用いて議論した。
Baron, P.*; Cornet, S. M.*; Collins, E. D.*; DeAngelis, G.*; Del Cul, G.*; Fedorov, Y.*; Glatz, J. P.*; Ignatiev, V.*; 井上 正*; Khaperskaya, A.*; et al.
Progress in Nuclear Energy, 117, p.103091_1 - 103091_24, 2019/11
被引用回数:75 パーセンタイル:94.03(Nuclear Science & Technology)本論文では、将来のクローズド燃料サイクルにおける使用済燃料のための分離プロセスに対する国際的リビューの結果が、技術成熟度評価の結果ととともに示されている。本研究は、ORCD/NEAで組織された燃料リサイクル化学に関する専門家グループによって実施されたものである。本研究の特徴的な点は、分離プロセスを使用済燃料中の分離対象元素(ウラン, ウラン-プルトニウム, マイナーアクチノイド, 発熱性元素等)別の分離階層により区分けして評価したことであり、これに使用済燃料の前処理プロセスの評価を加えている。分離プロセスとしては湿式プロセスと乾式プロセスの両者をカバーしている。
Khuyagbaatar, J.*; Yakushev, A.*; Dllmann, Ch. E.*; Ackermann, D.*; Andersson, L.-L.*; 浅井 雅人; Block, M.*; Boll, R. A.*; Brand, H.*; Cox, D. M.*; et al.
Physical Review C, 99(5), p.054306_1 - 054306_16, 2019/05
被引用回数:24 パーセンタイル:90.97(Physics, Nuclear)Ca+B融合反応を用いて117番元素(Ts)合成実験を行い、117番元素に起因すると思われる4つの崩壊連鎖を観測した。うち2つは長い崩壊連鎖で、Tsの崩壊に起因するものと同定された。他の2つは短い崩壊連鎖で、Tsの崩壊に起因すると考えると矛盾しない。今回の結果と過去の文献値を比較したところ、今回の我々の結果は過去の文献値をほぼ再現し、117番元素合成の事実を強く再確認する結果となった。
Atz, M.*; Salazar, A.*; 平野 史生; Fratoni, M.*; Ahn, J.*
Annals of Nuclear Energy, 124, p.28 - 38, 2019/02
被引用回数:1 パーセンタイル:10.65(Nuclear Science & Technology)使用済燃料を地層処分する場合を想定して(使用済燃料の直接処分)、処分場の周辺岩盤で燃料成分が蓄積することによって臨界が起こる可能性を評価するための解析的検討を行った。岩盤中で臨界が起こる燃料成分の量の最小値を評価するための中性子輸送モデル(地下水飽和した球形の体系を想定して解析を実施)と、燃料成分の地下水中への溶出と岩盤中での移行を評価するための物質輸送モデルによる解析結果を組み合わせて評価を行った。その結果、燃料成分が岩盤中で蓄積する条件として保守的な条件を想定する場合では、臨界が起こる量が蓄積される状況も想定されるものの、処分場での使用済燃料の配置を工夫することで、こうした状況は起こりにくくなると考えられた。
Lens, L.*; Yakushev, A.*; Dllmann, Ch. E.*; 浅井 雅人; Ballof, J.*; Block, M.*; David, H. M.*; Despotopulos, J.*; Di Nitto, A.*; Eberhardt, K.*; et al.
Radiochimica Acta, 106(12), p.949 - 962, 2018/12
被引用回数:8 パーセンタイル:61.87(Chemistry, Inorganic & Nuclear)半減期449秒の短寿命同位体を用いて、水銀(Hg), タリウム(Tl), 鉛(Pb)の単一原子レベルでのSiO及びAu表面への固体吸着挙動をオンライン気相実験により調べた。超重元素Cn, Nh, Flの吸着エンタルピー測定のためのモデル実験として実施した。短寿命同位体はドイツ重イオン研究所の反跳核分離装置TASCAを用いて生成・分離した。生成核はヘリウムガス中に捕集された後、SiOあるいはAuで表面を覆われたSi検出器で作製されたガスクロマトグラフィーカラムへと導入した。短寿命Tl及びPb同位体は室温においてSiO表面に吸着し、Si検出器で測定することに成功した。一方、HgはSiO表面には吸着せず、Au表面に吸着した。この結果より、本実験のセットアップを用いることで短寿命Hg, Tl, Pb同位体の吸着特性を調べることができると証明され、この手法がCn, Nh, Flの実験にも適用できることが確認された。
佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Beerwerth, R.*; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 長 明彦; 豊嶋 厚史; et al.
