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Tc separation/concentration technology from
Mo by (n,
) method, 4末松 久幸*; Yang, Y.*; 伊藤 陽登*; Le, A. V.*; Su, Y.*; 加藤 涼那*; Do, T. M. D.*; 鈴木 達也*; 大沢 直樹*; 藤田 善貴; et al.
KURNS Progress Report 2025, P. 118, 2026/06
これまでの研究で、中性子照射した
-MoO
ターゲットからホットアトムの反跳効果により水中への
Mo抽出率が時間とともに増加することを示した。本研究では、水抽出後ターゲットを再照射するためのリサイクル性評価を目的に、水浸漬後の
-MoO
粉末を乾燥した試料の
Mo生成量及び構造安定性を確認した。また、比較試料として、
-MoO
、MoO
、Mo
O
及び水浸漬させた水和
-MoO
を用意した。これらの試料を京都大学研究用原子炉(KUR)で20分間照射後、粉末を蒸留水中において室温で5.5時間攪拌させ、水への
Mo抽出率を調べた。その結果、乾燥後の
-MoO
が最も高い抽出率を示し、対照的に水和
-MoO
は通常の
-MoO
相と比較して抽出率が著しく低下した。また、MoO
の抽出率は低く、Mo
O
ではほとんど
Moが抽出されなかった。これらの結果から、ホットアトムによる反跳効果及び水への
Mo抽出率がモリブデン酸化物の結晶構造及び酸化状態に依存することを明らかにした。
Tc separation/concentration technology from
Mo by (n,
) method, 3末松 久幸*; Yang, Y.*; 北川 大凱*; Do, T. M. D.*; 鈴木 達也*; 藤田 善貴; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*
KURNS Progress Report 2024, P. 123, 2025/06
本研究では、中性子照射により
Moを生成し、水中へ抽出するためのターゲット材としての
-MoO
粒子の有効性を評価した。これまでの研究では
-MoO
ウィスカーを使用していたが、抽出率が高い理由が結晶構造によるものなのかウィスカー形状による短い拡散距離のためなのかが明確でなかった。また、ターゲット中に
-MoO
が混在しており、純粋な
-MoO
の特性を評価できていなかった。そこで本研究では、熱蒸発法と金属フィルターを組み合わせることで、大きな
-MoO
結晶を除去し、純度の高い微細な
-MoO
粒子を得ることに成功した。得られた粒子は約130nmの平均粒径を持ち、中性子照射に用いた。照射後、粒子を水中に分散し、定期的に固体と溶液を分離して
Moの放射能を測定した結果、室温条件においても生成した
Moの約75%が水中へ抽出されることが確認された。これは、
-MoO
の結晶構造特性が
Mo抽出に有利に働いている可能性を示唆している。以上の結果から、
-MoO
粒子は、
Moの生成および水中抽出の双方で優れた特性を示すターゲット材料として有望であると結論づけられた。
-molybdenum trioxide particles into waterYang, Y.*; Ngo, M. C.*; 北川 大凱*; 藤田 善貴; 高橋 由紀子*; 鈴木 達也*; 中山 忠親*; Do, T. M. D.*; 新原 晧一*; 末松 久幸*
RSC Advances (Internet), 15(22), p.17222 - 17229, 2025/05
被引用回数:1 パーセンタイル:21.18(Chemistry, Multidisciplinary)本研究は、温度及び加熱時間が
Moの水への抽出に及ぼす影響を調査したものである。
-MoO
粒子は熱蒸発により合成後、X線回折及び透過型電子顕微鏡を用いて特性評価した。これらを京都大学研究用原子炉によって中性子照射し、照射した
-MoO
粒子を、20
50
Cの水中にそれぞれ1
5.5時間分散させることで
Moを抽出した。照射後の
Moの放射能及び抽出した
-MoO
溶液中の
Moの放射能は高純度ゲルマニウム半導体検出器によって測定した。その結果、水温の上昇と加熱時間の増加により、
Moの抽出効率は20.31
1.24%から66.88
1.42%へ向上した。この抽出プロセスの活性化エネルギーは、結晶性MoO
中の単純な原子拡散の活性化エネルギーよりも低く、水和MoO
相の形成またはプロトン伝導の活性化エネルギーと同程度か、より高いことを明らかにした。この結果は、水和MoO
相が
Moの抽出を加速したことを示唆している。本研究は
Moホットアトムの抽出における温度と時間依存性を初めて調査したものであり、放射性医薬品である
Mo/
Tcの大規模生産に向けた有望な手法を提供する。
Tc separation/concentration technology from
Mo by (n,
) method, 2藤田 善貴; Hu, X.*; Yang, Y.*; 北川 大凱*; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; Do, T. M. D.*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*; et al.
