Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
池田 隆司; Chai, G.*; Hou, Z.*; Shu, D.*; 寺倉 清之*
no journal, ,
窒素をドープしたカーボンアロイ触媒が固体高分子形燃料電池の正極での酸素分子還元反応の有力な白金代替触媒として注目を集めている。触媒活性のさらなる向上のためには、触媒活性点と反応機構の原子レベルでの理解が必須である。われわれはこれまでに、炭素材を端のあるグラフェンシートに簡素化したモデルを用いて第一原理電子状態計算を基盤とした分子動力学計算を行い、グラフェンにおける触媒活性に寄与する窒素の配置及び触媒活性点での酸素分子還元反応の反応機構を調べてきた。その結果、窒素をグラフェンの特定の位置にドープすると金属がなくても触媒活性を示すことを見いだしている。一方、最近のわれわれの第一原理電子状態計算により、グラフェンへの窒素ドーピングと構造欠陥との間には強い関連があることもわかっている。そこで、本講演では窒素をドープしたグラフェンの代表的な構造欠陥が酸素還元の活性点となるか検討した結果を報告する。
池田 隆司; Chai, G.*; Hou, Z.*; 寺倉 清之*
no journal, ,
近年、窒素等のヘテロ原子をドープしたカーボンアロイ触媒が固体高分子形燃料電池の正極での酸素分子還元反応の有望な白金代替触媒として注目されており、盛んに研究開発が行われている。触媒活性の更なる向上のためには、触媒活性点と反応機構の原子レベルでの理解が必須である。我々はこれまでに、炭素材を端のあるグラフェンシートに簡素化したモデルを用いて第一原理電子状態計算を基盤とした分子動力学計算を行い、カーボンアロイ触媒における触媒活性に寄与する窒素の配置および触媒活性点での酸素分子還元反応機構を報告してきた。今回は、グラフェンに窒素等をドープすることにより触媒活性がどの程度向上する可能性があるか、電極電位を考慮した熱平衡状態計算から定量的に検討した結果を報告する。
池田 隆司; Chai, G.*; Hou, Z.*; 寺倉 清之*
no journal, ,
固体高分子形燃料電池は最も有望なエネルギー源の一つであるが、80度程度の動作温度で電極反応を促進するのに必要な白金触媒のコストが普及を妨げている。近年、sp
炭素をベースに窒素,ホウ素,硫黄等の軽元素をドープした材料が高い酸素還元活性を示すことが数多くのグループから報告されており、酸素還元活性における軽元素の役割が議論されている。本研究では、第一原理分子動力学シミュレーションにより窒素がドープされた欠陥を含むグラフェンの種々のモデルでの酸素吸着及び吸着酸素の還元過程を調べた。カソードの環境を模擬した水和された酸素のダイナミクスと自由エネルギーに基づいた考察から、欠陥を含むグラフェンへの窒素ドープは窒素のドープ位置と欠陥の構造によっては触媒活性が向上する可能性があることが示唆された。
池田 隆司; Chai, G.*; Hou, Z.*; 寺倉 清之*
no journal, ,
近年、窒素等のヘテロ原子をドープしたカーボンアロイ触媒が固体高分子形燃料電池の正極での酸素還元反応の有望な白金代替触媒として注目されており、盛んに研究開発が行われている。触媒活性の更なる向上のためには、触媒活性点と反応機構の原子レベルでの理解が必須である。我々はこれまでに、炭素材を端のあるグラフェンシートに簡素化したモデルを用いて第一原理電子状態計算を基盤とした分子動力学計算を行い、カーボンアロイ触媒における触媒活性に寄与する窒素の配置および触媒活性点での酸素還元反応機構を報告してきた。今回は、電極電位を考慮した熱平衡状態計算により得られた窒素等をドープしたグラフェン端での可能な酸素還元反応経路および各活性点での触媒活性の総括を行う。