Journal of the American Chemical Society, 140(44), p.14609 - 14613, 2018/11
被引用回数:29 パーセンタイル:70.83(Chemistry, Multidisciplinary)第一イオン化エネルギー(IP)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIPは、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIPをもつと考えられている。表面電離法によるIP決定法をNoおよび100番元素フェルミウム, 101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IPから、5f軌道への電子の充填に伴ってIPが単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。このことから、f軌道に電子が充填され、アクチノイド系列がLrで終わることを実験的に確かめた。
早船 浩樹; Glatz, J.-P.*; Yang, H.*; Ruggieri, J.-M.*; Kim, Y.-I.*; Ashurko, Y.*; Hill, R.*
Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles; Next Generation Nuclear Systems for Sustainable Development (FR-17) (USB Flash Drive), 12 Pages, 2017/06
第4世代原子力システム国際フォーラムにおけるナトリウム冷却炉の協力の状況を運営委員会の共著としてまとめた。ナトリウム冷却炉の協力は2016年2月でフェーズIIとなり、10年間延長された。2015年にはシステム統合および評価プロジェクトも発足したため従来議論された研究開発は設計に反映されつつ展開されることになる。
Gtz, M.*; Gtz, S.*; Kratz, J. V.*; Dllmann, Ch. E.*; Mokry, Ch.*; Runke, J.*; Thrle-Pospiech, P.*; Wiehl, N.*; Schdel, M.; Ballof, J.*; et al.
Nuclear Physics A, 961, p.1 - 21, 2017/05
被引用回数:6 パーセンタイル:46.42(Physics, Nuclear)Ca + Cmの多核子移行反応の運動学を多層捕集箔法と放射化学分離法を用いて調べた。過去の研究で、生成核の同位体分布の幅が、標的よりも重い同位体より軽い同位体の方が広いことが知られており、標的よりも軽い同位体の方がエネルギーロスの大きな衝突の成分が多いためと解釈されてきた。しかし、本研究で両者の平均的な全運動エネルギー損失、すなわち平均励起エネルギーの大きさが測定され、両者に大きな違いがないことが明らかになった。このことは過去の解釈と矛盾するため、本研究では、高い励起エネルギーを持って生成される標的よりも重い同位体は核分裂によって失われる、という新しい解釈を提案した。
Atz, M.*; Liu, X.*; Fratoni, M.*; Ahn, J.*; 平野 史生
Proceedings of 2017 International High-Level Radioactive Waste Management Conference (IHLRWM 2017) (CD-ROM), p.608 - 614, 2017/04
After nuclear waste is buried in a repository, hydrogeological processes can dissolve, transport, separate, and rearrange radionuclides inside or outside the repository. If fissile material becomes separated from neutron absorbers and precipitates in a far-field geologic formation, a critical mass may be formed. The scope of this study is to assess the impact of the spent fuel composition and host rock type on the risk of criticality in the far field. In particular, this study performs neutronics analysis in order to determine the minimum theoretical mass of fissile material needed to achieve criticality in a water-saturated far-field deposition under conservative conditions. Understanding of the effects of composition of spent fuels and host rock types enable discussion of the likelihood of far field criticality from LWR used fuel. In addition, this work makes recommendations on repository design and LWR fuel cycle management so as to minimize the risk of far-field criticality.
佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Stora, T.*; 佐藤 望*; 金谷 佑亮; 塚田 和明; Dllmann, C. E.*; Eberhardt, K.*; Eliav, E.*; et al.