KURNS Progress Report 2023, P. 122, 2024/07
核セキュリティ等の観点から放射化法((n,
)法)による
Mo製造の研究開発が進められている。この方法を
Mo/
Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(Al
O
)の特性改善が不可欠である。本報告では、高いMo吸着特性を有すると報告されている2つの文献を基に3種類のアルミナを合成し、ジェネレータへの適用性を評価した。京都大学研究用原子炉(KUR)で照射したMoO
を溶解した溶液(Mo濃度10g/L、pH4)に、アルミナを添加し3時間静置した。静置後のアルミナをカラムに移し、24時間ごとに2日間ミルキングを実施した。その結果、全てのアルミナで現行のジェネレータに使用されているアルミナを大きく上回る90mg-Mo/g以上のMo吸着量を得た。一方で、表面に均一な細孔が観察されたアルミナではミルキングにおけるMo脱離量も多かった。したがって、本試験条件においては、アルミナの表面状態はMo吸着特性よりもMo保持能力に大きな影響を与える可能性が示唆された。今後、より実用的な条件下でのジェネレータへの適用性を評価する。
Mo hot atoms made by a neutron capture method from
-MoO
to waterQuach, N. M.*; Ngo, M. C.*; Yang, Y.*; Nguyen, T. B.*; Nguyen, V. T.*; 藤田 善貴; Do, T. M. D.*; 中山 忠親*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(10), p.4057 - 4064, 2023/10
被引用回数:5 パーセンタイル:57.44(Chemistry, Analytical)テクネチウム-99m(
Tc)は世界で最も広く使用されている医療用ラジオアイソトープであり、モリブデン-99(
Mo)から生成される。核不拡散の観点から中性子放射化法による
Mo生成は核分裂由来の
Moの代替法として注目を集めているが、
Mo比放射能が極めて低いという欠点が存在する。本研究では、
Mo抽出による比放射能向上を目的に、照射ターゲットとしてポーラス
-MoO
ワイヤーを準備した。ポーラス
-MoO
ワイヤーは、2段階の加熱手順によって金属Moワイヤーから調製する。中性子照射後のポーラス
-MoO
ワイヤーおよび抽出に用いた水の放射能測定と同位体測定から
Moのホットアトム効果を確認した。また、ポーラス
-MoO
ワイヤーと市販の
-MoO
粉末での
Mo抽出率を比較した結果、同等の抽出率が得られた。
-MoO
whiskers in
Mo/
Tc radioisotope production and
Mo/
Tc extraction using hot atomsNgo, M. C.*; 藤田 善貴; 鈴木 達也*; Do, T. M. D.*; 関 美沙紀; 中山 忠親*; 新原 晧一*; 末松 久幸*
Inorganic Chemistry, 62(32), p.13140 - 13147, 2023/08
被引用回数:6 パーセンタイル:46.90(Chemistry, Inorganic & Nuclear)テクネチウム-99m(
Tc)は放射性医薬品として最も用いられるラジオアイソトープである。
Tcは
Moの娘核種であり、
Mo/
Tcの生成には核分裂(n, f)法と中性子捕獲(n,
)法が存在する。この内、(n, f)法は世界の生産量の約90%で使用されているが、高濃縮ウランの使用、高放射性廃棄物の発生、核不拡散の観点からも問題となっている。そこで、(n,
)法は、(n, f)法の代替法として開発が進められている。本研究では、熱蒸着法で作製した
-MoO
ウィスカーと
-MoO
粒子を中性子照射して
Mo/
Tcを生成し、水に分散させることで
Mo/
Tcを抽出した。その結果、
-MoO
と比較して、
-MoO
ウィスカーでは高い
Mo抽出率が得られた。また、水に溶解した
Mo濃度を比較した結果、サンプルから
Moが水に移動するホットアトム効果を
-MoO
ウィスカーではより顕著に示した。本研究は、中性子捕捉法の照射ターゲットとして
-MoO
の使用を初めて実証したものであり、
-MoO
は、中性子捕捉によって
Mo/
Tcを生成し、水による放射性同位体抽出するための有望な照射ターゲットになると期待される。
Nguyen, T. H.*; Le Ba, T.*; Tran, C. T.*; Nguyen, T. T.*; Doan, T. T. T.*; Do, V.-K.; 渡邉 雅之; Pham, Q. M.*; Hoang, S. T.*; Nguyen, D. V.*; et al.
Hydrometallurgy, 213, p.105933_1 - 105933_11, 2022/08
被引用回数:32 パーセンタイル:85.94(Metallurgy & Metallurgical Engineering)ベトナム・イェンフー希土類精鉱浸出液からトリウム(Th)とウラン(U)を選択的に回収するための連続向流抽出法を系統的に研究した。抽出剤としては、イソパラフィンIP-2028希釈液で調製した一級アミンN1923を用いた。トリウムとウランは、連続ミキサーセトラエクストラクション,スクラビング,逆エクストラクションによって確立された湿式製錬サイクルで選択的に回収され、ラボスケールで実施された。有機相と水相の体積比(O/A比)を管理することにより、ThとUの所望の純度を達成することができる。逆抽出液とラフィネートからそれぞれ高純度のThとUを回収することができ、その後の核物質処理に十分な特性を有している。
Do, S.-H.*; Paddison, J. A. M.*; Sala, G.*; Williams, T. J.*; 金子 耕士; 桑原 慶太郎*; May, A. F.*; Yan, J.*; McGuire, M. A.*; Stone, M. B.*; et al.
Physical Review B, 106(6), p.L060408_1 - L060408_6, 2022/08
被引用回数:25 パーセンタイル:82.06(Materials Science, Multidisciplinary)For topological magnon spectra, determining and explaining the presence or absence of a gap at a magnon crossing point is a central issue. An inelastic neutron scattering study of a single crystals is a powerful experimental technique to investigate the spin dynamics and hence is widely employed to probe the magnetic excitation spectra of topological materials. However, when the neutron intensity rapidly disperses, such as near a crossing point for a Dirac magnon, the apparent spectrum is extremely sensitive to experimental conditions including sample mosaic, resolution, and integration range. Here we study a gapless Dirac magnon candidate CrCl
to show how the quantification of a gapless or gaped spectrum at the Dirac point is extremely sensitive to the integration range of data. Our work calls for a careful examination of reports of gaps in inelastic neutron scattering spectra to ensure that topological gaps are not misdiagnosed or overestimated due to experimental factors.
Mo/
Tc generator by (n,
) method, 4藤田 善貴; 関 美沙紀; Ngo, M. C.*; Do, T. M. D.*; Hu, X.*; Yang, Y.*; 武内 伴照; 中野 寛子; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; et al.