EPJ Web of Conferences, 131, p.05001_1 - 05001_6, 2016/12
被引用回数:0 パーセンタイル:0.90(Chemistry, Inorganic & Nuclear)表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。新たに開発したガスジェット結合型表面電離イオン源を用いて、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素フェルミウム, アインスタイニウム, ノーベリウムそしてローレンシウムのイオン化効率を測定することにより、これらの第一イオン化エネルギーを初めて実験的に決定したので報告する。
永目 諭一郎; Kratz, J. V.*; Schdel, M.*
EPJ Web of Conferences, 131, p.07007_1 - 07007_8, 2016/12
被引用回数:3 パーセンタイル:72.73(Chemistry, Inorganic & Nuclear)Recent studies of the chemical separation and characterization experiments of superheavy elements, rutherfordium (Rf) and dubnium (Db), conducted atom-at-a-time in aqueous phases, are reviewed. A short description on experimental techniques based on partition methods, specifically automated rapid chemical separation systems, is also given. A newly developed experimental approach to investigate single atoms of the heaviest elements with an electrochemical method is introduced. Perspectives for aqueous-phase chemistry experiments on heavier elements are briefly discussed.
Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; Dllmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.
EPJ Web of Conferences, 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12
被引用回数:3 パーセンタイル:72.73(Chemistry, Inorganic & Nuclear)近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO), W(CO), Sg(CO)錯体に適用することに成功した。
Forsberg, U.*; Rudolph, D.*; Andersson, L.-L.*; Di Nitto, A.*; Dllmann, Ch. E.*; Fahlander, C.*; Gates, J. M.*; Golubev, P.*; Gregorich, K. E.*; Gross, C. J.*; et al.
Nuclear Physics A, 953, p.117 - 138, 2016/09
被引用回数:46 パーセンタイル:94.21(Physics, Nuclear)Ca + Am反応による115番元素合成実験で観測された崩壊連鎖について、最近我々が報告したドイツGSIで測定したデータと過去に報告されたロシアDubna及び米国LBNLで測定されたデータのすべてを使い、その起源を調査した。それらのデータの中に、反跳核--()-核分裂タイプの短い崩壊連鎖が14事象観測されており、そのうちのいくつかは中性子が2個放出されてできるMc起源であるとこれまで解釈されてきた。一方、今回我々は、これらの短い崩壊連鎖のほとんどが、中性子が3個放出されてできるMc起源であり、崩壊連鎖の途中でEC崩壊して核分裂したものであろうと再同定した。
Usoltsev, I.*; Eichler, R.*; Wang, Y.*; Even, J.*; Yakushev, A.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; Dllmann, Ch. E.*; et al.
Radiochimica Acta, 104(3), p.141 - 151, 2016/03
被引用回数:31 パーセンタイル:94.78(Chemistry, Inorganic & Nuclear)周期表第6族元素で最も重いSgのヘキサカルボニル錯体の熱的安定性を調べることを目指して、短寿命MoおよびW同位体を用いてヘキサカルボニル錯体を合成し、その合成および解離条件を調べた。チューブ状の反応装置を用いてヘキサカルボニル錯体を解離させ、第1解離エネルギーを導出できるかテストした。第6族元素のヘキサカルボニル錯体の解離を調べるには、反応表面として銀が最適であることがわかった。Mo(CO)およびW(CO)の解離が起こる反応表面温度は、それらの第1解離エネルギーと相関があることがわかり、この方法を用いてSg(CO)の第1解離エネルギーを決定できる見通しを得た。
永目 諭一郎; Kratz, J. V.*; Schdel, M.
Nuclear Physics A, 944, p.614 - 639, 2015/12
被引用回数:25 パーセンタイル:83.13(Physics, Nuclear)Recent studies of the chemical separation and characterization experiments of the first three transactinide elements, rutherfordium (Rf), dubnium (Db), and seaborgium (Sg), conducted atom-at-a-time in liquid phases, are reviewed. A short description on experimental techniques based on partition methods, specifically automated rapid chemical separation systems, is also given. A newly developed experimental approach to investigate single atoms of the heaviest elements with an electrochemical method is introduced. Perspectives for liquid-phase chemistry experiments on heavier elements are briefly discussed.
佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Stora, T.*; 佐藤 望; 金谷 佑亮; 塚田 和明; Dllmann, Ch. E.*; Eberhardt, K.*; Eliav, E.*; et al.
Nature, 520(7546), p.209 - 211, 2015/04
被引用回数:109 パーセンタイル:97.61(Multidisciplinary Sciences)表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。ガスジェット結合型表面電離イオン源を用いて、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素ローレンシウム(Lr)のイオン化効率を測定することに成功した。希土類元素のイオン化効率測定により得られたイオン化エネルギーとイオン化効率の相関関係から、Lrの第一イオン化エネルギーを決定したので報告する。