KURNS Progress Report 2021, P. 118, 2022/07
核セキュリティ等の観点から放射化法((n,
)法)による
Mo製造の研究開発が進められている。この方法を
Mo/
Tcジェネレータに適応するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(Al
O
)の特性改善が不可欠である。これまで、開発したAl
O
試料から得られる
Tc溶液の品質を評価してきたが、溶液中への
Mo脱離が課題だった。本研究では、市販のジェネレータを模した形状のカラムにAl
O
試料を充填し、
Mo脱離低減のためのいくつかの措置を施して
Tc溶液の品質を評価した。以前実施した、Al
O
試料をMo溶液に浸漬させる静的吸着の条件と比較した結果、Mo溶液をAl
O
カラムに流す動的吸着の適用、Mo溶液の高濃度化、Mo添加量の低減により
Mo脱離量が大幅に改善された。したがって、吸着方法および吸着条件の最適化による品質向上の可能性が示唆された。今後、本結果に基づきカラム形状およびMo吸着条件の最適化を図る。
Zarazovski, M.*; Pistra, V.*; Lauerova, D.*; Obermeier, F.*; Mora, D.*; Dubyk, Y.*; Bolinder, T.*; Cueto-Felgueroso, C.*; Szavai, S.*; Dudra, J.*; et al.
Proceedings of ASME 2022 Pressure Vessels and Piping Conference (PVP 2022) (Internet), 11 Pages, 2022/07
The APAL (Advanced Pressurized Thermal Shock (PTS) Analysis for Long-Term Operation (LTO)) project was launched in October 2020 for four years with funding from the European Union's HORIZON 2020 program. Within APAL, an extensive literature review was performed and experience with defining the state-of-the-art of the Warm Pre-Stress (WPS) effect, which has an impact on the reactor pressure vessel (RPV) brittle fracture margin in both deterministic and probabilistic terms, was collected. To gather the worldwide experience of the WPS approaches and models, a comprehensive questionnaire was developed followed by each APAL partner response. It mainly focused on the following aspects: collection of existing WPS approaches and models implemented in standards and rules for RPV brittle fracture assessment; identification of the WPS issues; collection and analysis of the existing experimental data. This work describes worldwide experience and best practice of the WPS and its application for the RPV integrity assessment. The paper's conclusions are also focused on the recommendations for dealing with WPS issues.
CoLokotko, T.*; Leblond, S.*; Lee, J.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Poves, A.*; Nowacki, F.*; 緒方 一介*; 吉田 数貴; Authelet, G.*; et al.
Physical Review C, 101(3), p.034314_1 - 034314_7, 2020/03
被引用回数:19 パーセンタイル:78.17(Physics, Nuclear)中性子過剰核である
Coに対する(
)ノックアウト反応が理化学研究所RIBFで測定された。
coincidenceの方法で準位構造が決定され、測定された包括的断面積および排他的断面積から暫定的ではあるがスピン・パリティが決定された。殻模型計算との比較により、
Coの低励起状態には球形核と変形核が共存することが示唆された。
Ba and high-spin structure of
BaKaya, L.*; Vogt, A.*; Reiter, P.*; Siciliano, M.*; 清水 則孝*; 宇都野 穣; Wang, H.-K.*; Gargano, A.*; Coraggio, L.*; Itaco, N.*; et al.
Physical Review C, 100(2), p.024323_1 - 024323_18, 2019/08
被引用回数:15 パーセンタイル:72.87(Physics, Nuclear)
Baの高スピン状態を
および
反応によって生成し、そこからの脱励起ガンマ線を観測した。
Baの1942keVのアイソマーの寿命を66.6(20)nsと決定し、
Baの
よりの高スピン状態を見つけた。この結果を殻模型計算と比較し、
Baの
と
の間隔や
と
の間隔が広がるなどの特徴が計算によってよく再現できることがわかった。
Miradji, F.; 鈴木 知史; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 中島 邦久; 逢坂 正彦; Barrachin, M.*; Do, T. M. D.*; 村上 健太*; 鈴木 雅秀*
Proceedings of 9th Conference on Severe Accident Research (ERMSAR 2019) (Internet), 21 Pages, 2019/03
Under the scope of analyses of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) Severe Accident (SA), estimation of Cs distribution, especially localization in the upper part of the core, has large uncertainties partly caused by the current implemented Cs-chemisorption models in SA analysis codes. This is in part due to the scarce knowledge related to Cs chemisorption mechanisms onto structure surfaces. The objective of this work is, therefore, to improve Cs chemisorption models by consolidation and extension of knowledge in the chemical process of Cs chemisorption. In this study, we will present in the first part experimental tests for grasping the phenomenology of Cs chemisorption onto stainless steel (SS) surfaces under reproductive conditions of 1F SA. The chemical factors involving in the Cs chemisorption process were investigated and implemented in an improved Cs chemisorption model based on a mass transfer theory. The second part of the study will discuss further improvement of built Cs chemisorption model to take into account revaporizaton process of Cs chemisorbed species. For such improvement, the thermodynamic properties of all possible Cs-(Fe)-Si-O chemisorbed species were provided using first-principles calculations. In the last part of the study, chemical equilibrium calculations were conducted to evaluate the relative stability of possible Cs-(Fe)-Si-O chemisorbed species in SA conditions.
Ni from the (
,
) reactionElekes, Z.*; Kripk
,
*; Sohler, D.*; Sieja, K.*; 緒方 一介*; 吉田 数貴; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Authelet, G.*; 馬場 秀忠*; et al.
Physical Review C, 99(1), p.014312_1 - 014312_7, 2019/01
被引用回数:14 パーセンタイル:71.01(Physics, Nuclear)(
,
)反応による
Niの核構造の探索実験を行った。Lenzi, Nowacki, Poves, Sieja相互作用を用いた殻模型計算では実験結果を説明しうる陽子空孔状態が得られており、理論的な断面積計算は実験値とよい一致を与えた。実験で得られたすべての状態を理論的に一意に決定することはできなかったが、過去の実験結果と同様にNi同位体でのZ = 28の大きなshell gapを示す結果が得られた。
Kristo, M. J.*; Williams, R.*; Gaffney, A. M.*; Kayzar-Boggs, T. M.*; Schorzman, K. C.*; Lagerkvist, P.*; Vesterlund, A.*; Rameb
ck, H.*; Nelwamondo, A. N.*; Kotze, D.*; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 315(2), p.425 - 434, 2018/02
被引用回数:20 パーセンタイル:82.24(Chemistry, Analytical)最新の核鑑識国際共同試料分析演習では、低濃縮ウラン試料について、10か国の核鑑識ラボラトリーが精製年代測定を実施して良好な結果を得た。これらの測定のうち、3つの異なる核種ペアを用いた精製年代測定も実施された。10か国の核鑑識ラボラトリーが提出した精製年代測定の結果は、実際の精製日と概ね一致した。また、質量分析法による結果は、放射線計測法を用いたものに比べて、高精度な結果を示した。さらに、一部のラボラトリーによって示された
U-
Pa法と
U-
Th法による精製年代測定の結果の一致は、結果の確証性を高めた。
-spectroscopy at an intense cold neutron beam facilityJentschel, M.*; Blanc, A.*; de France, G.*; K
ster, U.*; Leoni, S.*; Mutti, P.*; Simpson, G.*; Soldner, T.*; Ur, C.*; Urban, W.*; et al.
Journal of Instrumentation (Internet), 12(11), p.P11003_1 - P11003_33, 2017/11
被引用回数:48 パーセンタイル:84.80(Instruments & Instrumentation)A highly efficient array of high-purity germanium (HPGe) detectors was developed and operated at the cold neutron beam facility PF1B of the Institut Laue-Langevin (ILL) to carry out nuclear structure studies, via measurements of
-rays following neutron-induced capture and fission reactions. The setup consisted of a collimation system producing a pencil beam with a thermal capture equivalent flux of about 10
ns
cm
at the target position and negligible neutron halo. The target was surrounded by an array of eight to ten anti-Compton shielded EXOGAM Clover detectors, four to six anti-Compton shielded large coaxial GASP detectors and two standard Clover detectors. For a part of the campaign the array was combined with 16 LaBr
:(Ce) detectors from the FATIMA collaboration.
=28 and
=50; Spectroscopy of
ZnShand, C. M.*; Podoly
k, Zs.*; G
rska, M.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Nowacki, F.*; Otsuka, T.*; Sieja, K.*; Tostevin, J. A.*; Tsunoda, T.*; et al.
Physics Letters B, 773, p.492 - 497, 2017/10
被引用回数:35 パーセンタイル:88.58(Astronomy & Astrophysics)Low-lying states in neutron-rich
Zn nuclei were measured for the first time via in-beam
-ray spectroscopy at RIKEN. These include the 4
to 2
in
Zn and the 2
to 0
and 4
to 2
in
Zn. The reduced E(
) energies and increased E(4
)/E(2
) ratios at
=52,54 compared to
Zn attest that the magicity is confined just on the neutron number
=50 only. The levels observed in
Zn suggest the onset of deformation towards heavier Zn isotopes. The data were compared to state-of-the-art shell model calculations.
KrFlavigny, F.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Delaroche, J.-P.*; Girod, M.*; Libert, J.*; Rodriguez, T. R.*; Authelet, G.*; 馬場 秀忠*; Calvet, D.*; et al.
Physical Review Letters, 118(24), p.242501_1 - 242501_6, 2017/06
被引用回数:49 パーセンタイル:87.12(Physics, Multidisciplinary)The first
-ray spectroscopy of very neutron rich
Kr isotopes was carried out at the RIBF at RIKEN Nishina center. Excited states in these isotopes were populated via (p,2p) reactions using radioactive
Rb beams accelerated to 220 MeV/nucleon. The new data show a significant increase in deformation beyond N=60, as well as competing configurations (shape-coexistence) at low energy. The data were compared with beyond-mean-field calculations which predict level energies in good agreement with observation, and suggest oblate-prolate shape coexistence.
decay of unbound neutron-hole states in
SnVaquero, V.*; Jungclaus, A.*; Doornenbal, P.*; Wimmer, K.*; Gargano, A.*; Tostevin, J. A.*; Chen, S.*; N
cher, E.*; Sahin, E.*; 志賀 慶明*; et al.
Physical Review Letters, 118(20), p.202502_1 - 202502_5, 2017/05
被引用回数:24 パーセンタイル:74.84(Physics, Multidisciplinary)Excited states in
Sn were populated following one-neutron knockout reaction from an unstable
Sn beam at the RIBF laboratory in RIKEN. In addition to the already known
rays, additional
strength was observed for the first time in the excitation-energy range 3.5-5.5 MeV. Since the neutron separation energy of
Sn is low, this observation provides direct evidence for the radioactive decay of neutron-unbound states in this nucleus. The ability of
decay to compete with neutron emission was attributed to a mismatch between the wave functions of the initial and final states in the neutron emission case. These findings suggest that in the region south-east of
Sn, nuclear structure effects play a significant role in the decay of unbound states, which are instead usually ignored in the evaluation of neutron-emission probabilities in astrophysical simulations.
Chen, S.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Rodriguez, T. R.*; Authelet, G.*; 馬場 秀忠*; Calvet, D.*; Ch
teau, F.*; Corsi, A.*; Delbart, A.*; et al.
Physical Review C, 95(4), p.041302_1 - 041302_6, 2017/04
被引用回数:35 パーセンタイル:88.92(Physics, Nuclear)Neutron-rich isotopes of selenium,
Se, where studied via in beam
-ray spectroscopy after nucleon removal reactions at RIBF in RIKEN. The low-energy excitations of these nuclei were investigated using
-
coincidences, and the first and second excited 2
states were found at remarkably low energies. The analysis and comparison with self-consistent beyond-mean field calculations suggest that both shape coexistence and triaxiality are needed to describe these isotopes.